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2009 Fiscal Year Annual Research Report

シングルサイト有機金属錯体を含有する結晶性メソ多孔体の創製とその高選択的触媒作用

Research Project

Project/Area Number 21550192
Research InstitutionOsaka Prefecture University

Principal Investigator

松岡 雅也  Osaka Prefecture University, 工学研究科, 教授 (80305648)

Keywords有機無機ハイブリッド / メソ多孔性材料 / 金属カルボニル錯体 / 不均一系触媒 / フェニルアセチレンの重合 / 炭化水素の部分水素化反応 / 塩化ベンジルの重合反応 / オレフィンの光メタセシス反応
Research Abstract

フェニレン(ph)部位をシリカメソ細孔骨格内に含有するHMM-phをM(CO)_6錯体[M=Cr, Mo, W]でCVD処理すると、C_6H_6M(CO)_3錯体に特有なIRピーク(1980, 1950-1800cm^-1)が観測され、ph部位とM(CO)_6錯体の反応を通して結晶性メソ細孔骨格内にphM(CO)_3錯体を含有する新規なHMM(HMM-phM(CO)_3)が創製できることを見いだした。これらHMM-phM(CO)_3の触媒活性について検討した結果、HMM-phM(CO)_3は、フェニルアセチレンや塩化ベンジルの重合反応、炭化水素の部分水素化反応、オレフィンの光メタセシス反応、2-chloro-2-methylbutaneの脱ハロゲン化水素反応に触媒活性を示すことが明らかとなった。UV-visおよびFT-IR測定の結果、HMM-phM(CO)_3上でのフェニルアセチレンの重合は、中心金属上での2+2環化付加による1adder型ポリマーの形成と、その後の開環反応を経由して進行することを明らかにした。HMM-phMo(CO)_3はHMM-phCr(CO)_3に比べて本反応に高い触媒活性を示した。中心金属とアレーン配位子の結合の強さはMo<<Crであることから、phMo(CO)_3上では、重合反応の開始ステップであるMo-ph間の配位結合の部分的解離と、その後のMoへのフェニルアセチレンの配位が起こり易く、反応活性がHMM-phCr(CO)_3に比較して高くなることが示唆された。さらに、HMM-phCr(CO)_3はシクロヘプタトリエンの部分水素化反応に触媒活性を有し、反応生成物としてほぼ100%の選択性でシクロヘプタジエンを与える高選択的な不均一系触媒として作用することを見いだした。

  • Research Products

    (14 results)

All 2010 2009

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results) Presentation (12 results)

  • [Journal Article] Incorporation of Arene Metal Carbonyl Complexes within Inorganic-organic Hybrid Mesoporous Materials by CVD Method2009

    • Author(s)
      M.Matsuoka, T.Kamegawa, T.-H.Kim, T.Sakai, M.Anpo
    • Journal Title

      J.Nanosci.Nanotech. 10

      Pages: 314-318

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] The Design of Ti-, V-, Cr-Oxide Single-Site Catalysts within Zeolite Frameworks and Their Photocatalytic Reactivity for the Decomposition of Undesirable Molecules -The Role of Their Excited States and Reaction Mechanisms-2009

    • Author(s)
      M.Anpo, T.-H.Kim, M.Matsuoka
    • Journal Title

      Catal.Today 142

      Pages: 114-124

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 配位子交換法によりHMM-ph細孔骨格内に構築した[CpRu^+ph]錯体の触媒反応性2010

    • Author(s)
      渡辺哲二、内原和弘、齋藤雅和、金兌鎬、亀川孝、松岡雅也、安保正一
    • Organizer
      日本化学会第90回春季年会
    • Place of Presentation
      大阪
    • Year and Date
      2010-03-27
  • [Presentation] CVD法によりアレーン金属カルボニル錯体を含有したMetal-organic framework(MOF)の創製とその触媒特性2010

    • Author(s)
      上田洸造、亀川孝、松岡雅也、安保正一
    • Organizer
      日本化学会第90回春季年会
    • Place of Presentation
      大阪
    • Year and Date
      2010-03-27
  • [Presentation] Catalytic Activity of C_6H_4Ru^+Cp Complex Incorporated within HMM-ph for Hydrosilylation of Terminal Alkyne2010

