2019 Fiscal Year Annual Research Report
Atomic scale growth control of single-walled carbon nanotubes
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18H05329
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
丸山 茂夫 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (90209700)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
井ノ上 泰輝 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 助教 (00748949)
千足 昇平 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 准教授 (50434022)
項 栄 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 准教授 (20740096)
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| Project Period (FY) |
2018-06-29 – 2021-03-31
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| Keywords | カーボンナノチューブ / CNT / 化学気相成長法 / CVD / 成長メカニズム / 同位体ラベリング / 分子動力学法 / 透過型電子顕微鏡 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
単層カーボンナノチューブ（単層CNT）の構造は直径・巻き方（カイラリティ）・長さなどにより規定されるが，様々な応用に向けては各用途に適した構造の単層CNTを合成することが求められている．単層CNTの成長機構解明および構造制御合成の実現に向けて，本年度の研究においては，複数の手法により単一単層CNTの成長分析を行った．
同位体ラベルを用いた単一単層CNTの成長分析において，成長停止時の水蒸気添加により成長速度の増加が生じることを見出した．本結果は長尺単層CNTの合成に向けて有用な知見である．また，単層CNT成長の触媒の前処理として，水蒸気中でのアニールを行うことで，成長する単層CNTの直径が小さくなると同時に，カイラリティが制限されることを示した．
また，合金触媒を用いた単層CNTのカイラリティ制御合成において，触媒と単層CNTの構造を透過型電子顕微鏡（TEM）により詳細に分析するため，架橋SiO2膜から成る支持基板を用いた実験を行った．コバルト・タングステン合金触媒において，炭素源ガスのエタノール導入時の触媒構造の変化を観察することに成功した．また，スパッタリング成膜によるコバルト触媒から，低温において小直径の垂直配向単層CNTを合成した．
さらに，分子動力学（MD）法により単層CNT成長のシミュレーションを行った．従来のMDシミュレーションではカイラリティの規定された単層CNTの成長は再現されていなかったが，新たな原子間ポテンシャルの採用と成長条件の探索により，無欠陥かつカイラリティ同定可能な単層CNT成長を再現することに成功した．単層CNT端部におけるキンク構造に炭素原子が結合し，単層CNTが成長する様子が観察された．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
単一単層CNTの成長過程を分析可能な唯一の方法として同位体ラベル手法の有用性が示されたと同時に，炭素源ガス停止中の処理により単層CNT成長速度が上昇可能であるという予期せぬ知見を得た．また，透過型電子顕微鏡により単層CNT成長触媒を直接観察することに成功し，合金触媒の変化が示されるとともに，本観察手法を異なる系の単層CNT成長触媒の分析に利用可能なことが示された．さらに，分子動力学法においては無欠陥構造を有する単層CNTの成長に初めて成功し，カイラリティ制御に関するシミュレーションを今後実行する見通しが立った．
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| Strategy for Future Research Activity |
同位体ラベルによる単一単層CNTの成長分析においては，触媒前処理条件に着目して実験を進める．得られる単層CNTの成長特性（成長速度，成長待機時間，成長寿命など）および構造（直径，カイラリティ）と前処理条件の関係を分析する．多数の単一単層CNTを分析し，各パラメータ数が多くなることから，機械学習によるデータ分析手法の導入を検討する．
分子動力学法によるシミュレーションにおいては，合金触媒を用いた場合の成長分析を遂行する．従来の単層CNT成長によく用いるコバルト原子および鉄原子に着目し，コバルト・鉄合金触媒を採用する．原子比率および合成条件を変化させ，得られる単層CNTの構造の分析を行う．
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[Journal Article] One-dimensional van der Waals heterostructures2020
Author(s)
R. Xiang, T. Inoue, Y. Zheng, A. Kumamoto, Y. Qian, Y. Sato, M. Liu, D. Tang, D. Gokhale, J. Guo, K. Hisama, S. Yotsumoto, T. Ogamoto, H. Arai, Y. Kobayashi, H. Zhang, B. Hou, A. Anissimov, M. Maruyama, Y. Miyata, S. Okada, S. Chiashi, Y. Li, J. Kong, E. I. Kauppinen, Y. Ikuhara, K. Suenaga, S. Maruyama
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Journal Title
Science
Volume: 367
Pages: 537-542
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Multifunctional Effect of p-Doping, Antireflection, and Encapsulation by Polymeric Acid for High Efficiency and Stable Carbon Nanotube-Based Silicon Solar Cells2020
Author(s)
