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2010 Fiscal Year Annual Research Report

分子構造設計による新規ヘテロポリ酸触媒の開発

Research Project

Project/Area Number 21560796
Research InstitutionHiroshima University

Principal Investigator

定金 正洋  広島大学, 工学研究院, 准教授 (10342792)

Keywords触媒・化学プロセス / 合成化学 / ナノ材料 / 有機化学 / 結晶成長
Research Abstract

研究計画に従い以下2つの研究を平行して行った。
1)強酸性を示す新規ヘテロポリ酸触媒の開発:前年度の研究でPreyssler型ヘテロポリ酸(H_<14>NaP_5W_<30>O_<110>)は熱安定性は低いが水溶液中で広範囲のpH領域で安定であることが明らかとなった。そこで、水溶液中での酸強度およびエステル加水分解酸触媒能を測定し、現在、酸触媒として実績の高いKeggin型ヘテロポリ酸(H_3PW_<12>O_<40>)と比較した。トリメチルホスフィンオキシドをプローブ分子として用いた酸強度測定家kkは、Preyssler型ヘテロポリ酸はプロトンあたりKeggin型ヘテロポリ酸より高い酸強度を示すことが明らかとなった。また、エステル類の加水分解では酢酸メチルや酢酸エチルなどの小さい分子に対してはPreyssler型ヘテロポリ酸はプロトンあたりKeggin型ヘテロポリ酸と同程度の触媒活性を示したのに対して、エステル基が大きくなると触媒活性は低下し、Preyssler型ヘテロポリ酸はプロトンあたりKeggin型ヘテロポリ酸より活性が低くなることが明らかとなった。
2)新規ルイス酸触媒開発:ルテニウム置換Keggin型ヘテロポリ酸のルテニウムのルイス酸性の検討を行った。前年度の研究で、ルテニウム置換Keggin型ヘテロポリ酸のルテニウムがとルイス塩基であるピリジンと反応し、ルテニウム置換Keggin型ヘテロポリ酸のルテニウムがルイス酸として機能することを明らかにできた。今年度は、この構造を明らかにするために合成した化合物の単結晶化を試み、2つの化合物で単結晶構造解析に成功した。単結晶構造解析の結果、ルテニウムにはピリジン誘導体がRu-N結合を介して結合していることが明らかにでき、ルテニウム置換Keggin型ヘテロポリ酸のルテニウムがルイス酸として機能している直接のデータが得られた。

  • Research Products

    (4 results)

All 2011 2010

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results) Presentation (2 results)

  • [Journal Article] Influence of structural difference and acidic properties of phosphotungstic acids on their catalytic performance for acylation of pyruvate ester toalpha-acyloxyacrylate ester2011

    • Author(s)
      W.Ninomiya, M.Sadakane, など
    • Journal Title

      Catalysis Today

      Volume: (印刷中)

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Alpha and beta isomers of tetrahafaium(IV) containing decatungstosilicate [Hf4]OH)6(AcO)2(x-SiW10O37)2]12-(x=alpha, beta)2011

    • Author(s)
      A.S.Assran, M.Sadakane, など
    • Journal Title

      Dalton Transactions

      Volume: 40 Pages: 2920-2925

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] ピリジン誘導体の配位したルテニウム置換ケギン型シリコタングステートの合成、構造解析と酸化還元特性2010

    • Author(s)
      師井幸恵、早川慎二郎、井出裕介、佐野庸治、定金正洋
    • Organizer
      第60回錯体討論会
    • Place of Presentation
      大阪国際交流センター
    • Year and Date
      2010-09-30
  • [Presentation] Preyssler型リンタングステン酸によるエステル類の加水分解反応2010

    • Author(s)
      市悠太郎、井出裕介、佐野庸治、定金正洋
    • Organizer
      第106回触媒討論会
    • Place of Presentation
      山梨大学
    • Year and Date
      2010-09-17

URL: 

Published: 2012-07-19  

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