2011 Fiscal Year Annual Research Report
単一量子ドットのブリンキング機構の解明・制御に向けた新しい解析理論の開発
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21510123
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
李 振風 北海道大学, 電子科学研究所, 准教授 (90397795)
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| Keywords | 1分子計測(SMD) / 量子ドット / ナノバイオ / 物性理論 / 光物性 |
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| Research Abstract |
量子ドットの間欠的なブリンキングの速度論は、通常、一分子蛍光を用いた手法で観察されてきた。蛍光の測定に際しては、内因的および外因的ノイズが正確な明状態と暗状態の帰属を複雑にさせている。明暗状態の滞留時間に関する、よく知られている有名な普遍的べき乗統計は、光子時系列をビニングして蛍光強度時系列へ変換した、後、明および暗状態を分ける閾値を導入し蛍光の明暗状態間の遷移の時系列データからを帰属する強度光子時系列のしきい値化方法の適用によって一般的に通常結論されている。しかしながら、この方法が滞留時間の統計にartifactをもたらしかねない事ことが最近明らかになり、そのため、量子ドットのブリンキング速度論的スキームの構築において誤った結果を導きかねない(ACS Nano投稿予定)。量子ドットのブリンキング速度論的スキームを明らかにするための1分子解析技術を整備するために、閾値法による状態同定の欠点この問題を解消するため、強固な統計的基盤に基づいた新しい変化点検出手法を開発した。この変化点分析解析によって、高時間分解能で1分子時系列の強度変化点を客観的に特定することができる可能となる。この変化点検出法は、不十分なSN比での蛍光観察においても実際の滞留時間統計を従来より正確に再現できることが判明した。わかった。一方で、ビニングおよびしきい値化方法によるartifactは他の1分子測定においても普遍的に存在し、生じ、例えば、1分子酵素ターンオーバー実験において見出されているdynamic disorderの呼ばれている現象(言われている連続する連続して生起する触媒ターンオーバー時間の間に相関が存在するの存在)もデータ解析によるのartifactが存在することを示唆する結果が得られたを含んでいる可能性がある(ACS Nano 2012、1月号のハイライトに選出された)。
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