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2023 Fiscal Year Annual Research Report

Development of catalyst-free selective oxidation method using flow reactors that selectively arrange the desired active species

Research Project

Project/Area Number 21H01697
Research InstitutionTohoku University

Principal Investigator

高橋 厚  東北大学, 工学研究科, 准教授 (60357366)

Project Period (FY) 2021-04-01 – 2024-03-31
Keywords低温大気圧プラズマ / 選択酸化 / 速度論モデル / 活性酸素種
Outline of Annual Research Achievements

本年度は、活性種空間再配置型フローリアクターの設計を目的として、バッチ式反応器にてグリセリン溶液を原料として、プラズマ源ガスに関する実験条件(ガス種、共存ガス)について検討を行った。その結果、Arを使用した場合、Heに比べ、転化率ならびに目的とするグリセリン酸の収率が増加することを見出した。これは、HeとArの電離電圧ならびに準安定電位の違いによるものと推定され、Arの方がHeよりも電離電圧が低く準安定電位との差が大きいために、Heに比べて容易にプラズマになるものの、状態は不安定となることにより、プラズマとして多くのエネルギーを注入、かつ、その不安定さ故に液面との接触面積が増加し、目的活性酸素種の量が増加し、反応が促進されたのではないかと考えられる。一方、共存ガスの影響として、Arに水蒸気またはO2を添加しても選択酸化挙動にポジティブな効果は得られなかった。通常、水蒸気はプラズマを安定させる目的で使われるが、本結果からは、選択酸化用途ではむしろプルームを不安定にしたほうが良い可能性が改めて示された。O2共存についても、O2は酸化力の強いラジカル生成に効果があるとされるため、選択酸化のような適度な酸化力を要求される場合にはむしろネガティブに働いた可能性がある。
ここまでに得られた知見を総合し、反応液を流通させながらプラズマ照射が可能な形へ反応器の改良を行い、連続フロー型反応器を構築した。まず水のみの反応実験を実施し、生成物である過酸化水素濃度が一定時間経過後一定となり、定常状態が達成されていることが確認された。そこで、実際にグリセリン溶液を通液し、流通反応試験を行ったところ、目的生成物であるグリセリン酸の生成が観察され、バッチ式の場合よりも選択率が増加する傾向が観察された。よって、流通条件下においてもプラズマ照射によって選択酸化を進行させることができることを実証した。

Research Progress Status

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (8 results)

All 2024 2023

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results,  Open Access: 1 results) Presentation (6 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Invited: 4 results)

  • [Journal Article] Application of nonthermal atmospheric‐pressure plasma irradiation as a new method for noncatalytic liquid‐phase selective oxidation of polyhydric alcohols2023

    • Author(s)
      Chida Tsutomu、Hiromori Kousuke、Shibasaki‐Kitakawa Naomi、Sasaki Shota、Kaneko Toshiro、Takahashi Atsushi
    • Journal Title

      Plasma Processes and Polymers

      Volume: 21 Pages: e2300163

    • DOI

      10.1002/ppap.202300163

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Comprehensive Study on Kinetic Modeling of Liquid-Phase Selective Oxidation Using Au-Supported Catalysts for Efficient Production of Value-Added Chemicals from Glycerol2023

    • Author(s)
      Chida Tsutomu、Hiromori Kousuke、Shibasaki-Kitakawa Naomi、Mimura Naoki、Yamaguchi Aritomo、Takahashi Atsushi
    • Journal Title

      Industrial & Engineering Chemistry Research

      Volume: 62 Pages: 6932~6942

    • DOI

      10.1021/acs.iecr.3c00336

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 触媒フリーの選択酸化反応に向けた低温大気圧プラズマの応用2024

    • Author(s)
      高橋厚
    • Organizer
      東北プラズマフォーラム(仙台)
    • Invited
  • [Presentation] Design of catalyst-free selective oxidation system for glycerol valorization using nonthermal atmospheric pressure plasma2024

    • Author(s)
      Tsutomu Chida, Yuya Nakagaki, Shota Sasaki, Kousuke Hiromori, Naomi Shibasaki-Kitakawa, Atsushi Takahashi
    • Organizer
      2024 AOCS Annual Meeting & Expo(Montreal, Quebec, Canada)
    • Invited
  • [Presentation] Non-catalytic selective oxidation of glycerol under mildcondition by low-temperature atmospheric pressure plasmairradiation2023

    • Author(s)
      Tsutomu Chida, Yuya Nakagaki, Kousuke Hiromori, Naomi Shibasaki-Kitakawa, Shota Sasaki, Atsushi Takahashi
    • Organizer
      2023 AOCS Annual Meeting & Expo(Denver, Colorado, USA)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 低温大気圧プラズマを用いた触媒フリーの選択酸化反応場の設計2023

    • Author(s)
      千田 勤,廣森 浩祐,北川 尚美,高橋 厚
    • Organizer
      化学工学会第54回秋季大会(福岡)
    • Invited
  • [Presentation] 低温大気圧プラズマを用いた無触媒選択酸化によるポリオールの高付加価値化2023

    • Author(s)
      中垣友哉,千田勤,廣森浩祐,北川尚美,佐々木渉太,高橋厚
    • Organizer
      第12回 JACI/GSCシンポジウム (東京)
  • [Presentation] 低温大気圧プラズマ照射からの活性酸素種を利用した選択酸化に関する基礎的研究2023

    • Author(s)
      中垣 友哉,千田 勤,廣森 浩祐,北川 尚美,佐々木 渉太,高橋 厚
    • Organizer
      化学工学会第54回秋季大会(福岡)

URL: 

Published: 2024-12-25  

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