2021 Fiscal Year Annual Research Report
電子-振動強結合系に対する量子散逸系理論の一般化と分光理論への応用
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20K22520
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
池田 龍志 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 助教 (20887278)
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| Project Period (FY) |
2020-09-11 – 2022-03-31
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| Keywords | 量子ダイナミクス / 量子散逸系 / 非断熱遷移過程 / 量子非局在化 / 非線形光学応答 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究の目的は、電子状態と振動状態が結合した系に関する環境の効果に対する一般的なモデルを構築すること、およびその非線形光応答をシミュレーションする新たな量子散逸系理論を構成して、エキシトン／電子輸送問題や非断熱遷移過程が重要となる光異性化問題などについての振動・電子分光の統一的記述・解析を行うことである。
振動・電子の強結合系においては、高次の振動励起状態は非常に強く環境と結合した描像となる。このために、一般化したモデルのシミュレーションを行う際に、現在最も数値的に厳密で信頼性があると見なされている階層型運動方程式（HEOM）理論で扱える範囲を超えるパラメータ領域がしばしば現れるという問題に直面した。前年度にこの難点を解決すべく、従来のHEOM理論を超えた、注目量子系と環境の超強結合領域を扱える理論を開発し、実際に一定の条件下(振動なし・高温極限)において有効性を数値的に実証した。
本年度は理論をより本研究課題に適した形とするべく熱浴スペクトル密度の新たな行列評価式などを開発して環境の低温量子効果を含めた一般化を行い、また実際に振動状態が電子状態に結合することで多数の量子状態を持っている系において本手法が特に有効になることを数値的・理論的に示した。これにより、従来は不可能であった領域での振動・電子強結合系の議論が可能となった。本成果はJ. Chem. Phys.に掲載され、また、Pacifichemおよび日本物理学会において発表を行った。しかしながら、非断熱ダイナミクスの評価は達成したものの非線形応答の数値評価については数値計算コストの問題により達成できておらず、今後の展望の1つである。
開発したHEOM理論の計算パッケージは一般に公開しており、実際に他の研究グループの研究で利用され始めている。
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| Remarks |
HEOM理論に基づくシミュレーションを行う数値計算パッケージおよびそのPythonインターフェース。
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Research Products
(5 results)
