2009 Fiscal Year Annual Research Report
拡散抵抗が無視小のゼオライトナノ結晶を擬似活性点とした構造体触媒の開発
| Project/Area Number |
21360386
|
|---|
| Research Institution | Hokkaido University |
|---|
Principal Investigator |
増田 隆夫 Hokkaido University, 大学院・工学研究科, 教授 (20165715)
|
|---|
| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
多湖 輝興 北海道大学, 大学院・工学研究科, 准教授 (20304743)
|
|---|
| Keywords | ナノ結晶ゼオライト / テンプレートフリー合成 / 界面活性剤添加効果 / 拡散係数 / ゼオライト触媒膜 / 低級オレフィン / 芳香族アルキル化 |
|---|
| Research Abstract |
本研究の目的は、ゼオライトナノクリスタルを基材としたゼオライト膜構造体触媒の開発である。本年度は、構造規定剤(テンプレート)を使用しない条件下でのMFIゼオライトの合成、ゼオライト結晶内拡散機構の解明、およびナノクリスタル積層膜の開発を実施した。テンプレートフリー条件でMFIゼオライトの合成に成功した。さらに非イオン性界面活性剤を添加することで仕込みシリカのゼオライト収率と結晶性が向上すると共に、MFIゼオライトの結晶サイズ制御が可能となった。同法は、モルデナイト(MORゼオライト)に対しても適用可能であり、添加する界面活性剤濃度によりMORゼオライトの結晶サイズを70nm～400nmの範囲で制御できることが明らかとなった。同ゼオライトの結晶内におけるベンゼンとヘキサンの吸着量と拡散係数測定を実施した。吸着量はヘキサンが多く、拡散の活性化エネルギーはベンゼンが大きいことが示され、直鎖炭化水素のゼオライト結晶内拡散が容易であることが明らかとなった。また、高吸着量領域では拡散係数が吸着物質の吸着量に依存して大きくなることが明らかとなった。最後に、ナノ結晶MFIゼオライトをアルミナフィルターの外表面に積層したナノクリスタル積層触媒膜を作製し、アセトンからの低級オレフィン合成実験を実施した。ナノクリスタル層の厚さを10～40マイクロメートルの範囲で制御可能であり、ナノクリスタル層の厚さによりアセトン転化率が向上した。アセトンからイソブテン→プロピレン→エチレンと逐次的に反応が進行し、生成物分布をナノクリスタル積層厚さで制御できることを示した。さらに、マイクロメーターサイズのMFIゼオライトを使用するとコーキングと拡散抵抗のため活性の低下が著しいが、ナノサイズMFIゼオライトを使用するとこれらの問題点が改善され、活性低下我欲製されることを明らかにした。
|
