Rfのハロゲン化物錯形成の系統的議論に向けた第４族元素の臭化物錯形成の研究

2020 Fiscal Year Research-status Report

• Project/Area Number: 20K15317
• Research Institution: Institute of Physical and Chemical Research
• Principal Investigator: 横北 卓也 国立研究開発法人理化学研究所, 仁科加速器科学研究センター, 特別研究員 (10802655)
• Project Period (FY): 2020-04-01 – 2023-03-31
• Keywords: ラザホージウム / ジルコニウム / ハフニウム / トリウム / 臭化水素酸 / 陽イオン交換 / 陰イオン交換 / 紫外可視吸光スペクトル

Outline of Annual Research Achievements

本研究では、第4族元素のZr、Hf、Rfの臭化物錯形成を調べることを目的としている。
2020年度は、ZrとHfのイオン交換を行い、Rfの臭化物錯形成を調べる上でHBr系の陽イオン交換が適していると判断した。ZrとHfの陽イオン交換と陰イオン交換実験を行うため、89Y(d,2n)88ZrとnatLu(d,xn)175Hf反応により、Zr-88とHf-175のRIトレーサーを製造した。製造したRIトレーサーを陰イオン交換分離により、標的から分離し、イオン交換実験に使用した。イオン交換実験はバッチ的手法により行っており、分配係数の振とう時間依存性とHBr濃度依存性を調べた。1-9 M HBrでZrとHfの陰イオン交換を行ったところ、ZrとHf共に陰イオン交換樹脂に吸着しないことがわかった。一方、陽イオン交換では、ZrとHfともに陽イオン交換樹脂に吸着し、その分配係数はHBr濃度によって変化することがわかった。また、Zrを様々なHBr濃度の溶液に溶解させ、紫外可視吸収スペクトルを測定したところ、スペクトルの変化と陽イオン交換挙動が関連していることがわかったため、HBr濃度変化に伴いZrの化学種が変化し、陽イオン交換挙動に表れている可能性が高いことがわかった。
また、Rfと同じ条件でZrとHfの実験を行うためのテスト実験として、89Y(d,n)89mZr反応により、短寿命のZr-89m (半減期: 4.18分) を製造し、He/KClガスジェット搬送システムを用いて化学実験室まで搬送、バッチ型固液抽出装置により溶液化とイオン交換を行い、溶液を捕集し、ゲルマニウム半導体検出器でガンマ線測定を行う一連の加速器オンライン実験も行った。

Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

2020年度上期はコロナウイルスの影響で、在宅勤務を余儀なくされていた期間があり、予定よりも本研究に当てられる時間が短くなったことにより、研究進捗が遅れた。

Strategy for Future Research Activity

2021年度より、転職により研究環境が変わったため、研究環境を新たに整える必要がある。また、本研究は、加速器を要する施設でしか行うことができない研究もあるため、理化学研究所の客員研究員となることで、加速器や、現在の職場にない分析機器を利用し、研究を進めていく予定である。

Causes of Carryover

コロナウイルスの影響で、研究開始が遅れたため、研究の進捗が遅れ、予定の物品の購入するまで研究が進まなかったため、予定通りの物品購入ができなかったため、物品の購入は2021年度の使用に回すことになった。
また、参加を予定していた学会がオンライン開催となったため、旅費を使うことがなかった。