Y. Qian, I. Jeon, Y.-L. Ho, C. Lee, S. Jeong, C. Delacou, S. Seo, A. Anisimov, E. I. Kaupinnen, Y. Matsuo, Y. Kang, H.-S. Lee, D. Kim, J.-J. Delaunay, S. Maruyama
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Journal Title
Advanced Energy Materials
Volume: 10
Pages: 1902389-1902389
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Controlled Redox of Lithium-Ion Endohedral Fullerene for Efficient and Stable Metal Electrode-Free Perovskite Solar Cells2019
Author(s)
I. Jeon, A. Shawky, H.-S. Lin, S. Seo, H. Okada, J.-W. Lee, A. Pal, S. Tan, A. Anisimov, E. Kauppinen, Y. Yang, S. Manzhos, S. Maruyama, Y. Matsuo
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Journal Title
Journal of the American Chemical Society
Volume: 141
Pages: 16553-16558
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] High-Performance Solution-Processed Double-Walled Carbon Nanotube Transparent Electrode for Perovskite Solar Cells2019
Author(s)
I. Jeon, J. Yoon, U Kim, C. Lee, R. Xiang, A. Shawky, J. Xi, J. Byeon, H. Mo Lee, M. Choi, S. Maruyama, Y. Matsuo
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Journal Title
Advanced Energy Materials
Volume: 9
Pages: 1901204-1901204
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Atomic-scale structural identification and evolution of Co-W-C ternary SWCNT catalytic nanoparticles: High-resolution STEM imaging on SiO22019
Author(s)
H. An, A. Kumamoto, R. Xiang, T. Inoue, K. Otsuka, S. Chiashi, C. Bichara, A. Loiseau, Y. Li, Y. Ikuhara, S. Maruyama
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Journal Title
Science Advances
Volume: 5
Pages: eaat9459
DOI
Peer Reviewed / Open Access
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[Journal Article] Semiconducting Carbon Nanotubes as Crystal Growth Templates and Grain Bridges in Perovskite Solar Cells2019
Author(s)
S. Seo, I. Jeon, R. Xiang, C. Lee, H. Zhang, T. Tanaka, J.-W. Lee, D. Suh, T. Ogamoto, R. Nishikubo, A. Saeki, S. Chiashi, J. Shiomi, H. Kataura, H. M. Lee, Y. Yang, Y. Matsuo, S. Maruyama
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Journal Title
Journal of Materials Chemistry A
Volume: 7
Pages: 12987-12992
DOI
Peer Reviewed
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[Presentation] In Situ Identification of Dewetting-Induced Large-Scale Deformation of Vertically Aligned Single-Walled Carbon Nanotubes2019
Author(s)
Yuta Yoshimoto, Koichi Isomura, Sou Sugiyama, Hua An, Takuma Hori, Taiki Inoue, Shohei Chiashi, Shu Takagi, Shigeo Maruyama, Ikuya Kinefuchi
Organizer
DFD2019, 72nd Annual Meeting of the American Physical Society Division of Fluid Dynamics
Int'l Joint Research
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[Presentation] Application of one-dimensional van der Waals heterostructures coaxially wrapped around single-walled carbon nanotubes2019
Author(s)
Shigeo Maruyama, Rong Xiang, Taiki Inoue, Yongjia Zheng, Ming Liu, Yuta Sato, Akihito Kumamoto, Yan Li, Shohei Chiashi, Esko Kauppinen, Kazu Suenaga, Yuichi Ikuhara
Organizer
20th International Conference on the Science and Application of Nanotubes and Low-dimensional Materials (NT19)
Int'l Joint Research
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