2022 Fiscal Year Research-status Report
金属酸化物系固体触媒の表面構造解析のための高磁場固体DNP-NMR技術開発
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20K15319
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| Research Institution | National Institute of Advanced Industrial Science and Technology |
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Principal Investigator |
永島 裕樹 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 研究員 (00828098)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | 固体NMR / DNP-NMR / 金属酸化物 / 固体触媒 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
フランスの高磁場固体DNP-NMR装置を利用し、実験を実施する計画だったが、コロナウィルスの状況により、海外出張による実験ができなくなってしまった。このため、研究計画を大幅に変更する必要が生じた。本年度においても国内において研究を進めた。
D-RINEPT-MQMAS-QCPMGパルスシーケンスの開発を達成し、様々な試料への応用を進めた。基本的には金属酸化物系の固体触媒の表面構造解析への応用を検討したが、コンクリート材料などにも構造解析として応用可能なことがわかった。17O核の測定が有効であるが、本測定を実施するために17O同位体ラベルの方法を検討する必要がある。解析対象の試料によって17O同位体ラベルの方法が異なるため、各種17O同位体ラベルの方法を構築して、本手法と組み合わせることで非常に有効な解析手法となり得る。17O同位体ラベルの方法は試料の種類によって最適な方法が異なる。現在、メカノケミカル法、スラリー法、酸素ガス法の３つの手法を構築することを目指して取り組んでいる。メカノケミカル法では構造をなるべく維持したまま同位体ラベルを実施するために、現在、粉砕ジャーやボールの材質を変えて検討を行っている。
また、1H-Xの２次元相関実験法のパルスシーケンス(D-RINEPT-FSLG-QCPMG)を構築することができた。例えば、1H-17O、あるいは他の1Hと四極子核の二次元相関スペクトルの情報は、特定の試料の構造解析において有用である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
コロナウィルスの状況により海外機関での固体DNP-NMR測定を実施しない方向に計画を変更した。
本年度は新規に開発したパルスシーケンスを実際の測定試料に適用していき、有益な構造情報を引き出す検討を行い、固体触媒表面上の酸素の構造についていくつか有益な情報が得られてきている。得られた高分解能スペクトルを構造情報に結びつけて、論文として発表する。
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| Strategy for Future Research Activity |
これまでの研究成果を論文としてまとめる時間が必要なため、延長申請を行った。
典型的な金属酸化物の測定事例を論文としてまとめて発表する。また、測定法の原理の詳細についても別途論文にまとめる予定である。
上記を推進しつつ、各種17O同位体ラベル法の構築を推進する。
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| Causes of Carryover |
DFT計算の人材獲得がうまく進まなかった。計画を変更し、17O同位体ラベル方法の構築を実施するために割り当てる。
次年度は17O酸素ガスや17O水などの購入及び、DFT計算を実施するためのPCに当てる予定である。
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