2022 Fiscal Year Annual Research Report
First-principles design of hydrogen energy materials from quantum modeling of electrons and nuclei
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21H01603
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| Research Institution | Nagoya University |
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Principal Investigator |
君塚 肇 名古屋大学, 工学研究科, 教授 (60467511)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
志賀 基之 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, システム計算科学センター, 研究主幹 (40370407)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | 水素吸蔵・透過 / 量子効果 / 自由エネルギー地形 / 第一原理経路積分解析 / レアイベント解析 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
水素をエネルギー媒体として利用するための材料技術を確立するには，その根本要素である「材料中における水素原子の振る舞い」を原理原則から理解し，材料設計に反映させることが重要である．本研究では申請者らが構築してきた量子論的モデリング手法を発展させることで，計算負荷を大幅に抑えながら，量子効果に由来する水素の特異な挙動を予測的に定量評価できる新規解析手法を構築する．これにより，水素エネルギー材料中の水素の反応・移動過程の自由エネルギー地形の系統的解析を実施し，水素の存在状態ならびに入出反応・移動過程のキネティクスの解明に役立てるとともに，水素透過・吸蔵性能の理論予測モデルを構築することを目指す．本年度は，以下に挙げる課題に取り組み成果を得た．
(1)[水素エネルギー材料に対する高精度・高効率な量子論的モデリング手法の構築] 水素の溶解・拡散現象が重要視される種々の体心立方金属を対象に，電子状態計算データに基づく機械学習ポテンシャルを構築した．これにより，電子状態計算の精度を維持しながら従来よりも高効率に当該金属中の水素同位体の拡散係数を定量評価することに成功した．さらに，水素原子核の量子効果が振動特性に与える影響を精密に解析するための新規手法を構築し，基礎的な系を対象に検証を行った．
(2)[水素エネルギー材料中の水素の反応・移動過程のキネティクスの解明] 実用水素透過金属膜材料の一つであるB2型PdCu合金を対象に，水素の拡散・捕獲過程におけるエネルギー地形を第一原理的に評価し，水素透過性能を律速する因子の詳細を獲得した．
(3)[第一原理データに立脚した水素透過・吸蔵性能の予測モデルの構築] 水素透過・吸蔵材料の典型系であるPd合金を題材に，水素透過・吸蔵特性を記述するためのモデル定式化と第一原理データの整備を進めた．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
ソウル大学の研究グループとの共同研究に基づいて種々の体心立方金属中の水素拡散の量子効果および同位体効果を精密に記述するなど，研究上重要となる機械学習ポテンシャルを活用した経路積分解析の枠組みを展開することができたことから，計画通り順調に進展していると考える．また，研究を遂行するにあたり，「量子論的モデリング解析用並列計算機モジュール」（名古屋大学）を導入し，研究基盤を整備した．
水素挙動のレアイベント解析とデータ科学の活用に際して，研究分担者である志賀を含む関連分野の研究者間で研究会（2022年12月）を実施し，今後展開を進めるべき手法に関して計算分子科学の立場から議論・検討した．また，国内外の関連学協会において積極的に発表・議論することで情報発信を行うとともに，実用水素透過金属膜用の合金に対する検討も進めている．
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| Strategy for Future Research Activity |
本年度はこれまでに構築したモデリング手法を活用することで，実際的な課題における水素の拡散・捕獲過程のキネティクスの評価を進めてきた．今後はこの流れを更に発展させ，以下に挙げる課題に取り組むことを予定している．
(1)[水素エネルギー材料に対する高精度・高効率な量子論的モデリング手法の構築] これまでの流れを引き継ぎ，電子状態計算に基づく原子配置と系のエネルギーの対応関係のデータベースから構築される機械学習ポテンシャルの構築を進める．機械学習ポテンシャルの活用した経路積分シミュレーションを軸として，第一原理計算の精度を保ちながら高精度・高効率な量子論的解析を実現するための適切な形態・条件を見極める．
(2)[水素エネルギー材料中の水素の反応・移動過程のキネティクスの解明] 構築した手法を活用して，水素エネルギー材料における主要なモデル合金系の材料中の水素の拡散・トラップ過程における自由エネルギー地形を第一原理的に評価し，水素透過性能を律速する因子の詳細を獲得する．最終年度は，主要な水素透過合金であるB2型PdCu等を始めとする金属間化合物を対象とする．適宜現行の解析手法も併用し，当該系における水素の拡散機構とトラップ状態等の原子描像を明らかにしていく．
(3)[第一原理データに立脚した水素透過性能の予測モデルの構築] これまで検討してきた流れを引き継ぎ，水素エネルギー材料における水素透過特性を予測するための数理モデルを構築する．実験データが豊富に存在するPd合金系を題材に，水素透過・吸蔵特性を記述するためのモデル定式化と第一原理データの整備を進める．加えて，気体状態における水素の化学ポテンシャルの圧力依存性をモデル化することで，水素圧に依存した固溶体と水素化物の熱的安定性を評価し，溶解度ギャップ等に関する基礎情報を獲得する．
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Research Products
(13 results)
