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2010 Fiscal Year Annual Research Report

単一分子光水素発生デバイスの合成と機能制御

Research Project

Project/Area Number 21350036
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

酒井 健  九州大学, 大学院・理学研究院, 教授 (30235105)

Keywords水素エネルギー / 水可視光分解 / 太陽光エネルギー変換 / 白金錯体 / ルテニウム錯体 / 光誘起電子移動 / 水素生成触媒 / 光水素発生デバイス
Research Abstract

研究計画調書に則し、白金錯体を水素発生触媒とした新規な単一分子光水素発生デバイスの合成と機能評価を展開した結果、以下に述べる幾つかの価値ある研究成果を得た。従来の光増感部-触媒部の2機能型デバイスに代え、電子供与部-光増感部-触媒部の3機能型デバイスの合成と機能評価に成功した。この研究では、電荷分離状態の延命化には成功したものの、光水素生成効率の高効率化には至らなかった。その要因が、マーカス逆転領域における電子移動速度の低下に由来することを突き止めた。一方、これまでの研究では、単一の光増感部に対して一つの触媒部位を導入した1:1型の系のみについて検討してきたが、本年度は、2つ、または、3つの触媒部を導入した1:2型及び1:3型のデバイスの合成と機能評価にも成功した。興味深いことに、触媒部位数の増加に伴い、水素生成効率が劇的に向上することを見出した。さらに、トリス(ビピリジン)ルテニウム(II)を光増感部に持たない白金錯体触媒部における金属-配位子電荷移動吸収帯に用いた2機能集約型の白金単核及び二核錯体の合成と機能評価にも成功した。[Pt(trpy)Cl]^+錯体に類似の構造を有する二種の白金錯体に関し、EDTA共存下における光電子貯蔵挙動ならびに光水素生成挙動が認められた。一つは、[Pt(trpy)Cl]^+にN-methylpyridinium基を導入したメタロビオローゲン白金錯体であり、高い単一分子光水素生成挙動を示すと同時に、助触媒としての白金(II)錯体の添加による光水素生成能の向上が認められた。もう一つの化合物は、Pt(trpy)ユニットをピリジンチオラトで架橋した二核錯体であり、^3MMLCT励起状態からの電子移動過程を経由した水素生成反応が促進されることを明らかにした。

  • Research Products

    (36 results)

All 2011 2010

All Journal Article (8 results) (of which Peer Reviewed: 8 results) Presentation (25 results) Book (1 results) Patent(Industrial Property Rights) (2 results)

  • [Journal Article] Platinum(II)-Based Hydrogen-Evolving Catalysts Linked to Multipendant Viologen Acceptors : Experimental and DFT Indications for Bimolecular Pathways2011

    • Author(s)
      Makoto Ogawa, Gopalakrishnan Ajayakumar, Shigeyuki Masaoka, Heinz-Bernhard Kraatz, Ken Sakai
    • Journal Title

      Chem.Eur.J.

      Volume: 17 Pages: 1148-1162

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Photo-Hydrogen-Evolving Molecular Devices Driving Visible-Light-Induced Water Reduction into Molecular Hydrogen : Structure-Activity Relationship and Reaction Mechanism2011

    • Author(s)
      Hironobu Ozawa, Ken Sakai
    • Journal Title

      Chem.Commun.

      Volume: 47 Pages: 2227-2242

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Light-Induced Charge Separation and Photocatalytic Hydrogen Evolution from Water using RuIIPtII-Based Molecular Devices : Effects of Introducing Additional Donor and/or Acceptor Sites2011

    • Author(s)
      Gopalakrishnan Ajayakumar, Masayuki Kobayashi, Shigeyuki Masaoka, Ken Sakai
    • Journal Title

      Dalton Trans.

      Volume: (in press)

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Syntheses, Characterization, and Photochemical Properties of Amidate-Bridged Pt(bpy) Dimers Tethered to Ru(bpy)_3^<2+> Derivatives2011

    • Author(s)
      Masanari Hirahara, Shigeyuki Masaoka, Ken Sakai
    • Journal Title

      Dalton Trans.

