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2021 Fiscal Year Annual Research Report

ボトムアップアロイングによる協奏型活性点の設計

Research Project

Project/Area Number 20K22467
Research InstitutionTokyo Metropolitan University

Principal Investigator

吉川 聡一  東京都立大学, 理学研究科, 助教 (80878322)

Project Period (FY) 2020-09-11 – 2022-03-31
Keywords担持金属触媒 / 金属酸化物クラスター / 協奏触媒作用 / 水素化
Outline of Annual Research Achievements

触媒機能とその表面構造は密接に相関しており,触媒活性点の自在設計は触媒化学分野の根幹を担う課題である.本研究では,触媒担体に担持した金属粒子の表面に,異種金属元素からなる金属酸化物クラスターを修飾するボトムアップ型の合金触媒活性点の設計手法を確立する.特に,塩基触媒作用を示す金属酸化物クラスターを金属粒子表面に修飾した複合型材料に着目し,塩基触媒作用と担持金属種が有する酸化還元能が協奏的に機能する複合型活性点の創出と,その活性点構造の制御並びに機能開拓に取り組む.令和3年度は,昨年度に引き続き担持金ナノ粒子触媒への塩基性酸化物クラスタ―の修飾によるボトムアップ型の活性点設計に取り組んだ.Lindqvist型のニオブ酸化物クラスターおよびタンタル酸化物クラスターをアルミナ担持金ナノ粒子触媒に修飾すると,p-ニトロフェノールやp-ニトロスチレンといったニトロ化合物の水素化が高効率で進行した.金ナノ粒子表面の電子状態変化や,ニオブ酸化物クラスターの構造評価から,金ナノ粒子表面に金属酸化物クラスターが構造を維持して修飾されたことを確認した.塩基として炭酸カリウムを加えるとアルミナ担持金ナノ粒子触媒で反応が進行したことから,金属酸化物クラスタ―の塩基触媒作用が寄与していることが示唆された.以上から,金ナノ粒子の還元能と金属酸化物クラスタ―の塩基触媒作作用がその複合体界面で協奏し,水素のヘテロ開裂による活性化が促進される機構を提案した.また,本手法で開発したボトムアップ型の複合化材料設計手法を担持白金触媒に適用し,塩基性金属酸化物クラスタ―の修飾によりp-クレゾールの水素化収率の向上および生成物選択性の変化を確認した.このように本研究課題において,担持金属ナノ粒子表面に塩基性の金属酸化物クラスタ―を修飾することで,複合体界面で還元能と塩基触媒能が協奏的に駆動する触媒設計を達成した.

  • Research Products

    (7 results)

All 2022 2021

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results) Presentation (5 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results)

  • [Journal Article] Base Catalysis of Sodium Salts of [Ta6-xNbxO19]8- Mixed-Oxide Clusters2021

    • Author(s)
      Kikkawa Soichi、Tsukada Mio、Shibata Kanako、Fujiki Yu、Shibusawa Kazuki、Hirayama Jun、Nakatani Naoki、Yamamoto Takafumi、Yamazoe Seiji
    • Journal Title

      Symmetry

      Volume: 13 Pages: 1267~1267

    • DOI

      10.3390/sym13071267

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Thermal Stability of Crown-Motif [Au9(PPh3)8]3+ and [MAu8(PPh3)8]2+ (M = Pd, Pt) Clusters: Effects of Gas Composition, Single-Atom Doping, and Counter Anions2021

    • Author(s)
      Matsuyama Tomoki、Kikkawa Soichi、Fujiki Yu、Tsukada Mio、Takaya Hikaru、Yasuda Nobuhiro、Nitta Kiyofumi、Nakatani Naoki、Negishi Yuichi、Yamazoe Seiji
    • Journal Title

      The Journal of Chemical Physics

      Volume: 155 Pages: 044307~044307

    • DOI

      10.1063/5.0059690

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Bifunctional Catalysis of Supported Gold Nanoparticles Modified with Metal Oxide Clusters2022

    • Author(s)
      Shoji Fukuda, Soichi Kikkawa, Ryo Takahata, Kosuke Suzuki, Kazuya Yamaguchi, Toshiharu Teranishi, Seiji Yamazoe
    • Organizer
      TOCAT9
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 金属酸化物クラスターを修飾した担持金ナノ粒子の触媒作用2021

    • Author(s)
      福田正次,平山純,吉川聡一,山添誠司
    • Organizer
      ナノ学会第19回大会
  • [Presentation] 塩基性金属酸化物クラスターを修飾した担持金ナノ粒子の合成とその触媒応用2021

    • Author(s)
      福田正次,吉川聡一,平山純,山添誠司
    • Organizer
      第128回触媒討論会
  • [Presentation] Bi-functional Catalyst of Supported Gold Nanoparticles Modified with Metal Oxide Clusters2021

    • Author(s)
      Shoji Fukuda, Soichi Kikkawa, Jun Hirayama, Seiji Yamazoe
    • Organizer
      Pacifichem2021
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 金属酸化物クラスターと担持金属触媒の複合体合成とその触媒応用2021

    • Author(s)
      松永優太朗,福田正次,吉川聡一,山添誠司
    • Organizer
      第129回触媒討論会

URL: 

Published: 2022-12-28  

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