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2020 Fiscal Year Research-status Report

分子長の伸縮によりゲストの保持・放出を制御できる動的カプセル分子の設計と合成

Research Project

Project/Area Number 20K21206
Research InstitutionKanazawa University

Principal Investigator

秋根 茂久  金沢大学, ナノ生命科学研究所, 教授 (30323265)

Project Period (FY) 2020-07-30 – 2023-03-31
Keywords分子カプセル / かご型分子 / 動的構造変換 / 包接化合物 / 応答性分子 / 分子認識 / 環状化合物 / コバルト錯体
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、金属配位により駆動される構造変換を活用し、ゲストの取り込み・放出を制御できるようなかご型ホスト分子の開発を目指す。かご型ホスト分子は、その内部空間をゲストの保存のための場として利用できる可能性があることから近年注目され、盛んに研究が行われてきた。しかしながら、従来の多くのホストの場合、取り込んだゲストを完全に保持することはできなかった。これは、ホストがゲストを取り込めるか否かがゲストサイズと開口部の大きさの相対的な大小関係のみによって決まっているので、空孔内部に入り得るゲストは空孔内部から出ていくことも同様に可能であるためである。そこで本研究では伸縮機構など配位結合によって駆動される分子構造変換を活用し、効果的にゲストの保持・放出をコントロールできるシステムの開発を目指すこととした。まず、大環状二核コバルトメタロホストの開口部に架橋型配位子を導入し、ゲストの包接能の変化について検討した。マクロサイクル錯体と架橋型配位子の反応により、両方の開口部が閉じた構造と片側が開いた構造の二種の錯体を得ることができた。また、両方が閉じた構造の錯体に酢酸イオンを加えることで、片側が開いた構造に変換することができ、その際に大幅に包接能が向上することを見出した。また、カプセル状分子の部分構造となる各種お椀状分子を合成し、その二量化によるカプセル分子の合成についても検討を行った。その結果、サリチルアルデヒド部位を導入したカリックスアレーン誘導体から効率的にカプセル分子が得られることを見出した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

ゲスト認識能の制御が可能な架橋型大環状コバルト錯体の合成に成功し、その動的構造変換によるゲスト認識制御を達成できたため。

Strategy for Future Research Activity

研究初年度において、金属イオンをゲストとして包接できる大環状メタロホストの合成と認識制御について明らかにすることができた。2021年度は、お椀型骨格の連結による分子カプセルの合成とそのゲスト認識能制御について検討を行う。

Causes of Carryover

初年度は、交付決定が夏ごろとなったことに加え、新型コロナウィルス感染対策のため縮小しながら研究を進めたため、試薬などの消耗品類への支出の一部を次年度に繰り越した。また、新型コロナウィルス蔓延のため、成果発表のための学会発表は軒並みオンライン開催となり、旅費の支出が不要となった。
2021年度は、学会等が現地開催となった場合には旅費を支出し、オンライン開催となった場合には試薬等消耗品への支出に充てる計画である。

  • Research Products

    (15 results)

All 2021 2020

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results) Presentation (13 results) Book (1 results)

  • [Journal Article] Guest Recognition Control Accompanied by Stepwise Gate Closing and Opening of a Macrocyclic Metallohost2021

    • Author(s)
      Sakata Yoko、Okada Masahiro、Akine Shigehisa
    • Journal Title

      Chemistry - A European Journal

      Volume: 27 Pages: 2284~2288

    • DOI

      10.1002/chem.202004487

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 新規なサリチリデンイミン型クリプトファンの合成およびパラジウム(II)との錯形成におけるキラル自己識別2020

    • Author(s)
      金森瑛大・酒田陽子・秋根茂久
    • Organizer
      第49回複素環化学討論会
  • [Presentation] カリックス[4]アレーン骨格を有するかご型ホストの構築と錯形成による構造変換2020

    • Author(s)
      露木諒・酒田陽子・秋根茂久
    • Organizer
      錯体化学会第70回討論会
  • [Presentation] キサンテン骨格を有する平面性メタロホストのイオン認識および配位子交換2020

    • Author(s)
      大藏健史・酒田陽子・秋根茂久
    • Organizer
      錯体化学会第70回討論会
  • [Presentation] トリス(salen)型クリプトファン配位子の合成とニッケル(II)イオンとの錯形成2020

    • Author(s)
      杉本晋梧・酒田陽子・秋根茂久
    • Organizer
      錯体化学会第70回討論会
  • [Presentation] キラル自己識別による新規なホモキラルクリプトファンの選択的合成2020

    • Author(s)
      金森瑛大・酒田陽子・秋根茂久
    • Organizer
      日本化学会秋季事業 第10回CSJ化学フェスタ2020
  • [Presentation] サリチルアルデヒドを有するシクロトリベラトリレン誘導体を用いたクリプトファン配位子の構築とNi(II)イオンとの錯形成2020

    • Author(s)
      杉本晋梧・酒田陽子・秋根茂久
    • Organizer
      日本化学会秋季事業 第10回CSJ化学フェスタ2020
  • [Presentation] 動的共有結合を用いたトリス(salen)型クリプトファン配位子の合成とニッケル(II)イオンとの錯形成2020

    • Author(s)
      杉本晋梧・酒田陽子・秋根茂久
    • Organizer
      日本化学会近畿支部2020年度北陸地区講演会と研究発表会
  • [Presentation] キサンテン骨格型環状二核コバルト(III)メタロホストのキャッピングによるゲスト交換速度の制御2020

    • Author(s)
      大藏健史・酒田陽子・秋根茂久
    • Organizer
      日本化学会近畿支部2020年度北陸地区講演会と研究発表会
  • [Presentation] カリックス[4]アレーン骨格を動的共有結合で架橋したかご型ホストの構築と錯形成による構造変換2020

    • Author(s)
      露木諒・酒田陽子・秋根茂久
    • Organizer
      日本化学会近畿支部2020年度北陸地区講演会と研究発表会
  • [Presentation] 動的共有結合による自己識別を利用した新規なホモキラルクリプトファンの選択的合成2020

    • Author(s)
      金森瑛大・酒田陽子・秋根茂久
    • Organizer
      基礎有機化学会 若手オンラインシンポジウム (第0回)
  • [Presentation] 動的共有結合に基づくトリス(salen)型クリプトファンの合成とニッケル(II)イオンとの錯形成2020

    • Author(s)
      杉本晋梧・酒田陽子・秋根茂久
    • Organizer
      日本化学会第101春季年会
  • [Presentation] キサンテン型環状二核コバルト(III)メタロホストの配位子交換による構造変換とゲスト認識挙動の制御2020

    • Author(s)
      大藏健史・酒田陽子・秋根茂久
    • Organizer
      日本化学会第101春季年会
  • [Presentation] トリフェニルベンゼン骨格を有する新規なニッケル三核メタロクリプタンドの合成2020

    • Author(s)
      井手 瞭・酒田陽子・秋根茂久
    • Organizer
      日本化学会第101春季年会
  • [Book] フロンティア 機能高分子金属錯体2020

    • Author(s)
      秋根茂久
    • Total Pages
      550
    • Publisher
      三共出版
    • ISBN
      978-4-7827-0791-3

URL: 

Published: 2021-12-27  

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