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2010 Fiscal Year Annual Research Report

自己組織化単分子膜を反応場とした選択的結合切断反応の機構解明

Research Project

Project/Area Number 21350014
Research InstitutionHiroshima University

Principal Investigator

田中 健一郎  広島大学, 大学院・理学研究科, 名誉教授 (90106162)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 関谷 徹司  広島大学, 大学院・理学研究科, 准教授 (30259981)
和田 真一  広島大学, 大学院・理学研究科, 助教 (60304391)
Keywordsサイト選択的反応 / 内殻電子励起 / 軟X線光化学 / 光刺激イオン脱離 / 自己組織化単分子膜 / オージェ崩壊過程 / 反応制御
Research Abstract

申請者らは、内殻励起による特定の結合切断反応の選択性が自己組織化単分子膜(SAM)上において向上することを見出し、その選択性とアルカン主鎖長との関連を精密に調べることによりサイト選択的イオン解離反応の反応機構の全貌を解明することを目的として平成22年度の研究計画を実施した。しかしながら研究執行途上で当初予定したアルカン主鎖長の短いSAM膜より鎖長の長いSAM膜による実験の方が本研究目的を達成するために有効であることが判明し、新試薬の入手に時間を要したため実験研究の遂行に約5カ月の遅延が生じた。以下、平成22年度の研究実績を記述する。
1.新試薬を用いた主鎖長が21(n=21)のSAM膜試料の作成とその評価および予備的な実験を広島大学のHiSORにおいて実施し、内殻励起反応の反応確率は向上するが、結合切断反応の選択性は予想通りやや低下することを確認した。
2.SAM膜の主鎖中に芳香環を挿入したSAM膜試料の実験も並行して行い、内殻励起による結合切断の選択性が向上することを確認した。主鎖中に芳香環を挿入したことにより、反応部位と基板間の伝導性が増し、励起状態の寿命が短くなったために、選択的な速い反応以外の2次的反応が抑制されたことにより選択性が向上したと結論した。
3.理論面からの研究も並行して進めており、上記1、2の実験結果を含めて、申請者がこれまでに提案してきた仮説を支持する新しい重要な知見を見出した。

  • Research Products

    (12 results)

All 2011 2010

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results) Presentation (9 results) Book (2 results)

  • [Journal Article] Double Core-Hole Spectroscopy for Chemical Analysis with an Intense X-Ray Femtosecond Laser2011

    • Author(s)
      Nora Berrah, 和田真一, 他18名
    • Journal Title

      PNAS (Proceedings of National Academy of Sciences)

      Volume: 108(41) Pages: 16912-16915

    • DOI

      10.1073/pnas.1111380108

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Coulomb explosion imaging of small organic molecules at LCLS2011

    • Author(s)
      B.Erk, 和田真一, 他21名
    • Organizer
      27^<th> Int.Conf.on Photonic, Electronic and Atomic Collisions
    • Place of Presentation
      Belfast, UK
    • Year and Date
      2011-08-02
  • [Presentation] X-ray FEL induced double core-hole formation in polyatomic molecules2011

    • Author(s)
      P.Salen, 和田真一, 他20名
    • Organizer
      27^<th> Int.Conf.on Photonic, Electronic and Atomic Collisions
    • Place of Presentation
      Belfast, UK
    • Year and Date
      2011-08-01
  • [Presentation] Multiple ionization and double core-hole production in molecules using LCLS X-ray FEL2011

    • Author(s)
      L.Fang, 和田真一, 他21名
    • Organizer
      27^<th> Int.Conf.on Photonic, Electronic and Atomic Collisions
    • Place of Presentation
      Belfast, UK
    • Year and Date
      2011-07-28
  • [Presentation] Why chemical bond scission can be controlled well on the self-Assembled monolayer surface?2011

    • Author(s)
      田中健一郎
    • Organizer
      第27回化学反応討論会
    • Place of Presentation
      東京工業大学(東京都)
    • Year and Date
      2011-06-10
  • [Presentation] 自己組織化単分子膜上で何故内殻励起反応の選択性が向上するか?2011

    • Author(s)
      田中健一郎
    • Organizer
      第24回日本放射光学会年会
    • Place of Presentation
      つくば国際会議場(つくば)
    • Year and Date
      2011-01-08
  • [Presentation] Anionic dissociation of methyl-ester thin films induced by inner-shell Excitations2010

    • Author(s)
      和田真一
    • Organizer
      37^<th> Int.Conf.on Vacuum Ultraviolet and X-Ray Physics (VUVX2010)
    • Place of Presentation
      バンクーバー、カナダ
    • Year and Date
      2010-07-15
  • [Presentation] Desorption mechanism of anion fragments induced by inner-shell Excitations on ester compounds2010

    • Author(s)
      和田真一, 他5名
    • Organizer
      第26回化学反応討論会
    • Place of Presentation
      広島大学(東広島市)
    • Year and Date
      2010-06-03
  • [Presentation] Soft X-ray photo-stimulated ion desorption from self-assembled monolayers of fluorinated benzene derivatives2010

    • Author(s)
      小川舞、田中健一郎, 他5名
    • Organizer
      第26回化学反応討論会
    • Place of Presentation
      広島大学(東広島市)
    • Year and Date
      2010-06-02
  • [Presentation] Why chemical bond scission can be controlled well on the self-Assembled monolayer surface?2010

    • Author(s)
      田中健一郎
    • Organizer
      第58回米国質量分析学会(ASMS2010)
    • Place of Presentation
      ソルトレイク、米国
    • Year and Date
      2010-05-24
  • [Book] 質量分析の源流第4章光イオン化法の特徴2011

    • Author(s)
      田中健一郎
    • Publisher
      (株)国際文献印刷(印刷中)
  • [Book] 質量分析の源流第5章内殻励起反応2011

    • Author(s)
      和田真一
    • Publisher
      (株)国際文献印刷(印刷中)

URL: 

Published: 2013-06-26  

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