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2022 Fiscal Year Annual Research Report

モアレ超構造における協力的量子光学現象の開拓

Research Project

Project/Area Number 21H01012
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

篠北 啓介  京都大学, エネルギー理工学研究所, 助教 (60806446)

Project Period (FY) 2021-04-01 – 2024-03-31
Keywords光物性 / 半導体物性
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、モアレ超構造を利用して励起子を精密に自在配列し、その相互作用を高度に制御することで、協力現象を最大限に活用し、超蛍光現象や単一光子超蛍光現象の実現や、さらに単一光子と物質が相互に作用しあって生じる全く新しい巨視的な量子光学現象を探究し、それらを支配する普遍的な物理を明らかにすることを目的としている。モアレ超構造を利用してこれまでに実現されていない高配列・高密度な励起子集合体となる新たな量子システムを構築し、従来の光と物質の相互作用の枠組みを超えた新たな量子光学現象の発現を目指す。本研究を通して、単一光子レベルでの光と物質の相互作用の根源的な理解が深化され、基礎学術において大きなブレークスルーをもたらす可能性を秘めている。
令和4年度は、WSe2/MoSe2原子層ヘテロ構造の発光ダイナミクスからモアレ励起子のスピン一重項や三重項の微細構造やバレー分極状態を明らかにした。さらに、WSe2/MoSe2原子層ヘテロ構造に加えて、超蛍光現象などの協力的量子光学現象を観測するためのプラットフォームとして、振動子強度の大きいMoSe2/WS2やWSe2/WSe2の原子層ヘテロ構造を作製し、層間励起子と層内励起子が混成したモアレ励起子の光学特性の解明を行なった。また、系統的な試料を安定して作製するため、ベイズ最適化の手法を用いた機械学習のアプローチから単層試料作成の最適化を行なった。
今後は、作製したMoSe2/WS2やWSe2/WSe2原子層ヘテロ構造を用いて、超蛍光現象などの協力的量子光学現象の観測を目指す。強度が非線形に増大し放射レートが短くなることや、複数の発光ピークから一つの発光ピークだけの成長を様子を観測し、超蛍光現象を実証する。さらに、積層角度や温度などのパラメータを精密に制御しながら、高配列したモアレ励起子からの協力的量子光学現象の物理メカニズムを明らかにする。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

当初の計画通り、令和4年度に行う主要な部分として、協力的量子光学現象の観測のためのモアレ超構造の光学的性質の評価を行なった。WSe2/MoSe2において発光ダイナミクスを観測し、モアレ励起子のスピン一重項や三重項の微細構造やバレー分極状態、ダーク状態などを明らかにした。一方で、研究を進めていく過程で、WSe2/MoSe2原子層ヘテロ構造では空間的に分離した層間励起子からの発光を観測するため振動子強度が小さく、協力的量子光学現象の観測に困難を伴うことが示唆されたため、それと並行して、MoSe2/WS2やWSe2/WSe2の原子層ヘテロ構造の研究も進めた。層間励起子と層内励起子が混成したモアレ励起子の発光特性や反射応答を測定し、WSe2/MoSe2原子層ヘテロ構造に対して振動子強度が強く、超蛍光現象などの協力的量子光学現象を観測するためのプラットフォームとして有望であることを明らかにした。
また、系統的な試料を安定して作製するため、ベイズ最適化の手法を用いた機械学習のアプローチから単層試料作成の最適化を行なった。機械剥離法を用いた手動の作製手順において、無数の実験パラメータから、実験条件の最適化を行い、安定して大量の単層試料の作成が可能になった。また、メカトロニクスを用いた、機械制御による機械剥離法の装置も開発し、系統的な測定が可能になった。
当初の研究計画ではWSe2/MoSe2原子層ヘテロ構造を用いた協力的量子光学現象の観測を目指しており、研究を進める過程で振動子強度などの問題があることがわかったが、研究計画申請にもあった通り、研究計画がうまくいかない時の対応として掲げていたMoSe2/WS2やWSe2/WSe2の原子層ヘテロ構造の研究を並行して進めることで対処した。これらの研究結果の進捗状況は、研究計画申請時の計画通りであり、研究はおおむね順調に進展していると考えている。

Strategy for Future Research Activity

今後は、作製したMoSe2/WS2やWSe2/WSe2の原子層ヘテロ構造を用いて、モアレ超構造からの超蛍光などの協力的量子光学現象の観測を試みる。超蛍光現象の観測のための光学系を構築する。面内に光放出される超蛍光現象を観測するため、試料をGaSe上に転写し、面内に放射される超蛍光をGaSe導波路構造で伝播させ、GaSe端で検出を行う。励起した場所と違う位置からの光放射を検出するため発光イメージング測定系を構築する。励起子数の増大に従い、強度が非線形に増大し放射レートが短くなることを実証する。さらに、CMOSカメラの前に透過型回折格子を導入し、GaSe端で検出される光放射のスペクトル情報も抽出することで、モアレ励起子由来の複数の発光ピークから、励起強度を強くするにつれて、複数の発光ピークから一つの発光ピークだけが成長する様子を観測し、超蛍光現象を実証する。また、時間分解測定から超蛍光の特徴となるパルス的な光放出の観測を試みる。
ベイズ最適化した機械剥離法の機械制御を用いて系統的な積層角度の試料を作製し、モアレ励起子間の相互作用や、層間励起子と層内励起子の混成度などのパラメータを精密に調整することで、超蛍光現象などの協力的量子光学現象を制御し、その物理メカニズムを明らかにする。

