2023 Fiscal Year Annual Research Report
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20K20556
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
芦原 聡 東京大学, 生産技術研究所, 教授 (10302621)
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2020-07-30 – 2024-03-31
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| Keywords | 中赤外波長域 / 超短パルスレーザー / 分子振動 / 化学反応 / 物質操作 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
中赤外超短パルスレーザーを用いると，特定の分子振動モードを選択して強い振動励起を実現できる。これは、特定の化学結合にエネルギーを供給できることを意味する。本研究では、この「モード選択的な励起」を通して化学反応制御や有機材料加工を達成する手法およびその基礎をなす学術を開拓することを目的とした。
1) 中赤外波形整形パルスによる多段階振動励起の理論解析を実施した。分子の量子状態に関する密度行列の時間発展を数値的に計算するコードを開発し、赤外パルスの電場波形およびフルエンスに応じた振動励起ダイナミクスの予測を可能とした。
2) 二酸化炭素分子を対象とし、中赤外パルスによる多段階振動励起における励起・緩和ダイナミクスの計測を可能とした。具体的には、液相の二酸化炭素分子の逆対称伸縮振動モードを対象に、ダウンチャープを施した中赤外フェムト秒パルスを照射することにより、量子数9に至る多段階振動励起を実現した。また、各振動準位における緩和時定数を得た。
3) 気相の二酸化炭素を対象とし、振動・回転の多段階励起に取り組み、振動量子数11に至る振動回転励起と励起・緩和ダイナミクスの計測に成功した。その際、特徴的な二次元振動スペクトルが得られたが、それが高次摂動理論に基づく解析式により非常によく説明できることを見いだした。この理論解析の結果、高振動励起状態において複数の回転準位の重ね合わせ（波束）が生成されていることを明らかにするとともに、振動準位に応じた回転定数の計測を実現した。
以上に述べた二酸化炭素の高振動状態の生成は世界初の成果であり、二酸化炭素分子が高振動準位でもつ振動・回転運動を詳らかにしたという意義をもつ。また、波形整形赤外パルスが高度な振動励起を可能とすることを理論・実験両面から実証し、化学反応・物質操作への応用可能性を着実に進展させたと信じる。
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