    • Author(s)
      T.Watanabe, K.Uchihara, M.Saitoh, T.H.Kim, T.Kamegawa, M.Matsuoka, M.Anpo
    • Organizer
      International Symposium on Eco-materials Processing and Design(ISEPD 2010)
    • Place of Presentation
      Osaka, Japan
    • Year and Date
      2010-01-10
  • [Presentation] Catalytic Activities of Metal carbonyl Complexes Incorporated within Inorganic-organic Hybrid Mesoporous Materials2009

    • Author(s)
      Y.Sakai, M.Matsuoka, T.Kamegawa, T.Sakai, M.Anpo
    • Organizer
      15th International Conference on Advanced Oxidation Technologies for Treatment of Water, Air and Soil
    • Place of Presentation
      New York, USA
    • Year and Date
      2009-10-16
  • [Presentation] Catalytic Properties of CpRu^+L_N Complexes[L=C_6H_4, O_<(L)N>]within Various Mesoporous Materials2009

    • Author(s)
      T.Watanabe, K.Uchihara, T.H.Kim, T.Kamegawa, M.Matsuoka, M.Anpo
    • Organizer
      The 12^<th> Japan-Korea Symposium on Catalysis
    • Place of Presentation
      Akita, Japan
    • Year and Date
      2009-10-14
  • [Presentation] CVD法により金属カルボニル錯体を固定化したMetal-Organic Framework(MOF)の創製と触媒反応2009

    • Author(s)
      上田洸造、亀川孝、松岡雅也、安保正一
    • Organizer
      第2回触媒表面化学研究発表会
    • Place of Presentation
      大阪
    • Year and Date
      2009-10-09
  • [Presentation] 配位子交換法により調製したHMM-phRu^+Cpの触媒反応性2009

    • Author(s)
      渡辺哲二、内原和弘、齋藤雅和、金兌鎬、亀川孝、松岡雅也、安保正一
    • Organizer
      第104回触媒討論会
    • Place of Presentation
      宮崎
    • Year and Date
      2009-09-27
  • [Presentation] CVD法により金属カルボニル錯体を固定化したMetal-Organic Framework(MOF)の創製と触媒反応2009

    • Author(s)
      上田洸造、亀川孝、松岡雅也、安保正一
    • Organizer
      第104回触媒討論会
    • Place of Presentation
      宮崎
    • Year and Date
      2009-09-27
  • [Presentation] A1MCM-41上に固定化したCpRu^+C6H6錯体の触媒反応性2009

    • Author(s)
      内原和弘、渡辺哲二、金兌鎬、亀川孝、松岡雅也、安保正一
    • Organizer
      第104回触媒討論会
    • Place of Presentation
      宮崎
    • Year and Date
      2009-09-27
  • [Presentation] 金属カルボニル錯体を固定化した無機有機ハイブリッドメソポーラスシリカの触媒特性2009

    • Author(s)
      酒井勇輔、亀川孝、松岡雅也、安保正一
    • Organizer
      第104回触媒討論会
    • Place of Presentation
      宮崎
    • Year and Date
      2009-09-27
  • [Presentation] Photochemical and Catalytic Properties of Organo-Ru Complexes within Various Mesoporous Materials2009

    • Author(s)
      K.Uchihara, T.Watanabe, T.H.Kim, T.Kamegawa, M.Matsuoka, M.Anpo
    • Organizer
      XXIV International Conference on Photochemistry
    • Place of Presentation
      Toledo, Spain
    • Year and Date
      2009-07-20
  • [Presentation] Catalytic Properties of Organo-Ruthenium Complexes Immobilized within Various Mesoporous Materials2009

    • Author(s)
      T.-H.Kim, T.Watanabe, K.Uchihara, T.Kamegawa, M.Matsuoka, M.Anpo
    • Organizer
      The 4^<th> East Asia Symposium on Functional Dyes and Advanced Materials
    • Place of Presentation
      Osaka
    • Year and Date
      2009-06-03

URL: 

Published: 2011-06-16   Modified: 2016-04-21  

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