芳香族炭化水素の光酸化で生じる二次有機エアロゾルのエイジングに関する室内研究

2010 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 21510023
• Research Institution: National Institute for Environmental Studies
• Principal Investigator: 佐藤 圭 独立行政法人国立環境研究所, アジア自然共生研究グループ, 主任研究員 (10282815)
• Keywords: 芳香族炭化水素 / 二次有機エアロゾル / エアロゾル質量分析計 / 含酸素有機エアロゾル / エアロゾルエイジング

Research Abstract

二次有機エアロゾルの分子レベルの組成を明らかにする目的で、液体クロマトグラフ質量分析(LC/MS)法によるオフライン分析を行った。芳香族炭化水素(1.5～4ppm)-窒素酸化物(～1ppm)-亜硝酸メチル(～1ppm)-空気-光照射系の室内チャンバー実験によって二次有機エアロゾルを生成した。炭化水素として、ベンゼンと1,3,5-トリメチルベンゼン(TMB)を用いた。生成したエアロゾルを飛行時間型エアロゾル質量分析計(AMS)で実時間分析するとともに、テフロンフィルター上に捕集してLC/MS法によるオフライン分析に用いた。LC/MS分析では、負イオン大気圧化学イオン化法によって試料をイオン化した。ベンゼンの反応では質量数125、141および157に、またTMBの反応では質量数183、199、215および231に、生成物のイオンによる強い信号が検出された。検出されたイオンが擬分子イオンであると仮定して、ベンゼンの反応で見つかった生成物をC6H60x(x=3～5)、TMBの反応で見つかった生成物をC9H120x(x=4～7)と仮同定した。結果は、反応物の炭素数と水素数を保存しつつ高度に酸化した分子が生成することを示していた。オフラインの分析結果を見る限り、両者の生成物は基本的に良く似ていた。一方で、AMSによる測定によれば、ベンゼンからのエアロゾルのO/C比(0.70～0.88)は、TMBの場合(0.47～0.57)よりも高かった。得られたエアロゾルのO/C比に反応物の炭素数を乗じると、ベンゼンの場合には分子一個当たり平均して4.2～5.1個の酸素原子が付加していることが分った、これは、TMBの場合(4.2～5.3個)とほとんど同じであった。昨年のAMSの測定に基づく経験的な解析から、ベンゼンからのエアロゾルの方がTMBよりも酸化が進んでいると解釈した。しかし、本年度の組成分析や元素分析の結果と合わせて考えると、ベンゼンとTMBとで酸化の度合いは同程度であり、エアロゾルのO/C比の違いは反応物一分子あたりの炭素数の違いで説明されると考えられる。

