メンブレン型ナノカロリメータの作製と強相関物質への応用

2020 Fiscal Year Research-status Report

• Project/Area Number: 20K21139
• Research Institution: The University of Tokyo
• Principal Investigator: 水上 雄太 東京大学, 大学院新領域創成科学研究科, 助教 (80734095)
• Project Period (FY): 2020-07-30 – 2022-03-31
• Keywords: マイクロ単結晶 / ナノグラム / 比熱測定 / メンブレン / ドメイン

Outline of Annual Research Achievements

本研究の目的は、単結晶試料の大きさが数十から数百マイクロメートル程度であるマイクロ単結晶を対象とした高感度な熱容量測定系を構築し、マイクロ単結晶における測定が必要となる系での比熱測定に挑戦することである。固体結晶試料においては、外的な要因または本質的な要因により結晶構造に不均一性が生ずる。外的な要因としては、結晶中における化学組成の不均一性が挙げられる。一方、マイクロ単結晶においては、極めて均質な電子状態が実現している可能性が高いと考えられる。
今年度は、化学組成不均一性により比熱測定が困難であった鉄系超伝導体Fe(Se,S)や、Fe(Se,Te)を対象とした測定を実施した。特にFe(Se,Te)においては、Teが10-40%程度の組成は結晶内に相分離が生ずることが知られており、均質な単結晶試料が得られていなかった。これに対して、化学蒸気輸送法により単結晶試料作製を試みたところ、化学組成が均質なマイクロ単結晶を得ることに成功した。これにより、Fe(Se,Te)においては、その超伝導転移温度はTe量に対して下がり、Te30%程度で最小になった後に上昇するということが分かった。更に、FeSeにおける90Kで生ずる構造転移(ネマティック転移)がTe45%程度で消失することが分かった。このFe(Se,Te)に対して比熱測定を行ったところ、電子比熱係数がTe量を増やすと単調に増大することが分かった。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

鉄系超伝導体Fe(Se,Te)のTe低組成域においては均質な単結晶試料が得られていなかった。これに対して、化学蒸気輸送法により単結晶試料作製を試みたところ、化学組成が均質なマイクロ単結晶を得ることに成功した。これにより、Fe(Se,Te)においては、その超伝導転移温度はTe量に対して下がり、Te30%程度で最小になった後に上昇するということが分かった。更に、FeSeにおける90Kで生ずる構造転移(ネマティック転移)がTe45%程度で消失することが分かった。このFe(Se,Te)に対して比熱測定を行ったところ、電子比熱係数がTe量を増やすと単調に増大することが分かった。この原因としては、軌道選択的に電子相関が増大している可能性か、ネマティック転移の終点で電子質量の臨界発散が生じている可能性が考えられる。このことは、Fe(Se,Te)系がネマティック転移が電子状態に及ぼす影響を議論する非常に稀有な系であることを示している。
一方、ナノグラム級試料を対象としたメンブレン型高分解能比熱測定装置を開発している。熱量計に不可欠であるアデンダによる測定誤差を飛躍的に改善するため、室温で100nJ/K程度と非常に熱容量の小さいメンブレンをステージとして用いる。このステージに対して、抵抗温度計兼ヒーターとして半導体薄膜を蒸着する。これによりアデンダの寄与を最小限に抑えることができ、ナノグラム級試料の測定も可能となる。

Strategy for Future Research Activity

近年提案された、電子系の回転対称性が破れた新奇量子相である電子ネマティック相において回転対称性の破れた複数の等価な構造 (ドメイン)が存在する。実際の結晶中ではそれらが数十マイクロメートル程度以上のドメイン構造を作り出す。通常の測定による情報は複数ドメインからの足しあわせとなり、電子ネマティック相の本質的な性質とは異なる。そこで応募者は、単一ドメインサイズ程度以下の単一ドメイン化した微小単結晶試料における高感度比熱測定を行う。具体的には電子ネマティック相が提案されている銅酸化物高温超伝導体、鉄系超伝導体、及びパイロクロア系超伝導体において、磁場中での比熱の異方性や準粒子励起を検出し、電子ネマティック相の理解を飛躍的に向上させる。
また固体結晶試料では、系の基底状態を変化させる主な手法として、格子定数やキャリア数を変える元素置換がある。しかし、置換された元素が結晶試料中で均一に分布していないことがあり、系の本質的な電子相図の作成や励起の検出が困難となっている。一方、ナノグラム級の微小単結晶試料を用いエックス線回折で均一性を評価することで、化学組成の均一な試料の確保ができる。従来、このような微小な試料の比熱測定は試料のサイズから不可能であったが、本研究で構築するカロリメータにより可能となる。具体的には、電子ネマティック相と超伝導相の関係性が明らかになっていない鉄系超伝導体Fe(Se,S)やFe(Se,Te)に対して測定を行い、その電子相図と励起を明らかにする。

