Probing ultrafast carrier dynamics in 2D semiconductors at atomic scale

2022 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 21F21351
• Research Institution: University of Tsukuba
• Host Researcher: 吉田 昭二 筑波大学, 数理物質系, 准教授 (90447227)
• Foreign Research Fellow: PENG JINBO 筑波大学, 数理物質科学研究科(系), 外国人特別研究員
• Project Period (FY): 2021-11-18 – 2023-03-31
• Keywords: 走査トンネル顕微鏡 / テラヘルツ / ２次元層状物質

Outline of Annual Research Achievements

本研究では時間分解テラヘルツSTM装置(以下THz-STM)を用いて遷移金属ダイカルコゲナイド原子層(TMDC)におけるキャリアダイナミクスの計測を進めてきた。THz-STMはTHzパルス光を走査トンネル顕微鏡(STM)の探針-試料間に照射することで誘起されるパルス的なトンネル電流を用いて試料の瞬間的な状態をとらえることができる。本研究では可視~赤外域の光パルスにより試料を励起し、その励起状態をTHz電流により計測する。THzパルスの時間幅は1ピコ秒程度であるためピコ秒の時間分解能かつ、STMの原子分解能を併せ持つ計測が可能となる。本研究では、マイカ上Au表面にMoS2単層、WSe2単層を転写した際に自発形成される20nm ～ 100 nmサイズのサスペンド構造上でTHz-STM計測を行った。サスペンド構造の周辺では、TMDC単層はAu表面と強く結合しているため光励起されたキャリアや励起子は直ちにクエンチを起こし光励起に伴う変化は観測されなかったが、サスペンド構造上ではAu表面とデカップリングしており、光生成キャリアに伴うTHz電流の変化が観測され、サスペンド構造上で時間分解計測を行ったところ数psと数100 psの2つの指数関数減衰を示すことがわかった。同様のサスペンド構造上で時間分解発光計測を行ったところTHz-STMの結果と同様の数100 psの緩和時間が得られたことからTHz-STM計測の信号の起源としては励起子との関連が強く示唆された。本成果TMDC単層上の超高速ダイナミクスをTHz-STMを用いて計測できることを示す重要な成果である。TMDCサスペンド構造はサイズに加えて、形状や歪に依存して緩和ダイナミクスが変化する結果も得られており、今後さらに実験を進めていくことでより局所的なキャリアダイナミクスの詳細が明らかになると期待できる。

