2010 Fiscal Year Annual Research Report
シングルサイト有機金属錯体を含有する結晶性メソ多孔体の創製とその高選択的触媒作用
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21550192
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| Research Institution | Osaka Prefecture University |
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Principal Investigator |
松岡 雅也 大阪府立大学, 工学研究科, 教授 (80305648)
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| Keywords | 有機無機ハイブリッド / メソ多孔性材料 / 金属カルボニル錯体 / 不均一系触媒 / MOF / 脱ハロゲン化水素反応 / アルケンのエポキシ化反応 / XAFS測定 |
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| Research Abstract |
フェニレン(ph)部位をシリカメソ細孔骨格内に含有するHMM-phをM(CO)_6錯体[M=Cr, Mo, W]でCVD処理すると、ph部位とM(CO)_6錯体の反応を通して結晶性メソ細孔骨格内にphM(CO)_3錯体を含有する新規なHMM(HMM-phM(CO)_3)が創製できた。XAFS測定の結果、-phCr(CO)_3-の局所構造はCr-C_〈co〉結合(R=1.86A, CN=3.0), Cr-C_〈ph〉結合(R=2.24A, CN=6.0)、 Cr-O_〈co〉結合(R=2.99A, CN=3.0)となることを見出した。さらに、XAFS測定の結果、-phMo(CO)_3-の局所構造はMo-C_〈co〉結合(R=1.97A, CN=3.0), Mo-C_〈ph〉結合(R=2.38A, CN=6.0)、 Mo-O_〈co〉結合(R=3.11A, CN=3.0)となることを見出した。さらに、金属クラスターと有機リンカーからなるMOF(Metal Organic Frameworks)の有機リンカー部のフェニレン基とM(CO)_6錯体[M=Cr, Mo, W]をCVD処理により反応させると、MOF骨格内にphM(CO)_3錯体を構築できることを見いだした。このように、phM(CO)_3錯体を骨格内に構築したMOFを不均一系触媒として用いると、2-chloro-2-methylbutaneの脱ハロゲン化水素反応やアルケンのエポキシ化反応が進行することが明らかとなった。
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