Research Products

• [Journal Article] Characterization of aerosol particles in the Tokyo metropolitan area using two different aerosol mass spectrometers (2011)
  • Author(s): Xing, J.H., Takahashi, K., Yabushita, A., Kinugawa, T., Nakayama, T., Matsumi, Y., Tonokura, K., Takami, A., Imamura, T., Sato, K., Kawasaki, M., Hikida, T, Shimono, A
  • Journal Title: Aerosol Science and Technology Volume: 45 Pages: 315-326
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] 九州北部の離島および大都市部におけるPM_<2.5>濃度の通年での挙動 (2011)
  • Author(s): 兼保直樹, 高見昭憲, 佐藤圭, 畠山史郎, 林政彦, 原圭一郎, 河本和明, 山本重一
  • Journal Title: 大気環境学会誌 Volume: 46 Pages: 111-118
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Secondary organic aerosol formation from the photooxidation of isoprene, 1,3-butadiene, and 2,3-dimethyl-1,3-butadiene under high NO_x conditions (2011)
  • Author(s): Sato, K., Nakao, S., Clark, C.H., Qi, L., Cocker, D.R, III
  • Journal Title: Atmospheric Chemistry and Physics Discussions Volume: 11 Pages: 4313-4345
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Secondary organic aerosol formation from phenolic compounds in the absence of NOx (2011)
  • Author(s): Nakao, S., Clark, C., Tang, P., Sato, K., Cocker, D., III
  • Journal Title: Atmospheric Chemistry and Physics Discussions Volume: 11 Pages: 2025-2055
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Laboratory studies on optical properties of secondary organic aerosols generated during the photooxidation of toluene and the ozonolysis of α-pinene (2010)
  • Author(s): Nakayama, T., Matsumi, Y., Sato, K., Imamura, T., Yamazaki, A., Uchiyama, A.
  • Journal Title: Journal of Geophysical Research Volume: 115 Pages: D24204(11)
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] 九州北部における春季のPM_<2.5>濃度と長距離輸送 (2010)
  • Author(s): 兼保直樹, 高見昭憲, 佐藤圭, 畠山史郎, 林政彦, 原圭一郎, Chang, L.-S, Ahn, J.-Y.
  • Journal Title: 大気環境学会誌 Volume: 45 Pages: 227-234
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] 大気中での光化学有機エアロゾル生成 (2010)
  • Author(s): 佐藤圭, 今村隆史
  • Journal Title: 光化学 Volume: 41 Pages: 91-96
  • Peer Reviewed
• [Presentation] 大気中におけるアミン類の反応による二次粒子の生成 (2011)
  • Author(s): 佐藤圭, 今村隆史, 堀添浩司, 藤井秀治, 長安弘貢, 乾正幸, 上条孝
  • Organizer: 日本化学会第91春季年会
  • Place of Presentation: 神奈川大学横浜キャンパス(神奈川県)
  • Year and Date: 2011-03-26
• [Presentation] 大型テフロンチャンバーを用いたイソプレンや1,3-ブタジエンの酸化で生じるSOA生成機構の解明 (2010)
  • Author(s): 佐藤圭, 中尾俊介, Clark, C., Qi, L., Tang, P., Cocker, D
  • Organizer: 第16回大気化学討論会
  • Place of Presentation: 首都大学東京南大沢キャンパス国際交流会館(東京都)
  • Year and Date: 2010-11-19
• [Presentation] 東シナ海を越えて輸送されるエアロゾルの航空機・地上観測-2009年10月12～19日 (2010)
  • Author(s): 畠山史郎, 花岡小百合, 池田圭輔, 小川佳美, 大井彩子, 渡邉泉, 高見昭憲, 清水厚, 佐藤圭, 定永靖宗, 坂東博, 浦田淳基, 加藤俊吾, 梶井克純, 新垣雄光, 畦地総太郎, 張代洲, 原和崇
  • Organizer: 第16回大気化学討論会
  • Place of Presentation: 首都大学東京南大沢キャンパス国際交流会館(東京都)
  • Year and Date: 2010-11-19
• [Presentation] 芳香族炭化水素から二次有機エアロゾル生成-オゾン-オレフィン反応の活用- (2010)
  • Author(s): 瀬田孝将, 加藤吉康, 佐藤圭, 今村隆史
  • Organizer: 第16回大気化学討論会
  • Place of Presentation: 首都大学東京南大沢キャンパス国際交流会館(東京都)
  • Year and Date: 2010-11-17
• [Presentation] Secondary organic aerosol formation from the photooxidation of conjugated dienes under high NO_x conditions (2010)
  • Author(s): Sato, K., Nakao, S., Clark, C., Qi, L., Tang, P., Cocker, D.
  • Organizer: American Association for Aerosol Research 29^<th> Annual Conference
  • Place of Presentation: Oregon Convention Center (Portland, Oregon, U.S.A)
  • Year and Date: 2010-10-28
• [Presentation] S Chemical characterization by particle into liquid sampling directly coupled to an accurate mass time-of-flight mass spectrometer (PILS-ToF) of secondary organic aerosol (SOA) (2010)
  • Author(s): Clark, C., Nakao, S., Sato, K., Qi, L., Asa-Awuku, A., Cocker, D.R., III
  • Organizer: American Association for Aerosol Research 29^<th> Annual Conference