Research Progress Status

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Streaking of a picosecond electron pulse with a weak terahertz pulse (2023)
  • Author(s): Wataru Yajima, Yusuke Arashida, Ryota Nishimori, Yuga Emoto, Yuki Yamamoto, Kohei Kawasaki, Yuri Saida, Samuel Jeong, Keishi Akada, Kou Takubo, Hidemi Shigekawa, Jun-ichi Fujita, Shin-ya Koshihara, Shoji Yoshida, Masaki Hada
  • Journal Title: ACS Photonics Volume: 10 Pages: 116-124
  • DOI: 10.1021/acsphotonics.2c01304
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Externally-triggerable optical pump-probe scanning tunneling microscopy with a time resolution of tens-picosecond (2023)
  • Author(s): Katsuya Iwaya, Munenori Yokota, Hiroaki Hanada, Hiroyuki Mogi, Shoji Yoshida, Osamu Takeuchi, Yutaka Miyatake, and Hidemi Shigekawa
  • Journal Title: Scientific Reports Volume: 13 Pages: 818
  • DOI: 10.1038/s41598-023-27383-z
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Phase-controllable multi-laser system with coaxially combined near-infrared and subcycle mid-infrared and THz pulsed beams (2022)
  • Author(s): Yusuke Arashida, Naoki Umeda, Hiroyuki Mogi, Masashi Ishikawa, Akira Hatanaka, Osamu Takeuchi, Shoji Yoshida, and Hidemi Shigekawa
  • Journal Title: Applied Physics Expres Volume: 15 Pages: 092006-092010
  • DOI: 10.35848/1882-0786/ac88b6
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Hydrogen Bonding Propagated Phase Separation in Quasi-Epitaxial Single Crystals: A Pd－Br Molecular Insulat (2022)
  • Author(s): T. Yoshida, S. Takaishi, L. Guerin, T. Kojima, H. Ohtsu, M. Kawano, T. Miyamoto, H. Okamoto, K. Kato, M. Takata, Y. Hosomi, S. Yoshida, H. Shigekawa, H. Tanaka, S. Kuroda, H. Iguchi, B. K. Breedlove, Z. Li, and M. Yamashita
  • Journal Title: Inorganic Chemistry Volume: 61 Pages: 14067-14074
  • DOI: 10.1021/acs.inorgchem.2c02078
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Subcycle mid-infrared electric-field-driven scanning tunneling microscopy with a time resolution higher than 30 fs (2022)
  • Author(s): Yusuke Arashida, Hiroyuki Mogi, Masashi Ishikawa, Ippo Igarashi, Akira Hatanaka, Naoki Umeda, Jinbo Peng, Shoji Yoshida, Osamu Takeuchi, and Hidemi Shigekawa
  • Journal Title: ACS Photonics Volume: 9 Pages: 3156-3164
  • DOI: 10.1021/acsphotonics.2c00995
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Ultrafast nanoscale exciton dynamics via laser-combined scanning tunneling microscopy in atomically thin materials (2022)
  • Author(s): Hiroyuki Mogi, Yusuke Arashida, Ryusei Kikuchi, Ryosuke Mizuno, Jun Wkabayasi, Naoki Wada, Yasumitsu Miyata, Atsushi Taninaka, Shoji Yoshida, Osamu Takeuchi, and Hidemi Shigekawa
  • Journal Title: npj 2D Materials and Applications Volume: 6 Pages: 72
  • DOI: 10.1038/s41699-022-00345-1
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Presentation] 時間分解 STM のための中赤外パルスの高強度化 (2023)
  • Author(s): 髙松 暉, 嵐田 雄介，畑中 陽，梅田 直輝, 茂木 裕幸, 武内 修，吉田 昭二，重川 秀実
  • Organizer: 第２２回レーザー学会東京支部研究会
• [Presentation] 第二次高調波発生による二次元半導体材料の高精度結晶方位評価 (2023)
  • Author(s): 清水 歩，茂木 裕幸，嵐田 雄介，吉田 昭二，武内 修，重川 秀実
  • Organizer: 第２２回レーザー学会東京支部研究会
• [Presentation] 近赤外及びサブサイクルの中赤外・THzパルスを同軸に組み合わせた位相制御可能なマルチレーザーシステム (2023)
  • Author(s): 梅田 直輝，嵐田 雄介， 茂木 裕幸，石川 雅士，畑中 陽， 武内 修，吉田昭二，重川 秀実
  • Organizer: 第２２回レーザー学会東京支部研究会
• [Presentation] 中赤外レーザー融合走査型トンネル顕微鏡と物質科学 (2023)
  • Author(s): 嵐田 雄介, 畑中 陽, 梅田 直樹, 高松 暉, 茂木 裕幸, 吉田 昭二, 武内 修, 重川 秀実
  • Organizer: 第２２回レーザー学会東京支部研究会
  • Invited
• [Presentation] Analysis of Trap-related Conduction Dynamics in Atomically Thin Materials by an Optically Excited Multiprobe Setup (2022)
  • Author(s): Hiroyuki Mogi, Zi-han Wang, Ibuki Kuroda, Yuhei Takaguchi, Yasumitsu Miyata, Atsushi Taninaka, Yusuke Arashida, Shoji Yoshida, Osamu Takeuchi and Hidemi Shigekawa
  • Organizer: 22nd international vacuum congress
• [Presentation] Development of field-driven time-resolved STM using subcycle mid-infrared pulses (2022)
  • Author(s): Yusuke Arashida, Hiroyuki Mogi, Masashi Ishikawa, Ippo Igarashi, Akira Hatanaka, Naoki Umeda, Jinbo Peng, Shoji Yoshida, Osamu Takeuchi, and Hidemi Shigekawa
  • Organizer: 22nd international vacuum congress
• [Presentation] Probing local potential dynamics by ultrafast photoelectron pulse emitted from STM probe (2022)
  • Author(s): R. Wakabayashi, H. Mogi, Y. Arashida, S. Yoshida, O. Takeuchi and H. Shigekawa
  • Organizer: 22nd international vacuum congress
• [Presentation] Combining high repetition subcycle MIR and THz pulses to study field-driven ultrafast phenomena (2022)
  • Author(s): Naoki Umeda, Yusuke Arashida, Masashi Ishikawa, Akira Hatanaka, Hiroyuki Mogi, Shoji Yoshida, Osamu Takeuchi and Hidemi Shigekawa
  • Organizer: 22nd international vacuum congress
• [Presentation] Externally triggerable optical pump-probe scanning tunneling microscope with time resolution of approximately 70 ps (2022)
  • Author(s): Katsuya Iwaya, Munenori Yokota, Hiroaki Hanada, Shoji Yoshida, Osamu Takeuchi, Hidemi Shigekawa, Yutaka Miyatake
  • Organizer: The 92nd IUVSTA workshop on Advanced Spectroscopy and Transport for 2D Materials at Surfaces and The 4th Asia-Pacific Symposium on Solid Surfaces
• [Presentation] 時間分解走査トンネル分光法の開発 (2022)
  • Author(s): 武内 修，木榑 太一, 藤巻 慶大, 茂木 裕幸, 嵐田 雄介, 谷中 淳, 吉田 昭二, 重川 秀実
  • Organizer: 2022年第83回応用物理学会秋季学術講演会
• [Presentation] STM探針光電子放出を利用した局所ポテンシャルダイナミクス評価 (2022)
  • Author(s): 茂木 裕幸，若林 凜, 嵐田 雄介, 吉田 昭二, 武内 修, 重川 秀実
  • Organizer: 2022年第83回応用物理学会秋季学術講演会
• [Presentation] テラヘルツ波による極短パルス電子線のパルス幅計測 (2022)
  • Author(s): 矢嶋 渉, 嵐田 雄介, 西森 亮太, 江本 悠河, 山本 祐揮, 川崎 康平, 齋田 友梨, 鄭 サムエル, 赤田 圭史, 田久保 耕, 重川 秀実, 藤田 淳一, 腰原 伸也, 吉田 昭二, 羽田 真毅
  • Organizer: 2022年第83回応用物理学会秋季学術講演会
• [Presentation] Development of a terahertz pump and electron diffraction probe setup for the dynamics measurements of liquid crystals (2022)
  • Author(s): Wataru Yajima, Yusuke Arashida, Ryota Nishimori, Yuga Emoto, Yuki Yamamoto, Kohei Kawasaki, Yuri Saida, Samuel Jeong, Keishi Akada, Kou Takubo, Hidemi Shigekawa, Jun-ichi Fujita, Shin-ya Koshihara, Shoji Yoshida and Masaki Hada
  • Organizer: OLC SWS 2022