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2012 Fiscal Year Annual Research Report

酸化触媒反応による臭素系難燃剤の分解と毒性変化に及ぼす腐植酸の影響

Research Project

Project/Area Number 21310048
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

福嶋 正巳  北海道大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (40344113)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 長尾 誠也  金沢大学, 環日本海域環境センター, 教授 (20343014)
倉光 英樹  富山大学, 理工学研究部, 教授 (70397165)
Project Period (FY) 2009-04-01 – 2013-03-31
Keywords環境技術 / 環境材料 / 水質汚濁・土壌汚染防止・浄化 / 触媒・化学プロセス / 超分子化学
Research Abstract

昨年度までの研究結果から、腐植酸(HA)の共存はいかなる条件でも、鉄ポルフィリン触媒によるテトラブロモビスフェノールA(TBBPA)の酸化分解を阻害することがわかった。ゆえに、HAが10 - 200 mg L-1程度含まれている処分場浸出水中のTBBPAを鉄ポルフィリン触媒で分解する場合、HAによる阻害を除く必要があると考えた。今年度は、表面電荷が負の陽イオン交換樹脂に鉄テトラメチルピリジルポルフィリン(FeTMPyP)を修飾し、巨大な負の静電場を持つHAを反応場近傍から排除して疎水的なTBBPAの分解率向上を試みた。TBBPA初期濃度50 μM, KHSO5 1 mM, 反応時間4 hの条件で、pH 4-10における分解率を測定した。その結果、pH 4-7までTBBPAはHAの有無にかかわらず分解率10%以下であった。しかし、pH 8以上ではHA無しで分解率は92-98%、HAが25 mg L-1共存しても83-95%であり、HAの共存による若干の分解率の低下が見られた。また、pH 8-10における脱臭素化量は、分解されたTBBPAのモル数に対して0.4-1.2倍であり、pHの増加およびHAの共存により増加する傾向が見られた。処分場浸出水のpHが弱アルカリ性(pH 8-10)を示すの、合成した担持型触媒は浸出水中のTBBPAの分解に対しては有用と考えられる。さらに、鉄ポルフィリン触媒の類縁体である鉄フタロシアニン触媒をシリカに担持した触媒も合成し検討を行った。TBBPAの酸化に対する触媒活性は、触媒の粒径が小さくなるほど高くなることを見出した。また、粒径が小さな触媒ではHAの共存による阻害も小さくなることがわかった。

Current Status of Research Progress
Reason

24年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

24年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (16 results)

All 2013 2012 Other

All Journal Article (8 results) (of which Peer Reviewed: 8 results) Presentation (7 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Effects of surface Fe(III) oxides in a steel slag on the formation of humic-like dark-colored polymers by the polycondensation of humic precursors2013

    • Author(s)
      Ryo Nishimoto, Shigeki Fukuchi, Guangxia Qi, Masami Fukushima, Tsutomu Sato
    • Journal Title

      Colloids and Surfaces A

      Volume: 418 Pages: 117-123

    • DOI

      10.1016/j.colsurfa.2012.11.032

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Characterization of seawater extractable organic matter from bark compost by pyrolysis-gas chromatography/mass spectrometry under methylating conditions with tetramethylammonium hydroxide (TMAH-py-GC/MS)2013

    • Author(s)
      Hisanori Iwai, Masami Fukushima, Mitsuo Yamamoto, Takeshi Komai, Yoshishige Kawabe
    • Journal Title

      Journal of Analytical and Applied Pyrolysis

      Volume: 99 Pages: 9-15

    • DOI

      10.1016/j.jaap.2012.11.012

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Evaluation of the toxicity of tetrabromobisphenol A and some of its oxidation products using a microscale algal growth inhibition test.2013

    • Author(s)
      Kazuto Sazawa, Yoshiki Furuhashi, Noriko Hata, Shigeru Taguchi, Masami Fukushima, Hideki Kuramitz
    • Journal Title

      Toxicological and Environmental Chemistry

      Volume: 95 Pages: 472-482

    • DOI

      10.1080/02772248.2013.775290

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Fe-loaded zeolites catalyze the formation of humic substance-like dark-colored polymers in polycondensation reactions of humic precursors2012

    • Author(s)
      M. Fukushima
    • Journal Title

      Clay Miner

      Volume: 47 Pages: 355-364

    • DOI

      DOI:10.1180/claymin.2012.047.3.06

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Thermal treatment of rice bran by portion-wise addition in the presence of an organo-iron catalyst2012

