Non-intrusive measurement of intercellular ions distribution by total internal reflection mapping method between vibration modes and hydrogen bonding of water molecules

2023 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 20K20431
• Research Institution: Keio University
• Principal Investigator: 佐藤 洋平 慶應義塾大学, 理工学部(矢上), 教授 (00344127)
• Project Period (FY): 2020-04-01 – 2024-03-31
• Keywords: 全反射ラマン分光法 / 全反射ラマン散乱光イメージング法 / ラマンスペクトル解析法 / 水分子動態 / 水素結合状態 / イオン動態 / イオンの水和 / 細胞内液

Outline of Annual Research Achievements

本研究では、分子動力学シミュレーションでさえも不可能であった、電解質溶液における水分子およびイオンの動態を、潜在的に困難と思われてきた全反射ラマン顕微法（ラマン分光法およびラマン散乱光イメージング法）の開発により解明を行う。そして、細胞内液への適用を試みて、イオン介在による水分子動態の空間分布の解明を実験的に実現することを目標としている。昨年度まで、様々なノイズの除去を行い、新たな解析法を開発した。最終年度では、
１．細胞内液を模擬した多種イオンを含む電解質溶液を用いて、多種イオン介在による水分子の水素結合状態変化に特化したMultivariate Curve Resolution（MCR）法、そして多種イオン周りの水和殻状態変化に特化したRaman Difference spectroscopy with Simultaneous Curve Fitting（RD-SCF）法の開発を行った。現在まで、多種イオン介在による解析結果は、単体イオンの解析結果の総和により現象の把握が可能であると思われていた。しかし、本研究による解析結果より、構造破壊イオンが構造形成イオンに及ぼす影響、そしてその逆の影響も考慮しなければならないことが明らかとなった。具体的には、昨年度に新たに定義をした水分子誘引数（イオンに引き寄せられる水分子の数）に関しては、多種イオンでは、イオン濃度比に応じて水分子誘引数が劇的に変化するため、単体イオンの水分子誘引数の総和で表すことができないことが明らかとなった。
２．全反射ラマン・イメージング法により得られた散乱光画像から、水素結合および水和殻状態の空間分布を同時に取得可能な解析法の開発を行った。現段階では、空間分解能および時間分解能の解析結果への影響があるが、全反射ラマン分光法では取得不可能であった空間分布の把握が可能となった。