2021 Fiscal Year Research-status Report
Operando ME分光に立脚した固体触媒反応場の設計と創出
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20KK0111
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
鳥屋尾 隆 北海道大学, 触媒科学研究所, 助教 (80775388)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
前野 禅 北海道大学, 触媒科学研究所, 特任講師 (30721154)
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| Project Period (FY) |
2020-10-27 – 2024-03-31
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| Keywords | Modulation Excitation / Operando分光 / 触媒反応場 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
Modulation Excitation (ME)法は分光法におけるシグナル/ノイズ(S/N)比を劇的に向上させ、物理・化学現象の動的過程に関与する種を選択的に解析することのできる強力な手法である。本研究では、このME分光と、触媒動作条件下で触媒の分光学的評価と触媒活性・選択性の測定を同時に行う手法と定義されているOperando観測とを組み合わせることで二酸化炭素の水素化反応や排ガス浄化反応の機構研究を行い、触媒反応場の設計指針確立を目指している。
2021年度は、前年度からの継続として、すでに開発済みの触媒について、XAS、IR、Raman分光を用いて機構解析を行い、触媒表面に形成される触媒活性種および反応中間体の挙動を調査した。触媒表面に形成されるギ酸種が重要な役割を果たしていることがわかった。
加えて、理論計算からも重要な知見を得た。現代の計算化学で一般的に用いられる手法は、温度や圧力等の条件を考慮しないため、物質のダイナミクスが重要となる触媒分野、特に、本課題のように高圧条件下で活性種の動的挙動捉える必要のある研究では反応条件を加味した計算が必須となる。そこで本研究では反応雰囲気や温度の影響を計算結果に導入できる第一原理熱力学法、マイクロキネティクスモデリング等を活用することで実条件に即した理論計算を行った。
これら検討により、触媒性能・機能(基質活性化能)と構造(幾何・電子構造)の相関関係を明確化することができ、触媒設計指針を確立した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
COVID-19により、日本側研究者による海外での研究活動は行えなかったが、各研究機関で役割分担を行い効率的に実験を進めることで、研究はおおむね順調に進展している。当初海外で行う予定としていた研究内容の一部を、日本側で実施できる体制も整えており今後もスムーズな研究の進展が期待できる。
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| Strategy for Future Research Activity |
これまでの検討で確立した触媒設計指針に従って、改良触媒を開発する。その際、計算化学的なアプローチも利用することで、研究を加速する。加えて、本研究により集積された実験データ、計算科学による知見を統合して本触媒分野の理論を体系化する。開発した新規触媒を単なる1成功例に終わらせることなく、その高性能要因を抽出し一般化することで、さらなる高活性触媒開発の礎とする。
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| Causes of Carryover |
COVID-19の影響により、当初予定していた海外での放射光実験を行うことができなかった。2022年度に実施するため次年度使用額が生じた。2022年度は日本側研究者も海外での放射光実験に参加するため、次年度使用分はその旅費として使用する。
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