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2020 Fiscal Year Research-status Report

モード選択的振動励起による物質操作法の開拓

Research Project

Project/Area Number 20K20556
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

芦原 聡  東京大学, 生産技術研究所, 教授 (10302621)

Project Period (FY) 2020-07-30 – 2023-03-31
Keywords中赤外波長域 / 超短パルスレーザー / 多段階振動励起 / 化学反応制御 / レーザー加工
Outline of Annual Research Achievements

中赤外超短パルスレーザーを用いると,特定の分子振動モードを選択して強い振動励起を実現できる。これは、特定の化学結合にエネルギーを供給できることを意味する。本研究では、この「モード選択的な励起」を通して化学反応制御や有機材料加工を達成する手法およびその基礎をなす学術を開拓する。これは、これまで振動分光計測に重宝されてきた中赤外光の、『物質操作ツール』としての価値を顕在化させる挑戦でもある。
初年度は、モード選択的励起による化学反応制御へ向けて、中赤外波形整形パルスによる多段階振動励起の理論解析に取り組んだ。分子の量子状態に関する密度行列の時間発展を数値的に計算するコードを開発し、赤外パルスの電場波形およびフルエンスに応じた振動励起ダイナミクスの予測を行った。また、中赤外パルスによる多段階振動励起実験のためのポンプ・プローブ分光測定系を開発した。具体的には、対象分子を封入する試料セルを設計・製作するとともに、中赤外ダウンチャープパルスによって試料を励起し、中赤外フーリエ限界パルスの遅延時間に応じた透過率変化を計測するシステムを開発した。
並行して、固体物質におけるモード選択的振動励起に関する研究に取り組んだ。具体的には、SiC結晶表面でフォノン(格子振動)と電磁場が結合した表面フォノンポラリトンを周波数選択的に励起した際の応答を実験的に計測した。表面フォノンポラリトンのモード選択的振動励起は、固体物性を可逆的あるいは非可逆的に制御できる可能性をもつ点で重要である。本研究では、表面フォノンポラリトンという表面波のダイナミクスを観測できるグレーティング結合型ポンプ・プローブ分光法を開発し、それを用いて表面フォノンポラリトンの非線形応答(インパルシブ励起にともなう分散曲線の変化)を明らかにした。この内容は米国化学会のACS Photonics誌に発表した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

モード選択的励起による化学反応制御へ向けて、当初予定していた、中赤外波形整形パルスによる多段階振動励起の理論解析に取り組み、重要な知見を得たこと、また、多段階振動励起実験のためのポンプ・プローブ分光測定系を開発したことから、概ね順調に進展していると言える。また、世界で初めて、表面フォノンポラリトンの非線形応答の観測に成功した点も高く評価できる。以上の通り、本研究はおおむね順調に進展していると考える。

Strategy for Future Research Activity

今後は、開発した計算コードを用いて、多段階励起を最も効率的に起こすような中赤外パルスの電場波形を見出す。また、開発したポンプ・プローブ分光測定系を用いて、中赤外パルスによる分子の振動励起ダイナミクスを明らかにする。その知見を礎にして、中赤外パルスによる化学反応制御の実験へと駒を進める。
並行して、モード選択的励起による物質加工の可能性の開拓に着手する。有機高分子からなる樹脂材料を対象とし、中赤外パルスの中心波長・フルエンス・電場波形に応じて、材料の形状・相がどのように変化するかを実験的に明らかにする。

Causes of Carryover

初年度は、可能な限り、当研究室で保有する回折型分光器および赤外検出器を利用して、分子振動スペクトルの時間分解観測のためのシステムを組み上げた。そのため、次年度使用額が生じた。しかし、実際に対象分子の振動スペクトルの計測を行ったところ、周波数分解能を向上する必要があることが判明した。焦点距離の長い分散型分光器や特殊な回折格子など、周波数分解能を向上させるための物品費に、翌年度分として請求した助成金を使用する。

  • Research Products

    (24 results)

All 2021 2020 Other

All Journal Article (5 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 5 results,  Open Access: 1 results) Presentation (18 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Invited: 4 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Vibrational Strong Coupling in Subwavelength Nanogap Patch Antenna at the Single Resonator Level2021

    • Author(s)
      Dayal Govind、Morichika Ikki、Ashihara Satoshi
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      Volume: 12 Pages: 3171~3175

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.1c00081

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Nonlinear Shift in Phonon-Polariton Dispersion on a SiC Surface2020

    • Author(s)
      Kitade Shuta、Yamada Atsushi、Morichika Ikki、Yabana Kazuhiro、Ashihara Satoshi
    • Journal Title

      ACS Photonics

      Volume: 8 Pages: 152~157

    • DOI

      10.1021/acsphotonics.0c01680

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Ultrafast saturable absorption of large-diameter single-walled carbon nanotubes for passive mode locking in the mid-infrared2020

    • Author(s)
      Okazaki Daiki、Morichika Ikki、Arai Hayato、Kauppinen Esko、Zhang Qiang、Anisimov Anton、Varjos Ilkka、Chiashi Shohei、Maruyama Shigeo、Ashihara Satoshi
    • Journal Title

      Optics Express

      Volume: 28 Pages: 19997~19997

    • DOI

      10.1364/OE.395962

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Bond-breaking and adsorption of molecules at plasmonic hot-spots initiated by infrared vibrational excitation2020

    • Author(s)
      Morichika Ikki、Ashihara Satoshi
    • Journal Title

      Proceedings of SPIE (Optical Manipulation and Structured Materials Conference)

