2020 Fiscal Year Research-status Report
ナノスケールの吸着現象に着目した神経伝達物質の超高感度電気化学的検出
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20K20534
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| Research Institution | Nagoya University |
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Principal Investigator |
大野 雄高 名古屋大学, 未来材料・システム研究所, 教授 (10324451)
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| Project Period (FY) |
2020-07-30 – 2023-03-31
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| Keywords | カーボンナノチューブ / バイオセンサ / 神経伝達物質 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、カーボンナノチューブ表面への吸着現象を利用した神経伝達物質の超高感度・選択的検出手法の確立を目指し、背後にあるナノスケールの吸着現象の物理を明らかにするとともに、全く新規の神経伝達物質の超高感度・選択的検出手法の創出を目的としている。本年度は、吸着ボルタンメトリにおける定量検出手法の確立と神経伝達物質のナノスケールでの吸着現象の理解について検討を行った。
はじめに、定量検出手法の検討を進め、まず素子プロセス由来の特性ばらつきを抑制するためのセンサ電極作製プロセスを構築した。浮遊触媒CVD法によって成長される清浄なCNTをメンブレンフィルタ上に捕集する際に、ステンレスマスクを用いてパターニングを行い、電極を形成する手法を確立した。レジスト剤等による表面汚染を避けつつ大きさを規定したCNT電極を形成することが可能となった。センサ電極の基本的な特性はフェロシアン化カリウムのサイクリックボルタンメトリ(CV)によって評価した。また、神経伝達物質のひとつであるドーパミンについてもCVによって濃度に比例した検出が可能であることを確認した。
次に、吸着CVについてもドーパミンの検量線の取得を試みた。吸着プロセスを施すことにより、CVにおいて鋭い電流ピークを観測したが、一方で、検出電流の濃度依存性を明確に得ることができなかった。その原因を探るため、電極材料として、グラフェンと金を用いて同様に吸着CVを実施したところ、グラフェンではCNTと同様のピークが観測されたが、金では観測されなかったことから、吸着過程により得られる電流ピークは炭素材料特有の現象であることがわかった。また、吸着プロセスの前後でCNTのラマン散乱スペクトルに変化は見られず、吸着プロセスによるCNTへの化学結合や電荷移動は生じておらず、物理的な吸着であることが示唆された。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
吸着ボルタンメトリにおける定量的検出のための検量線の取得を今年度の目標としていたが、明確な濃度依存性が得られないなど、当初予期しない事象が生じた。再現性の確認や測定系の見直し、電極材料依存性など、観測される電流ピークの原因の特定のため、予定になかった検証実験に時間を要し、当初予定よりやや遅れが出ている。一方で、カーボン材料特有の現象であること、物理吸着が示唆されたなど、予定になかった知見も得られており、研究は着実に進展している。
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| Strategy for Future Research Activity |
吸着ボルタンメトリについて、観測される電流ピークの機構の理解を優先的に進める。ラマン散乱分光から、弱い物理吸着が生ずるプロセスであることが示唆されるため、XPS等の分光的な手法による解析は難しいことが予想され、吸着プロセスの条件（電位や時間）や電解液のイオン強度によるデバイ長の制御になどを行い、検出電流の変化を調べ、現象論的に理解を進める。また、弱い物理吸着ではなく、リンカー分子を用いてより積極的に吸着させる手法も検討する。具体的には、CNTとドーパミン に結合する骨格や官能基を持つ分子を導入し、CNT表面でのドーパミン の濃縮の可能性、およびリンカー分子を介した酸化・還元プロセスの可能性を明らかにする。これらの検討の結果を鑑みながら、吸着ボルタンメトリによる高感度かつ選択的検出の実現ための方策を随時練り直しながら、本研究の目的を達成してゆく。
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| Causes of Carryover |
吸着ボルタンメトリの検量線の振る舞いが当初想定していたものと異なり、実験内容の見直しが予想されたため、方策を十分に精査した上で必要となる物品の選定を行うことにしたこと、およびコロナ感染症による学会等の中止により旅費の執行ができなかったことにより、予算執行に遅れが出た。
次年度使用額については、計測器と薬品類の購入、研究加速のための人件費に充当する予定である。
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