Causes of Carryover

本年度は、比熱測定系の構築および低温実験を予定していたが、新型コロナウィルス感染症COVID-19が流行したことに伴い、テレワーク等の措置が大学によりとられた。これにより、実験室における作業が必須となる低温実験の時間が大幅に削減され、それ以外の研究活動に研究時間を割く形となった。従って、低温実験の為に計上していた寒剤費を始めとした消耗品経費が大幅に減った。さらに、学会等もオンサイト開催から、オンライン開催に変更され、その為に計上していた出張旅費が削減された。
以上の理由により次年度使用額が生じたが、COVID-19に対する対応は緩和されてきており、次年度は通常通り大学における研究活動が実施できると考えている。当該予算は、低温実験を実施する為に用いる予定である。

Research Products

• [Int'l Joint Research] Chinese Academy of Sciences(中国)
  • Country Name: CHINA
  • Counterpart Institution: Chinese Academy of Sciences
• [Int'l Joint Research] University of Colorado at Boulder(米国)
  • Country Name: U.S.A.
  • Counterpart Institution: University of Colorado at Boulder
• [Int'l Joint Research] Ecole Polytechnique(フランス)
  • Country Name: FRANCE
  • Counterpart Institution: Ecole Polytechnique
• [Int'l Joint Research] Polish Academy of Sciences(ポーランド)
  • Country Name: POLAND
  • Counterpart Institution: Polish Academy of Sciences
• [Int'l Joint Research] Radboud University(オランダ)
  • Country Name: NETHERLANDS
  • Counterpart Institution: Radboud University
• [Int'l Joint Research]
  • # of Other Countries: 1
• [Journal Article] Strongly Correlated Superconductivity in a Copper-Based Metal-Organic Framework with a Perfect Kagome Lattice (2021)
  • Author(s): T. Takenaka, K. Ishihara, M. Roppongi, Y. Miao, Y. Mizukami, T. Makita, J. Tsurumi, S. Watanabe, J. Takeya, M. Yamashita, K. Torizuka, Y. Uwatoko, T. Sasaki, X. Huang, W. Xu, D. Zhu, N. Su, J.-G. Cheng, T. Shibauchi, and K. Hashimoto
  • Journal Title: Sci. Adv. Volume: 7 Pages: eabf3996
  • DOI: 10.1126/sciadv.abf3996
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Bond Directional Anapole Order in a Spin-Orbit Coupled Mott Insulator Sr2(Ir1-xRhx)O4 (2021)
  • Author(s): H. Murayama, K. Ishida, R. Kurihara, T. Ono, Y. Sato, Y. Kasahara, H. Watanabe, Y. Yanase, G. Cao, Y. Mizukami, T. Shibauchi, Y. Matsuda, and S. Kasahara
  • Journal Title: Phys. Rev. X Volume: 11 Pages: 011021
  • DOI: 10.1103/PhysRevX.11.011021
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] High-Pressure Phase Diagrams of FeSe1-xTex: Correlation between Suppressed Nematicity and Enhanced Superconductivity (2021)
  • Author(s): K. Mukasa, K. Matsuura, M. Qiu, M. Saito, Y. Sugimura, K. Ishida, M. Otani, Y. Onishi, Y. Mizukami, K. Hashimoto, J. Gouchi, R. Kumai, Y. Uwatoko, and T. Shibauchi
  • Journal Title: Nat. Commun. Volume: 12 Pages: 381
  • DOI: 10.1038/s41467-020-20621-2
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Suppression of Anharmonic Phonons and s-Wave Superconductivity by Defects in the Filled Skutterudite LaRu4As12 (2020)
  • Author(s): Y. Mizukami, M. Konczykowski, O. Tanaka, J. Juraszek, Z. Henkie, T. Cichorek, and T. Shibauchi
  • Journal Title: Phys. Rev. Res. Volume: 2 Pages: 043428
  • DOI: 10.1103/PhysRevResearch.2.043428
