2022 Fiscal Year Annual Research Report
Chemistry of Lithium-ion conducting sulfide-based solid electrolyte by solution process
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21H01610
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
忠永 清治 北海道大学, 工学研究院, 教授 (90244657)
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2021-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | 硫化物固体電解質 / 全固体電池 / 液相法 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、リチウムイオン伝導性硫化物固体電解質の液相法での合成における化学を総合的に明らかにすることを目的としている。
本年度は、昨年度に引き続き、Li2S、P2S5およびLiClなどを出発原料、アセトニトリルおよびテトラヒドロフランを溶媒して用いたサスペンション法およびサスペンション法と溶解・再析出法を組み合わせた液相法によるLi3PS4およびLi6PS5Clなどの硫化物系固体電解質の合成について検討をおこなった。さらに、新たな取り組みとして、異なる機械的特性の付与、あるいは、より高いイオン伝導性の高い固体電解質の合成を目標として、ヨウ化テトラメチルアンモニウム（TMAI）のような有機カチオンを含む無機－有機ハイブリッド系固体電解質の合成を試みた。
溶解・再析出法における合成においては、様々なアルコールを用いて合成を行うことにより、前駆体における硫化物とアルコールの反応性が生成物における酸素導入と関連があることを明らかにした。
TMAIを含む新規無機－有機ハイブリッド固体電解質をボールミル法および液相法により合成を行った。得られた固体電解質は非晶質であり、TMAIの含量が増えるに従って結晶化温度は低下した。TMAIの含量が少ない場合には、イオン伝導度は大きく減少しないことを確認した。ただし、メカノケミカル法で合成した電解質に比べて、液相法で合成した固体電解質はイオン伝導度が低い傾向にあり、今後、液相合成方法についてさらに検討を進める。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
前駆体における硫化物とエタノールの反応が生成物における酸素導入と関連があることを明らかにするなど、硫化物固体電解質の液相合成における化学反応における新たな知見を見出している。
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| Strategy for Future Research Activity |
2023年度は、2022年度に引き続き
１．硫化物前駆体の液相中での反応の基礎的理解
２．溶液中化学種および前駆体錯体の構造と最終的に得られる結晶構造との相関の解明
を中心に検討を行う。
物質系としては、引き続き、Li2S-P2S5系およびLi2S-P2S5系に第3成分、特に、ハロゲン化リチウムを加えた複合系について検討を行う。反応の基礎的知見を得るために、様々な溶媒について、P2S5、Li2Sの溶解挙動や反応過程の追跡を行う。
一方、液相法の特徴を生かした新規結晶相の合成、あるいは新規非晶質固体電解質の合成と評価に取り組む。
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