  • Research Products

    (10 results)

All 2023 2022 Other

All Journal Article (2 results) Presentation (7 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Valley Relaxation of the Moire Excitons in a WSe2/MoSe2 Heterobilayer2022

    • Author(s)
      Shinokita Keisuke、Watanabe Kenji、Taniguchi Takashi、Matsuda Kazunari
    • Journal Title

      ACS Nano

      Volume: 16 Pages: 16862~16868

    • DOI

      10.1021/acsnano.2c06813

  • [Journal Article] Continuous Color‐Tunable Light‐Emitting Devices Based on Compositionally Graded Monolayer Transition Metal Dichalcogenide Alloys2022

    • Author(s)
      Pu Jiang、Ou Hao、Yamada Tomoyuki、Wada Naoki、Naito Hibiki、Ogura Hiroto、Endo Takahiko、Liu Zheng、Irisawa Toshifumi、Yanagi Kazuhiro、Nakanishi Yusuke、Gao Yanlin、Maruyama Mina、Okada Susumu、Shinokita Keisuke、Matsuda Kazunari、Miyata Yasumitsu、Takenobu Taishi
    • Journal Title

      Advanced Materials

      Volume: 34 Pages: 2203250~2203250

    • DOI

      10.1002/adma.202203250

  • [Presentation] Fabrication of artificially designed two-dimensional material and van der Waals heterostructure by fully dry transfer method2023

    • Author(s)
      Daiki Murase, Keisuke Shinokita, Kenji Watanabe, Takashi Taniguchi, Kazunari Matsuda
    • Organizer
      64回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
  • [Presentation] Symmetry control of twisted bilayer WTe2 using van der Waals assembly2023

    • Author(s)
      Keisuke Kamiya, Yijin Zhang, Takato Yamamoto, Masato Sakano, Keisuke Shinokita, Shota Okazaki, Satoru Masubuchi, Rai Moriya, Kenji Watanabe, Takashi Taniguchi, Takao Sasagawa, Kazunari Matsuda, Kyoko Ishizaka, Tomoki Machida
    • Organizer
      64回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
  • [Presentation] Fabrication of highly strained monolayer light-emitting devices2023

    • Author(s)
      Koshi Oi, Jiang Pu, Hao Ou, Rei Usami, Takahiko Endo, Yasumitsu Miyata, Keisuke Shinokita, Kazunari Matsuda, Taishi Takenobu
    • Organizer
      64回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
  • [Presentation] Continuous color-tunable light-emitting devices based on compositionally graded monolayer transition metal dichalcogenide alloys2023

    • Author(s)
      Jiang Pu, Hao Ou, Tomoyuki Yamada, Naoki Wada, Hibiki Naito, Hiroto Ogura, Takahiko Endo, Zheng Liu, Toshifumi Irisawa, Kazuhiro Yanagi, Yusuke Nakanishi, Yanlin Gao, Mina Maruyama, Susumu Okada, Keisuke Shinokita, Kazunari Matsuda, Yasumitsu Miyata, Taishi Takenobu
    • Organizer
      64回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
  • [Presentation] Observation of a single moire exciton in nano-fabricated twisted MoSe2/WSe2 heterobilayers2023

    • Author(s)
      Haonan Wang, Heejun Kim, Keisuke Shinokita, Kenji Watanabe, Takashi Taniguchi, Kazunari Matsuda
    • Organizer
      64回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
  • [Presentation] Bayesian optimization for the mechanical exfoliation of monolayer WSe22023

    • Author(s)
      Kumpei Aino, Keisuke Shinokita, Kazunari Matsuda
    • Organizer
      64回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
  • [Presentation] WSe2/MoSe2ヘテロ二層におけるモアレ励起子の円偏光分解発光励起スペクトル2022

    • Author(s)
      篠北啓介,渡邊賢司,谷口尚,松田一成
    • Organizer
      日本物理学会2022年秋季大会
  • [Remarks] 原子層ヘテロ構造WSe2/MoSe2におけるモアレ励起子のバレー緩和の解明

    • URL

      http://www.iae.kyoto-u.ac.jp/new-iae/NewsRelease/JP/2022/09/28-150000.html

URL: 

Published: 2023-12-25  

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