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Dichotomy Between Orbital and Magnetic Nematic Instabilities in BaFe2S3 (2020)
  • Author(s): S. Hosoi, T. Aoyama, K. Ishida, Y. Mizukami, K. Hashizume, S. Imaizumi, Y. Imai, K. Ohgushi, Y. Nambu, M. Kimata, S. Kimura, and T. Shibauchi
  • Journal Title: Phys. Rev. Res. Volume: 2 Pages: 043293
  • DOI: 10.1103/PhysRevResearch.2.043293
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Bose-Einstein Condensation Superconductivity Induced by Disappearance of the Nematic State (2020)
  • Author(s): T. Hashimoto, Y. Ota, A. Tsuzuki, T. Nagashima, A. Fukushima, S. Kasahara, Y. Matsuda, K. Matsuura, Y. Mizukami, T. Shibauchi, S. Shin, and K. Okazaki
  • Journal Title: Sci. Adv. Volume: 6 Pages: eabb9052
  • DOI: 10.1126/sciadv.abb9052
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Non-Fermi Liquid Transport in the Vicinity of the Nematic Quantum Critical Point of Superconducting FeSe1-xSx (2020)
  • Author(s): W. K. Huang, S. Hosoi, M. Culo, S. Kasahara, Y. Sato, K. Matsuura, Y. Mizukami, M. Berben, N. E. Hussey, H. Kontani, T. Shibauchi, and Y. Matsuda
  • Journal Title: Phys. Rev. Res. Volume: 2 Pages: 033367
  • DOI: 10.1103/PhysRevResearch.2.033367
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Divergent Nematic Susceptibility near the Pseudogap Critical Point in a Cuprate Superconductor (2020)
  • Author(s): K. Ishida, S. Hosoi, Y. Teramoto, T. Usui, Y. Mizukami, K. Itaka, Y. Matsuda, T. Watanabe, and T. Shibauchi
  • Journal Title: J. Phys. Soc. Jpn. Volume: 89 Pages: 064707
  • DOI: 10.7566/JPSJ.89.064707
  • Peer Reviewed
• [Presentation] 比熱測定から見るキタエフ量子スピン液体のマヨラナ励起 (2021)
  • Author(s): 水上雄太
  • Organizer: ワークショップ（4）「超伝導物質、トポロジカル物質」 SCTM2020
  • Invited
• [Presentation] Bond directional anapole state in a spin-orbit coupled Mott insulator Sr2(Ir1－xRhx)O4 (2021)
  • Author(s): H. Murayama, K. Ishida, R. Kurihara, T. Ono, Y. Sato, Y. Kasahara, H. Watanabe, Y. Yanase, G. Cao, Y. Mizukami, T. Shibauchi, Y. Matsuda, and S. Kasahara
  • Organizer: American Physical Society, March Meeting 2021
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] High-pressure electronic phase diagrams in FeSe1-xTex (2021)
  • Author(s): K. Mukasa, K. Matsuura, M. Qiu, M. Saito, Y. Sugimura, K. Ishida, M. Otani, Y. Onishi, Y. Mizukami, K. Hashimoto, J. Gouchi, R. Kumai, Y. Uwatoko, and T. Shibauchi
  • Organizer: American Physical Society, March Meeting 2021
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Low-energy quasiparticle excitations in the spin-triplet superconductor UTe2 (2021)
  • Author(s): K. Ishihara, M. Roppongi, M. Kobayashi, Y. Mizukami, H. Sakai, Y. Haga, K. Hashimoto, and T. Shibauchi
  • Organizer: American Physical Society, March Meeting 2021