Research Products

• [Journal Article] Co-precipitation behaviour of single atoms of rutherfordium in basic solutions (2021)
  • Author(s): Kasamatsu Yoshitaka、Toyomura Keigo、Haba Hiromitsu、Yokokita Takuya、Shigekawa Yudai、Kino Aiko、Yasuda Yuki、Komori Yukiko、Kanaya Jumpei、Huang Minghui、Murakami Masashi、Kikunaga Hidetoshi、Watanabe Eisuke、Yoshimura Takashi、Morita Kosuke、Mitsugashira Toshiaki、Takamiya Koichi、Ohtsuki Tsutomu、Shinohara Atsushi
  • Journal Title: Nature Chemistry Volume: 13 Pages: 226～230
  • DOI: 10.1038/s41557-020-00634-6
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Production of Bh266 in the Cm248(Na23,5n)Bh266 reaction and its decay properties (2020)
  • Author(s): Haba H. Fan F. Kaji D. Kasamatsu Y. Kikunaga H. Komori Y. Kondo N. Kudo H. Morimoto K. Morita K. Murakami M. Nishio K. Omtvedt J. P. Ooe K. Qin Z. Sato D. Sato N. Sato T. K. Shigekawa Y. Shinohara A. Takeyama M. Tanaka T. Toyoshima A. Tsukada K. Wakabayashi Y. Wang Y. Wulff S. Yamaki S. Yano S. Yasuda Y. Yokokita T.
  • Journal Title: Physical Review C Volume: 102 Pages: 024625
  • DOI: 10.1103/physrevc.102.024625
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Solvent Extraction of Zr and Hf from HCl by Aliquat 336 using a Flow-Type Extraction Apparatus Toward Online Chemical Studies of Element 104, Rutherfordium (2020)
  • Author(s): Kasamatsu Yoshitaka、Kondo Narumi、Nakamura Kouhei、Kuboki Yuki、Ninomiya Hidemi、Shigekawa Yudai、Watanabe Eisuke、Yasuda Yuki、Toyomura Keigo、Nagase Masahiro、Yokokita Takuya、Komori Yukiko、Haba Hiromitsu、Yoshimura Takashi、Itabashi Hideyuki、Shinohara Atsushi
  • Journal Title: Solvent Extraction and Ion Exchange Volume: 38 Pages: 318～327
  • DOI: 10.1080/07366299.2020.1726075
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] On-line anion-exchange experiment of Nb and Ta in HF/HNO3 mixture solution for Db chemistry (2020)
  • Author(s): S. Adachi, A. Toyoshima, K. Tsukada, H. Haba, Y. Komori, T. Yokokita, Y. Shigekawa, Y. Wang, A. Kashihara, M. Kato, A. Nakajima, K. Sueki
  • Journal Title: RIKEN Accelerator Progress Report 2019 Volume: 53 Pages: 162
• [Journal Article] Anion-exchange behavior of Nb, Ta and Pa in H2SO4 (2020)
  • Author(s): M. Kato, K. Tsukada, H. Haba, Y. Komori, T. Yokokita, D. Mori, S. Adachi, A. Kashihara, K. Sueki
  • Journal Title: RIKEN Accelerator Progress Report 2019 Volume: 53 Pages: 163
• [Journal Article] Anion exchange of Nb and Ta in HF/HCl mixture solution for Db chemistry (2020)
  • Author(s): T. Yokokita, H. Haba
  • Journal Title: RIKEN Accelerator Progress Report 2019 Volume: 53 Pages: 164
• [Journal Article] Anion exchange of element 104, Rf, at 0.11 M H2SO4 by using batch-type solid-liquid extraction apparatus, AMBER (2020)
  • Author(s): T. Yokokita, Y. Kasamatsu, E. Watanabe, Y. Komori, Y. Shigekawa, Y. Wang, D. Mori, H. Ninomiya, S. Hayami, K. Tonai, K. Ghosh, A. Shinohara, H. Haba
  • Journal Title: RIKEN Accelerator Progress Report 2019 Volume: 53 Pages: 165
• [Journal Article] Anion exchange of Zr, Hf, and Th by the automated extraction apparatus: toward the chemical study of 104Rf in HNO3 (2020)
  • Author(s): E. Watanabe, T. Yokokita, Y. Kasamatsu, S. Hayami, K. Tonai, Y. Shigekawa, H. Haba, A. Shinohara
  • Journal Title: RIKEN Accelerator Progress Report 2019 Volume: 53 Pages: 166
• [Journal Article] An attempt to modify the membrane degasser (MDG) (2020)
  • Author(s): Y. Komori, K. Ooe, T. Yokokita. Y. Shigekawa, H. Haba
  • Journal Title: RIKEN Accelerator Progress Report 2019 Volume: 53 Pages: 169
• [Presentation] HF/HNO3系における Db の陰イオン交 換挙動 (2020)
  • Author(s): 加藤 瑞 穂, 安達 サディア, 豊嶋 厚史, 塚田 和明, 浅井 雅人, 羽場 宏光, 横北 卓 也, 小森 有希子, 重河 優大, Yang Wang, 森 大輝, 柏原 歩那, 床井 健運, 中島 朗久, 鈴木 雄介, 西塚 魁人, 末木 啓介
  • Organizer: 日本放射化学会第 64 回討論会（2020）
• [Presentation] 硫酸系における Rf の陰イオン交換: 分配係数の硫酸濃度依存性 (2020)
  • Author(s): 横北 卓也, 笠松 良崇, 渡邉 瑛介, 小森 有 希子, 重河 優大, 森 大輝, 王 洋, 二 宮 秀美, 速水 翔, 東内 克馬, ゴーシ ュ コースタブ, 篠原 厚, 羽場 宏光
  • Organizer: 日本放射化学会第 64 回討論会（2020）
• [Presentation] Rf の化学研究に向けた 89mZr の硝酸系でのオンライン陰イオン交換実験 (2020)
  • Author(s): 渡邉 瑛介, 笠松 良崇, 横北 卓也, 速水 翔, 東内 克馬, 重河 優大, 羽場 宏光, 篠原 厚
  • Organizer: 日本放射化学会第 64 回討論会（2020）