      Volume: (in press)

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Frontier Orbital Engineering of Photo-Hydrogen-Evolving Molecular Devices : a Clear Relationship Between the H2-Evolving Activity and the Energy Level of the LUMO2010

    • Author(s)
      Shigeyuki Masaoka, Yuichiro Mukawa, Ken Sakai
    • Journal Title

      Dalton Trans.

      Volume: 39 Pages: 5868-5876

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Photo-Hydrogen-Evolving Molecular Catalysts Consisting of Polypyridyl Ruthenium(II) Photosensitizers and Platinum(II) Catalysts : Insights into the Reaction Mechanism2010

    • Author(s)
      Hironobu Ozawa, Masayuki Kobayashi, Bijitha Balan, Shigeyuki Masaoka, Ken Sakai
    • Journal Title

      Chem.Asian J.

      Volume: 5 Pages: 1860-1869

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Syntheses, Characterization, and Photo-Hydrogen-Evolving Properties of Tris(2,2'-bipyridine) ruthenium(II) Derivatives Tethered to an H2-Evolving (2-phenylpyridinato)platinum(II) Unit2010

    • Author(s)
      Masayuki Kobayashi, Shigeyuki Masaoka, Ken Sakai
    • Journal Title

      Molecules

      Volume: 15 Pages: 4908-4923

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Photochemical and Thermal Hydrogen Production from Water Catalyzed by Carboxylate-Bridged Dirhodium(II) Complexes2010

    • Author(s)
      Saya Tanaka, Shigeyuki Masaoka, Kosei Yamauchi, Masahiko Annaka, Ken Sakai
    • Journal Title

      Dalton Trans.

      Volume: 36 Pages: 11218-11226

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 金属錯体を触媒とする水の分解反応2011

    • Author(s)
      正岡重行・吉田将己・山口俊樹・木本彩乃・清田城作・岡村将也・山内幸正・酒井健
    • Organizer
      日本化学会第91春季年会
    • Place of Presentation
      (発表は中止、講演予稿集での発表により成立)
    • Year and Date
      2011-03-11
  • [Presentation] Photoinduced Electron Transfer Processes in RuPt-based Photo-Hydrogen-Evolving Molecular Devices2011

    • Author(s)
      Chettiyam Veettil, Suneesh・酒井健
    • Organizer
      日本化学会第91春季年会
    • Place of Presentation
      (発表は中止、講演予稿集での発表により成立)
    • Year and Date
      2011-03-11
  • [Presentation] 色素増感型光電気化学セルにおける新規白金多核錯体の酸素発生触媒機能2011

    • Author(s)
      筒井裕子・今野陽介・酒井健
    • Organizer
      日本化学会第91春季年会
    • Place of Presentation
      (発表は中止、講演予稿集での発表により成立)
    • Year and Date
      2011-03-11
  • [Presentation] 鉄ジチオレン錯体を触媒とした水からの水素製造に関する研究2011

    • Author(s)
      山口俊樹・正岡重行・酒井健
    • Organizer
      日本化学会第91春季年会
    • Place of Presentation
      (発表は中止、講演予稿集での発表により成立)
    • Year and Date
      2011-03-11
  • [Presentation] チオエーテルを配位子に有する白金(II)錯体の水素生成触媒機能と安定性2011

    • Author(s)
      進藤智弘・山内幸正・正岡重行・酒井健
    • Organizer
      日本化学会第91春季年会
    • Place of Presentation
      (発表は中止、講演予稿集での発表により成立)
    • Year and Date
      2011-03-11
  • [Presentation] 電子受容サイトを導入した新規ロジウム二核錯体の光水素発生触媒機能2011

    • Author(s)
      田中早弥・正岡重行・HANAN, Garry・酒井健
    • Organizer
      日本化学会第91春季年会
    • Place of Presentation
      (発表は中止、講演予稿集での発表により成立)
    • Year and Date
      2011-03-11
  • [Presentation] ビオローゲン多量体と共有結合したRu(bpy)_3^<2+>による多電子貯蔵機能と光水素生成反応への応用2011