      Volume: 11522 Pages: 11522-D1~D3

    • DOI

      10.1117/12.2573772

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] プラズモニックアンテナを用いた固体の高次高調波発生2020

    • Author(s)
      芦原聡,今坂光太郎
    • Journal Title

      レーザー研究

      Volume: 48 Pages: 174~178

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Background-Free Absorption Spectroscopy on Methane using Mode-Locked Cr:ZnS Laser2021

    • Author(s)
      Wenqing Song, Daiki Okazaki, Ikki Morichika, and Satoshi Ashihara
    • Organizer
      第68回応用物理学会春季学術講演会, 19p-Z06-9
  • [Presentation] ZBLANファイバーを用いたCr:ZnSレーザーパルスの周波数変換2021

    • Author(s)
      岡崎大樹,He Yang,Zeng Xianglong,芦原聡
    • Organizer
      第68回応用物理学会春季学術講演会, 19p-Z06-8
  • [Presentation] 高次高調波発生を用いた結晶方位イメージング2021

    • Author(s)
      高橋知宏,森近一貴,芦原聡
    • Organizer
      第68回応用物理学会春季学術講演会, 19a-Z06-5
  • [Presentation] 金ナノ構造からの電子放出を用いた光電場計測素子の開発 II2021

    • Author(s)
      新井滉,岡崎大樹,森近一貴,芦原聡
    • Organizer
      第68回応用物理学会春季学術講演会, 19a-Z06-4
  • [Presentation] Pulse characterization based on two-dimensional spectral shearing interferometry for Cr:ZnS oscillator pulses2021

    • Author(s)
      Tobias Kugel, Daiki Okazaki, Ko Arai, and Satoshi Ashihara
    • Organizer
      第68回応用物理学会春季学術講演会, 19a-Z06-3
  • [Presentation] Design and development of two-dimensional spectral shearing interferometry for mode-locked Cr:ZnS laser pulses2021

    • Author(s)
      Tobias Kugel, Daiki Okazaki, Ko Arai, Satoshi Ashihara
    • Organizer
      レーザー学会学術講演会第41回年次大会, B09-20p-II-02
  • [Presentation] Molecular dissociation driven by plasmonic near-fields of shaped mid-infrared pulses: Impact of down-chirping2020

    • Author(s)
      I. Morichika and S. Ashihara
    • Organizer
      The 22nd International Conference on Ultrafast Phenomena, M4B.25
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Sub 5-cycle pulse generation from mode-locked Cr:ZnS laser using mid-IR resonant SWCNTs2020

    • Author(s)
      D. Okazaki, I. Morichika, E. Kauppinen, Z. Qiang, A. Anisimov, V. Ilkka, S. Chiashi, S. Maruyama, and S. Ashihara
    • Organizer
      The 22nd International Conference on Ultrafast Phenomena, W3A.7
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Cr:ZnS laser pulse characterization by two-dimensional spectral shearing interferometry2020

    • Author(s)
      T. Kugel, D. Okazaki, K. Arai, and S. Ashihara
    • Organizer
      OSJ-OSA-OSK Joint Symposia in Optics & Photonics Japan 2020, 14pCJ4
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Bond-breaking and adsorption of molecules at plasmonic hot-spots initiated by infrared vibrational excitation2020

    • Author(s)
      I. Morichika and S. Ashihara
    • Organizer
      The 7th Optical Manipulation and Structured Materials Conference, OMC7-05
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 赤外超高速プラズモニクス~振動分光の新たなプラットフォーム~2020

    • Author(s)
      芦原聡
    • Organizer
      第27回ナノオプティクス研究討論会
    • Invited
  • [Presentation] 赤外プラズモニクスで拓く振動分光の新たな展開2020

    • Author(s)
      芦原聡
    • Organizer
      応用物理学会北海道支部他講演会
    • Invited
  • [Presentation] Cr2+:ZnS を用いた中赤外モード同期レーザーの開発2020

    • Author(s)
      岡崎 大樹,芦原 聡
    • Organizer
      第5回超高速光エレクトロニクス研究会
    • Invited
  • [Presentation] 赤外超高速プラズモニクス -振動分光の新たなプラットフォームー2020

    • Author(s)
      芦原聡
    • Organizer
      第19回プラズモニック化学シンポジウム
    • Invited
  • [Presentation] 金ナノ構造からの電子放出を用いた光電場計測光電界電子放出を用いたキャリア・エンベロープ位相計測素子の開発2020

    • Author(s)
      新井滉,岡崎大樹,森近一貴,芦原聡
    • Organizer
      日本光学会年次学術講演会OPJ2020, 17pC9
  • [Presentation] 高調波発生を用いた結晶方位イメージング2020

    • Author(s)
      高橋知宏,森近一貴,芦原聡
    • Organizer
      日本光学会年次学術講演会OPJ2020, 17pC8
  • [Presentation] Cr:ZnSレーザーによる4.7サイクル中赤外パルス発生とその増幅2020

    • Author(s)
      岡崎大樹,Kaupinnen Esko,千足昇平,丸山茂夫,芦原聡
    • Organizer
      第81回応用物理学会秋季学術講演会, 10p-Z19-14
  • [Presentation] 金ナノ構造からの電子放出を用いた光電場計測素子の開発2020

    • Author(s)
      新井滉,岡崎大樹,森近一貴,芦原聡
    • Organizer
      第81回応用物理学会秋季学術講演会, 10a-Z19-6
  • [Remarks] 芦原聡研究室ホームページ

    • URL

      http://www.ashihara.iis.u-tokyo.ac.jp/wordpress/publication/

URL: 

Published: 2021-12-27  

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