2021 Fiscal Year Research-status Report
Exploring blue-light emitting non-perovskite iodides: low-dimensional arrangement of CuI4 tetrahedrons.
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20K21242
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| Research Institution | Chubu University |
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Principal Investigator |
山田 直臣 中部大学, 工学部, 教授 (50398575)
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2020-07-30 – 2023-03-31
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| Keywords | ヨウ化物 / 励起子発光 / CuI4四面体 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
2020年度にCu2ZnI4（CZI）の薄膜化プロセスを開発した。2021年度は，CZI薄膜の発光機構の詳細な調査とハロゲン置換による物性制御を行った。
発光機構の調査として，フォトルミネッセンススペクトルの温度依存性を調べた。温度依存性を詳細に解析し，CZIが示す青紫色の発光が励起子遷移によるものであることを明らかにした．また，温度に依らず，格子欠陥等に由来する深い準位からの発光は観察されないこともわかった．発光スペクトル強度の温度依存性を解析した結果，励起子結合エネルギーは約70 meVと非常に大きいことがわかった．これが，CZIが室温下においても明瞭な発光を示す主要因である考えられる．
ハロゲン置換による物性制御として，CZIのヨウ素の一部分を臭素で置換したCu2ZnI1-xBrx薄膜を作製し，室温発光特性を調べた．Cu2ZnI1-xBrx（CZIB）粉末を合成し，それを真空蒸着することでCZIB薄膜を得た．原料のCZIB粉末は，CuI，CuBr，金属Zn，固体I2の混合物を真空ガラス封入し、350℃で24時間熱処理することで得ることができる．臭素置換量 x の増大に伴う格子定数の減少が観察され，臭素がヨウ素と置換することを確認した．得られたCZIB薄膜の室温フォトルミネッセンス測定の結果，臭素置換量 x の増大によって（1）発光波長が短波長側にシフトすること，（2）発光強度が顕著に増大することがわかった．ハロゲン置換で発光特性のチューニングが可能であることが示唆された．
以上の研究成果から，CuI4四面体が二次元的に配列した層状構造を有するCZI系は発光材料として有望であることが明らかになった．CuI4四面体配列の低次元化が発光特性を向上させることが示唆される．最終年度は，CuI4四面体配列が0次元的なCuGaI4の薄膜化とその発光特性の調査を行う．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
予定通り，Cu2ZnI4薄膜の発光特性の詳細ならびにハロゲン置換による物性変調について明らかにすることができた．したがって、おおむね順調に進展していると判断できる．
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| Strategy for Future Research Activity |
本研究計画では、3年間かけて未開拓物質であるCu2ZnI4とCuGaI4の発光材料としてのポテンシャルを明らかにすることを目的としている．2020年度から2021年度にかけてはCu2ZnI4に注力し，その発光特性について明らかにしてきた．最終年度の2022年度は，CuGaI4の薄膜化と発光特性の調査に取り組む．CuIとGaI3は蒸気圧が大きく異なるため，CuIとGaI3の固相反応によって薄膜出発原料を合成することは困難であると予想される．そこで，現有の蒸着装置に精密な温度制御が可能な蒸着セルを新たに組込み，CuIとGaI3の共蒸着によって世界初のCuGaI4薄膜の成長を試みる予定である．薄膜が得られれば，これまでの研究の知見を活かして効率的に発光特性を明らかにできるものと考えている．
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