    • Author(s)
      北本享司・正岡重行・酒井健
    • Organizer
      日本化学会第91春季年会
    • Place of Presentation
      (発表は中止、講演予稿集での発表により成立)
    • Year and Date
      2011-03-11
  • [Presentation] 環状ビオローゲンダイマーで架橋したRu(II)Pt(II)含有光水素発生デバイスの構築2011

    • Author(s)
      柴原悠・正岡重行・酒井健
    • Organizer
      日本化学会第91春季年会
    • Place of Presentation
      (発表は中止、講演予稿集での発表により成立)
    • Year and Date
      2011-03-11
  • [Presentation] 水素生成触媒機能を有する白金(II)錯体の活性及び安定性制御に関する研究2011

    • Author(s)
      山内幸正・正岡重行・酒井健
    • Organizer
      日本化学会第91春季年会
    • Place of Presentation
      (発表は中止、講演予稿集での発表により成立)
    • Year and Date
      2011-03-11
  • [Presentation] 電子受容部位を組み込んだターピリジン白金錯体誘導体の光水素生成機構に関する研究2011

    • Author(s)
      小林真之・正岡重行・酒井健
    • Organizer
      日本化学会第91春季年会
    • Place of Presentation
      (発表は中止、講演予稿集での発表により成立)
    • Year and Date
      2011-03-11
  • [Presentation] ピリジンチオラトで架橋したターピリジン白金二核錯体の光水素発生触媒機能2011

    • Author(s)
      中村優希・小林真之・今野陽介・正岡重行・酒井健
    • Organizer
      日本化学会第91春季年会
    • Place of Presentation
      (発表は中止、講演予稿集での発表により成立)
    • Year and Date
      2011-03-11
  • [Presentation] ピリジンチオラト架橋配位子を有する各種白金(II)二核錯体の光水素生成触媒機能2011

    • Author(s)
      大西勇一郎・正岡重行・酒井健
    • Organizer
      日本化学会第91春季年会
    • Place of Presentation
      (発表は中止、講演予稿集での発表により成立)
    • Year and Date
      2011-03-11
  • [Presentation] ホスト・ゲスト相互作用に基づくRu(II)Pt(II)錯体の構築および光水素生成能2011

    • Author(s)
      平原将也・正岡重行・酒井健
    • Organizer
      日本化学会第91春季年会
    • Place of Presentation
      (発表は中止、講演予稿集での発表により成立)
    • Year and Date
      2011-03-11
  • [Presentation] The RuPt-based Photo-hydrogen-evolving Molecular Devices towards the Development of Artificial Photosynthesis Generating Hydrogen Energy from Water and Sun Light2011

    • Author(s)
      Ken Sakai
    • Organizer
      The 3rd Japan-Korea Joint Symposium on Transition Metal Complexes
    • Place of Presentation
      Okinawa, Japan
    • Year and Date
      2011-02-11
  • [Presentation] Mechanistic Insights into Photoinduced and Thermal Hydrogen Evolution Reactions Catalyzed by Platinum(II)-based Molecular Systems2011

    • Author(s)
      酒井健
    • Organizer
      分子研研究会「金属錯体の機能化の現状と将来展望」
    • Place of Presentation
      岡崎
    • Year and Date
      2011-01-09
  • [Presentation] Toward the Development of Artificial Photosynthesis Generating Hydrogen Energy from Water and Sunlight2010

    • Author(s)
      Ken Sakai
    • Organizer
      the 2010 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (Pacifichem 2010)
    • Place of Presentation
      Honolulu, Hawaii, USA
    • Year and Date
      2010-12-19
  • [Presentation] Hydrogen Production from Water using the Pt(II)-Based Molecular Catalysts2010