    • Author(s)
      M. Fukushima
    • Journal Title

      J. Mater. Cycle Waste

      Volume: 14 Pages: 139-145

    • DOI

      DOI:10.1007/s10163-012-0049-x

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Enhanced humification by carbonated basic oxygen furnace steel slag-II. Process characterization and the role of inorganic components in the formation of humic-like substances2012

    • Author(s)
      Guangxia Qi, Dongbei Yue, Masami Fukushima, Shigeki Fukuchi, Ryo Nishimoto, Yongfeng Nie
    • Journal Title

      Bioresource Technology

      Volume: 114 Pages: 637-643

    • DOI

      10.1016/j.biortech.2012.03.064

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] The effect of humic substances on iron elution in the method of restoration of seaweed beds using steelmaking slag2012

    • Author(s)
      Mitsuo Yamamoto, Masami Fukushima, Dan Liu
    • Journal Title

      ISIJ International

      Volume: 52 Pages: 1909-1913

    • DOI

      10.2355/isijinternational.52.

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Electrochemical mutagenicity assay based on SOS/umu test using hydrodynamic voltammetry in a droplet2012

    • Author(s)
      Hideki Kuramitz, Kazuto Sazawa, Noriko Hata, Shigeru Taguchi, Masami Fukushima
    • Journal Title

      Sensors

      Volume: 12 Pages: 17414-17432

    • DOI

      10.3390/s121217414

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] シリカに坦持した鉄フタロシアニン触媒による臭素系難燃剤の酸化分解挙動2013

    • Author(s)
      福嶋正巳
    • Organizer
      日本化学会第93春季年会
    • Place of Presentation
      立命館大学(草津)
    • Year and Date
      20130321-24
  • [Presentation] オン交換樹脂に担持した鉄ポルフィリン触媒によるテトラブロモビスフェノールAの酸化分解2013

    • Author(s)
      宮本貴文、西本遼、前野翔平、朱倩倩、福嶋正巳
    • Organizer
      日本化学会第93春季年会
    • Place of Presentation
      立命館大学(草津)
    • Year and Date
      20130321-20130324
  • [Presentation] SBA-15 に担持した鉄ポルフィリン触媒による臭素系難燃剤の酸化分解2013

    • Author(s)
      朱倩倩、前野翔平、西本遼、宮本貴文、福嶋正巳
    • Organizer
      日本化学会第93春季年会
    • Place of Presentation
      立命館大学(草津)
    • Year and Date
      20130321-20130324
  • [Presentation] イオン交換樹脂に担持した鉄ポルフィリン触媒によるテトラブロモビスフェノールAの酸化に及ぼす腐植酸の影響2013

    • Author(s)
      宮本貴文、西本遼、前野翔平、朱倩倩、福嶋正巳
    • Organizer
      化学系学協会北海道支部2013年冬季研究発表会
    • Place of Presentation
      北海道大学(札幌)
    • Year and Date
      20130129-20130130
  • [Presentation] 陽イオン交換樹脂に担持した鉄ポルフィリン触媒によるテトラブロモビスフェノールAの酸化:腐植酸の影響2012

    • Author(s)
      宮本貴文、西本遼、朱倩倩、前野翔平、福嶋正巳
    • Organizer
      第28回腐植物質学会講演会
    • Place of Presentation
      首都大学東京(八王子)
    • Year and Date
      20121121-20121122
  • [Presentation] Sorption of pentachlorophenol to organo-clay complexes prepared by polycondensation reactions of humic precursors2012

    • Author(s)
      Masami Fukushima, Ryo Okabe, Ryo Nishimoto, Shigeki Fukuchi, Tsutomu Sato, Motoki Terashima
    • Organizer
      The 16th Meeting of the International Humic Substances Society
    • Place of Presentation
      Zhejiang University, Hangzhou, China
    • Year and Date
      20120909-20120914
  • [Presentation] Influences of a humic acid on potassium monopersulfate oxidation of 2,4,6-tribromophenol by a SiO2-supported iron(III)-porphyrin catalyst2012

    • Author(s)
      Qianqian Zhu, Yusuke Mizutani, Shouhei Maeno, Masami Fukushima
    • Organizer
      The 16th Meeting of the International Humic Substances Society
    • Place of Presentation
      Zhejiang University, Hangzhou, China
    • Year and Date
      20120909-20120914
  • [Remarks] 資源化学研究室

    • URL

      http://www.eng.hokudai.ac.jp/edu/div/envcirc/cyclicmaterials/index1.html

URL: 

Published: 2014-07-24  

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