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2010 Fiscal Year Annual Research Report

アミノ酸含有ポリマーの動的結合再編成によるモノマー配列の制御と高次構造の創出

Research Project

Project/Area Number 21750117
Research InstitutionYokohama National University

Principal Investigator

大山 俊幸  横浜国立大学, 工学研究院, 准教授 (30313472)

Keywords動的共有結合 / ポリペプチド / 結合組換え / イミン / 高次構造 / 円二色性スペクトル
Research Abstract

側鎖にアミンを持つポリペブチドであるポリ(L-リシン)の塩酸塩をトリエテルアミンと反応させたのちにp-トルアルデヒドとの高分子反応を行うことにより、動的共有結合であるイミン結合を側鎖に有するホモポリペプチドPLTIを合成した。次に、種々の官能基(フェノール性OH基、アルコール性OH基、イミダゾリル基)を持つアルデヒドとPLTI側鎖のイミン結合との動的結合組換えに伴うポリペプチド側鎖構造の変化について、重水素化2,2,2-トリフルオロエタノール(TFE)を溶媒として用いた1H-NMRスペクトル測定により追跡した。その結果、反応時間の進行に伴い1H-NMRスペクトルにおけるアルデヒド-C(O)-H由来のピーク比に変化が現れ、側鎖組換え反応の進行が確認された。一方、側鎖組換えに伴うポリペプチドの高次構造の変化についてTFE溶媒中でのCDスペクトル測定により追跡したところ、組換えの進行に伴いスペクトル形状に変化が現れ、側鎖官能基への多様性の導入が高次構造の変化を引き起こすことが示された。また、1H-NMRスペクトルにおいて側鎖の組成比がほぼ一定になりたのちにもCDスペクトルの形状変化が続いており、この結果は「側鎖組成の変化」ではなく「側鎖配列の変化」に基づいた高次構造変化が起こっていることを示唆していると考えられる。以上の結果より、側鎖に動的共有結合を有するポリペプチドの合成および側鎖組換え反応が実現可能であること、および側鎖組換えに伴うコポリマー配列変化が高次構造の変化を誘発することが明らかとなった。

  • Research Products

    (2 results)

All 2010

All Presentation (2 results)

  • [Presentation] Side-chain shuffling and higher-order structure modification of imine-functionalized poly(L-lysine)2010

    • Author(s)
      大由俊幸
    • Organizer
      2010環太平洋国際化学会議
    • Place of Presentation
      ハワイコンベンションセンター(ホノルル、アメリカ合衆国)
    • Year and Date
      2010-12-17
  • [Presentation] 側鎖にイミン結合を有するポリペプチドの合成と側鎖組み換え反応による高次構造変化2010

    • Author(s)
      大山俊幸(他3名)
    • Organizer
      第59回高分子討論会
    • Place of Presentation
      北海道大学高等教育機能開発総合センター(札幌市北区北17条西8丁目)
    • Year and Date
      2010-09-16

URL: 

Published: 2012-07-19  

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