    • Author(s)
      Ken Sakai
    • Organizer
      the 2010 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (Pacifichem 2010)
    • Place of Presentation
      Honolulu, Hawaii, USA
    • Year and Date
      2010-12-15
  • [Presentation] Charge Storage in Multi-Viologen Tethers and Its Application to Platinum(II)-Catalyzed Hydrogen Evolution from Water2010

    • Author(s)
      Ken Sakai
    • Organizer
      the 11th International Chemistry Conference and Exhibition(11th ICCA)
    • Place of Presentation
      Luxor, Egypt
    • Year and Date
      2010-11-22
  • [Presentation] Photoinduced Charge Storage in Multipendant Viologen Tethers Leading by to Hydrogens Evolution from Water Catalyzed by Platinum(II) Complexes2010

    • Author(s)
      Ken Sakai
    • Organizer
      11th Eurasia Conference on Chemical Sciences
    • Place of Presentation
      The Dead Sea, Jordan
    • Year and Date
      2010-10-10
  • [Presentation] 電子受容部位を導入したターピリジン白金(II)誘導体の合成と助触媒錯体共存下における光水素生成挙動2010

    • Author(s)
      小林真之・正岡重行・酒井健
    • Organizer
      第60回錯体化学討論会
    • Place of Presentation
      大阪
    • Year and Date
      2010-09-28
  • [Presentation] Photochemical Hydrogen Evolution from Water Catalyzed by Platinum(II)-Based Molecular Catalysts2010

    • Author(s)
      Ken Sakai
    • Organizer
      2nd International Symposium on Solar Fuels and Solar Cells, Conference Center of DICP
    • Place of Presentation
      Dalian, China
    • Year and Date
      2010-08-30
  • [Presentation] Recent Progress in the Studies on Photo-Hydrogen-Evolving Molecular Devices Involving Pt (Ii)-Based Molecular Catalysts2010

    • Author(s)
      Ken Sakai
    • Organizer
      8th China-Japan Joint Symposium on Metal Cluster Compounds
    • Place of Presentation
      Xi'an, China
    • Year and Date
      2010-08-11
  • [Presentation] Photoinduced Hydrogen Evolution from Water Driven by Pt(II)-Based Molecular Photocatalysts2010

    • Author(s)
      Ken Sakai
    • Organizer
      Inaugural (1st) International Conference on Molecular and Functional Catalysis, Resort Worlds Sentosa
    • Place of Presentation
      Resort Worlds Sentosa, Singapore
    • Year and Date
      2010-07-12
  • [Presentation] Supramolecular Systems Capable of Driving Photoinduced Hydrogen Evolution from Water2010

    • Author(s)
      Ken Sakai
    • Organizer
      The 2010 Global COE International Symposium on Future Molecular Systems-Beyond Supramolecular Chemistry
    • Place of Presentation
      INAMORI International Hall, Kyushu University, Fukuoka, Japan
    • Year and Date
      2010-06-13
  • [Presentation] Photoinduced Hydrogen Evolution from Water using Supramolecular Systems Functionalized with Photosensitizers, Charge Storage Components, and Pt(II)-based Molecular Catalysts2010

    • Author(s)
      Ken Sakai
    • Organizer
      ISMSC2010
    • Place of Presentation
      Nara, Japan
    • Year and Date
      2010-06-09
  • [Book] 人工光合成と有機系太陽電池・水からの水素生成機能をもつ単一分子光水素発生デバイスの開発2010

    • Author(s)
      小澤弘宜・酒井健
    • Total Pages
      88-95
    • Publisher
      化学同人
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 白金多核錯体触媒およびそれを用いた人工光合成方法2010

    • Inventor(s)
      酒井健
    • Industrial Property Rights Holder
      九州大学
    • Industrial Property Number
      特願2010-273727
    • Filing Date
      2010-12-08
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 新規有機配位子、キレート錯体および多電子貯蔵型光電荷分離分子装置2010

    • Inventor(s)
      酒井健
    • Industrial Property Rights Holder
      九州大学
    • Industrial Property Number
      特願2010-151367
    • Filing Date
      2010-07-01

URL: 

Published: 2012-07-19  

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