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Low-energy quasiparticle excitations in a BiCh2-based superconductor studied by magnetic penetration depth measurements (2021)
  • Author(s): M. Roppongi, K. Ishihara, Y. Mizukami, K. Hashimoto, K. Hoshi, Y. Mizuguchi and T. Shibauchi
  • Organizer: American Physical Society, March Meeting 2021
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] レーザー励起光電子顕微鏡を用いたSrVO3における強磁性ドメインの観察 (2021)
  • Author(s): 影山遥一, 児玉壮平, 水上雄太, 谷内敏之, 橋本顕一郎, Arnaud Fouchet, Andres F. Santander-Syro, 辛埴, 芝内孝禎
  • Organizer: 日本物理学会第76回年次大会
• [Presentation] スピントリプレット超伝導体UTe2における磁場侵入長測定 (2021)
  • Author(s): 石原滉大, 六本木雅生, 小林雅之, 水上雄太, 橋本顕一郎, 酒井宏典, 芳賀芳範, 芝内孝禎
  • Organizer: 日本物理学会第76回年次大会
• [Presentation] Sr2Ir1-xRhxO4におけるボンド方向型アナポール秩序 (2021)
  • Author(s): 笠原成, 村山陽奈子, 石田浩祐, 栗原遼, 小野孝浩, 佐藤雄貴, 笠原裕一, 渡邉光, 柳瀬陽一, G. Cao, 水上雄太, 芝内孝禎, 松田祐司
  • Organizer: 日本物理学会第76回年次大会
• [Presentation] BiCh2系超伝導体における磁場侵入長測定 (2021)
  • Author(s): 六本木雅生, 石原滉大, 水上雄太, 星和久, 水口佳一, 橋本顕一郎, 芝内孝禎
  • Organizer: 日本物理学会第76回年次大会
• [Presentation] 強相関超伝導体の電子対形成に関する実験研究 (2021)
  • Author(s): 水上雄太
  • Organizer: 日本物理学会第76回年次大会
  • Invited
• [Presentation] Kitaevスピン液体候補物質α-RuCl3におけるトポロジカル相転移の探索 (2021)
  • Author(s): 鵜飼柚希, 笠原裕一, 末次祥大, 村山陽奈子, 栗田伸之, 田中秀数, 橋本顕一郎, 水上雄太, 芝内孝禎, 松田祐司
  • Organizer: 日本物理学会第76回年次大会
• [Presentation] キタエフスピン液体候補物質α-RuCl3における磁場中比熱の異方性 (2021)
  • Author(s): 原澤龍平, 田中桜平, 水上雄太, 栗田伸之, 田中秀数, 山田昌彦, 藤本聡, 笠原裕一, 松田祐司, Eun-Gook Moon, 橋本顕一郎, 芝内孝禎
  • Organizer: 日本物理学会第76回年次大会
• [Presentation] キタエフ物質α-RuCl3における電子線照射の影響 (2021)
  • Author(s): 今村薫平, 田中桜平, 水上雄太, 原澤龍平, 橋本顕一郎, 栗田伸之, 田中秀数, 山田昌彦, 藤本聡, 松田祐司, E.-G. Moon, M. Konczykowski, 芝内孝禎
  • Organizer: 日本物理学会第76回年次大会
• [Presentation] レーザー角度分解光電子分光によるFe(Se, S)の非ネマティック相における超伝導状態の研究 (2021)
  • Author(s): 長島椿, 橋本嵩広, Sahand Najafzadeh, 大内俊一郎, 鈴木剛, 福島昭子, 笠原成, 松田祐司, 松浦康平, 水上雄太, 橋本顕一郎, 芝内孝禎, 辛埴, 岡﨑浩三
  • Organizer: 日本物理学会第76回年次大会
• [Presentation] FeSe1-xTexの単結晶試料合成と電子相図の研究 (2020)
  • Author(s): 斎藤三樹彦, 松浦康平, 向笠清隆, 杉村優一, 大谷椋, M. Qiu, 石田浩祐, 大西由吾, 水上雄太, 橋本顕一郎, 熊井玲児, 郷地順, 上床美也, 芝内孝禎
  • Organizer: 日本物理学会2020年秋季大会
• [Presentation] 鉄系超伝導体FeSe1-xTexの圧力下電子相図 (2020)
  • Author(s): 向笠清隆, 松浦康平, 杉村優一, 大谷椋, M. Qiu, 斎藤三樹彦, 石田浩祐, 大西由吾, 水上雄太, 橋本顕一郎, 郷地順, 上床美也, 芝内孝禎
  • Organizer: 日本物理学会2020年秋季大会
• [Presentation] 鉄系超伝導体Fe(Se,Te)におけるネマティック量子臨界点 (2020)
  • Author(s): 石田浩祐, 大西由吾, 辻井優哉, 向笠清隆, M. Qiu, 斎藤三樹彦, 松浦康平, 杉村優一, 水上雄太, 橋本顕一郎, 芝内孝禎
  • Organizer: 日本物理学会2020年秋季大会
• [Presentation] FeSe1-xSx (x = 0.18)における高圧下77Se-NMR測定 (2020)
  • Author(s): 中村昂矢, 桑山昂典, 松浦康平, 水上雄太, 笠原成, 松田祐司, 芝内孝禎, 上床美也, 藤原直樹
  • Organizer: 日本物理学会2020年秋季大会
• [Presentation] FeSe1-xSx (x = 0.05)における高圧下77Se-NMR測定 (2020)
  • Author(s): 猪股和也, 中村昂矢, 桑山昂典, 松浦康平, 水上雄太, 笠原成, 松田祐司, 芝内孝禎, 上床美也, 藤原直樹
  • Organizer: 日本物理学会2020年秋季大会
• [Remarks]
  • URL: https://sites.google.com/view/yutamizukamipage/publication