  • Place of Presentation: Oregon Convention Center (Portland, Oregon, U.S.A)
  • Year and Date: 2010-10-26
• [Presentation] オゾン・アルケン反応を利用したOH酸化による二次有機エアロゾル生成機構 (2010)
  • Author(s): 瀬田孝将, 加藤吉康, 佐藤圭, 今村隆史, 内田里沙, 中川和道
  • Organizer: 第4回分子科学討論会2010
  • Place of Presentation: 大阪大学豊中キャンパス(大阪府)
  • Year and Date: 2010-09-17
• [Presentation] 九州北部の離島および2都市におけるPM2.5濃度の変動 (2010)
  • Author(s): 兼保直樹, 高見昭憲, 佐藤圭, 山本重一, 河本和明
  • Organizer: 第51回大気環境学会年会
  • Place of Presentation: 大阪大学豊中キャンパス大学教育実践センター(大阪府)
  • Year and Date: 2010-09-10
• [Presentation] 九州北部における高濃度硫酸塩のリアルタイム観測結果による解析 (2010)
  • Author(s): 山本重一, 下原孝章, 兼保直樹, 高見昭憲, 佐藤圭, 畠山史郎
  • Organizer: 第51回大気環境学会年会
  • Place of Presentation: 大阪大学豊中キャンパス大学教育実践センター(大阪府)
  • Year and Date: 2010-09-10
• [Presentation] 芳香族炭化水素の光酸化で生成する二次有機エアロゾルの質量スペクトル (2010)
  • Author(s): 佐藤圭,高見昭憲,磯崎輔,今村隆史
  • Organizer: 2010年光化学討論会
  • Place of Presentation: 千葉大学西千葉キャンパス(千葉県)
  • Year and Date: 2010-09-08
• [Presentation] トルエン光酸化反応系での二次有機エアロゾル生成に対するUV-B強度依存性 (2010)
  • Author(s): 今村隆史, 福田さや花, 内田理沙, 佐藤圭, 中川和道
  • Organizer: 2010年光化学討論会
  • Place of Presentation: 千葉大学西千葉キャンパス(千葉県)
  • Year and Date: 2010-09-08
• [Presentation] 2009年-2010年に辺戸岬、福江島、福岡で測定したPAHsとn-アルカン (2010)
  • Author(s): 小川佳美, 兼保直樹, 佐藤圭, 高見昭憲, 畠山史郎
  • Organizer: 第51回大気環境学会年会
  • Place of Presentation: 大阪大学豊中キャンパス大学教育実践センター(大阪府)
  • Year and Date: 2010-09-08
• [Presentation] カリフォルニア大リバーサイド校の室内チャンバーを用いた共役ジエンの光酸化による二次有機エアロゾル生成の研究 (2010)
  • Author(s): 佐藤圭, 中尾俊介, Clark, C., Qi, L., Tang, P., Cocker, D.
  • Organizer: 第27回エアロゾル科学・技術研究討論会
  • Place of Presentation: 名古屋大学豊田講堂・シンポジオン(愛知県)
  • Year and Date: 2010-08-03
• [Presentation] 暗反応条件下でのOH酸化によるSOA生成 (2010)
  • Author(s): 内田里沙, 瀬田孝将, 加藤吉康, 中川和道, 佐藤圭, 今村隆史
  • Organizer: 第27回エアロゾル科学・技術研究討論会
  • Place of Presentation: 名古屋大学豊田講堂・シンポジオン(愛知県)
  • Year and Date: 2010-08-03
• [Presentation] 東アジアから輸送される炭素質エアロゾルの輸送パターンと汚染プルームの特徴 (2010)
  • Author(s): 島田幸治郎, 高見昭憲, 加藤俊吾, 佐藤圭, 畠山史郎
  • Organizer: 第27回エアロゾル科学・技術研究討論会
  • Place of Presentation: 名古屋大学豊田講堂・シンポジオン(愛知県)
  • Year and Date: 2010-08-03
• [Presentation] 沖縄辺戸岬でのPM_<2.5>粒子状物質の重量濃度変動 (2010)
  • Author(s): 高見昭憲, 伊礼聡, 佐藤圭, 清水厚, 兼保直樹, 畠山史郎
  • Organizer: 第27回エアロゾル科学・技術研究討論会
  • Place of Presentation: 名古屋大学豊田講堂・シンポジオン(愛知県)
  • Year and Date: 2010-08-03
• [Presentation] 九州北部の都市および離島における2009年度のPM_<2.5>濃度変動 (2010)
  • Author(s): 兼保直樹, 高見昭憲, 佐藤圭, 畠山史郎, 林政彦, 原圭一郎
  • Organizer: 第27回エアロゾル科学・技術研究討論会
  • Place of Presentation: 名古屋大学豊田講堂・シンポジオン(愛知県)
  • Year and Date: 2010-08-03
• [Presentation] PAHs and n-alkanes in the aerosol transported around the East China Sea (2010)
  • Author(s): Ogawa, Y., Sato, K., Kaneyasu, N., Takami, A., Hatakeyama, S.
  • Organizer: International Aerosol Concerence 2010
  • Place of Presentation: University of Helsinki (Helsinki, Finland)
  • Year and Date: 2010-08-03
• [Presentation] Secondary organic aerosol formation from the photooxidation of conjugated dienes in the presence of NO (2010)
  • Author(s): Sato, K., Nakao, S., Clark, C., Qi, L., Tang, P., Cocker, D.
  • Organizer: 第26回化学反応討論会
  • Place of Presentation: 広島大学佐竹メモリアルホール(広島県)
  • Year and Date: 2010-06-03
• [Presentation] Formation processes of light absorbing secondary organic aerosols : Impact on the Earth's radiation balance (2010)
  • Author(s): Nakayama, T., Matsumi, Y., Sato, K., Imamura, T
  • Organizer: 第26回化学反応討論会
  • Place of Presentation: 広島大学佐竹メモリアルホール(広島県)
  • Year and Date: 2010-06-02
• [Presentation] Measurement of elemental carbon at CHAAMS in spring 2009 (2010)
  • Author(s): Takami, A., Kaneyasu, N., Osada, K., Hasegawa, S., Sato, K., Shimizu, A., Hatakeyama, S.
  • Organizer: Japan Geoscience Union Meeting 2010, JpGU International Symposium 2010
  • Place of Presentation: 幕帳メッセ国際会議場(千華県)
  • Year and Date: 2010-05-27