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2023 Fiscal Year Annual Research Report

Chemistry of Lithium-ion conducting sulfide-based solid electrolyte by solution process

Research Project

Project/Area Number 21H01610
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

忠永 清治  北海道大学, 工学研究院, 教授 (90244657)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 藤井 雄太  北海道大学, 工学研究院, 助教 (90982653)
Project Period (FY) 2021-04-01 – 2024-03-31
Keywords硫化物固体電解質 / 全固体電池 / 液相法
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、リチウムイオン伝導性硫化物固体電解質の液相法での合成における化学を総合的に明らかにすることを目的としている。
本年度は、Li2S、P2S5およびLiClあるいはLiIなどを出発原料とし、アセトニトリル、または、エタノールやイソプロピルアルコールなどのアルコールを溶媒に用いた硫化物系固体電解質の合成について検討をおこなった。また、シリコン負極との電極電解質複合体を作製し、これを用いた全固体電池の充放電評価を行った。さらに、昨年度に引き続き、異なる機械的特性の付与、あるいは、より高いイオン伝導性の高い固体電解質の合成を目標として、有機カチオンハロゲン化物である、ヨウ化テトラアルキルアンモニウム含む無機-有機ハイブリッド系固体電解質の合成を行った。
Li2SおよびP2S5を原料として、様々なアルコールを用いて合成を行った場合には、酸素が導入された硫化物固体電解質が最終的に生成することがわかった。熱分析における加熱時の重量変化の挙動とX線回折パターンの測定により、硫化物固体電解質前駆体錯体が多段階で分解することを明らかにした。また、液相法を用いて、シリコン負極とLi7P2S8Iを組み合わせた電極複合体を合成し、これを用いた全固体電池を評価したところ、安定した充放電挙動を示すことを明らかにした。
昨年度までのヨウ化テトラメチルアンモニウムに加え、ヨウ化テトラエチルアンモニウム、ヨウ化テトラプロピルアンモニウムおよびヨウ化テトラブチルアンモニウムを含む新規無機-有機ハイブリッド固体電解質を合成した。得られた固体電解質は非晶質であり、有機鎖の種類により、機械的特性が異なることを明らかにした。

Research Progress Status

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (8 results)

All 2023

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results,  Open Access: 1 results) Presentation (5 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Invited: 2 results) Book (1 results)

  • [Journal Article] Synthesis of lithium oxy-thiophosphate solid electrolytes with Li10GeP2S12 structure by a liquid phase process using 2-propanol2023

    • Author(s)
      Shiba Shunichiro、Miura Akira、Fujii Yuta、Tadanaga Kiyoharu、Terai Kota、Utsuno Futoshi、Higuchi Hiroyuki
    • Journal Title

      RSC Advances

      Volume: 13 Pages: 22895~22900

    • DOI

      10.1039/D3RA03929C

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Inorganic-organic hybrid solid electrolytes in the tetramethylammonium iodide-LiI-Li2S-P2S5 system for all-solid-state lithium batteries2023

    • Author(s)
      Fang Tong、Tokiwa Hikaru、Miura Akira、Tadanaga Kiyoharu
    • Journal Title

      Sustainable Energy & Fuels

      Volume: 7 Pages: 4297~4302

    • DOI

      10.1039/D3SE00453H

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Preparation of sulfide-based solid electrolytes for all solid-state lithium batteries using solution processes(2023

    • Author(s)
      Kiyoharu TADANAGA
    • Organizer
      International Conference on Sustainable Energy Materials,2023 Sapporo
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Tetramethylammonium Iodide Doped Li7P2S8I Hybrid Electrolytes for All-solid-state Lithium Batteries2023

    • Author(s)
      Tong FANG, Hikaru TOKIWA, Akira MIURA, Kiyoharu TADANAGA
    • Organizer
      11th International Conference on Materials for Advanced Technologies (ICMAT2023), Singapore
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Preparation of Sulfide-Based Li-ion Conductive Solid Electrolytes Using Solution Processes2023

    • Author(s)
      Kiyoharu TADANAGA
    • Organizer
      International Commission on Glass Annual Meeting, Hangzhou, China
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Inorganic-Organic Hybrid Sulfide Electrolytes Based on the Tetraalkylammonium Iodide-LiI-Li2S-P2S5 System2023

    • Author(s)
      TONG FANG,Kiyoharu TADANAGA,Yuta FUJII,AKIRA MIURA
    • Organizer
      第64回電池討論会
  • [Presentation] 液相法による硫化物固体電解質-Si 負極複合体の合成と全固体電池への応用2023

    • Author(s)
      常盤 輝、カルパ マルセラ、藤井 雄太、三浦 章、忠永 清治
    • Organizer
      第64回電池討論会
  • [Book] 第13章 電池材料(分担執筆)、ゾル-ゲル法の最新動向2023

    • Author(s)
      忠永清治(監修 中西和樹)
    • Total Pages
      436
    • Publisher
      シーエムシー出版
    • ISBN
      978-4-7813-1743-4

URL: 

Published: 2024-12-25  

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