2022 Fiscal Year Annual Research Report
Redox性格子S種の直接電気励起で創る革新的アルカン脱水素の構造体触媒システム
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21H01701
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| Research Institution | Shizuoka University |
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Principal Investigator |
渡部 綾 静岡大学, 工学部, 准教授 (80548884)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
福原 長寿 静岡大学, 工学部, 教授 (30199260)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | 通電加熱 / Redox / 硫化物 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
アルカンの脱水素反応では気相中熱分解と逐次反応による副生成物の抑制が重要であり，触媒充填型反応システムの欠点でもある。本研究では，触媒反応場に直接電気エネルギーを投入して気相分解を回避し，かつ硫化物系触媒の表面格子硫黄種のレドックス機能性を電気的に励起することで，高活性と高選択的な低級アルカンの脱水素反応場を構造体触媒システムで創製する。本研究のポイントは，表面格子硫黄種のレドックス性を，電力投入の直接励起が可能な構造体触媒上に創出し，電力可変からそのレドックス性を巧みに制御すること，そして構造体触媒場がもつガス流れの整流性確保から過反応を抑制することであり，この二つの重畳効果によって革新的な脱水素システムを構築することである。前年度は，通電加熱による触媒部の選択的加熱で，過剰な熱分解反応を抑制して高選択率でC5オレフィン類を生成することを見出した。そこで2022年度は，反応条件を最適化し，高収率かつ高選択率でC5オレフィン類を得る条件を探索した。通電量や構造体触媒の基材を変更することによって，反応特性（転化率や選択率）が向上することがわかった。特に，基材様式の変更が，オレフィン類への選択率の大幅な向上を達成した。さらに本反応システムを拡張するため，C3脱水素の系に適用した。その結果，触媒成分を塗布せずに，基材に直接電気エネルギーの投入によって選択率高くC3オレフィン類が得られることを見出した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
当初からの予定通りに通電加熱方式を採用した構造体触媒反応システムを構築し，その反応性評価も実施できた。さらにC3成分への拡張により，低級アルカン類の脱水素に本システムが有効であることを明らかにし，従来の加熱方式に比べて電気励起システムが優れた性能を示すことを見出した。さらに，次年度では反応機構解析，触媒への直接電力投入により硫化物の表面格子硫黄のレドックス性の促進が起こりうるか詳細に検証する。また，吸熱反応の脱水素反応だけではなく，発熱反応への効果を検証するためにCO2のメタン化反応に適用する。
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| Strategy for Future Research Activity |
電気励起により優れた反応性を示した理由を明らかにするために，前年度で未検討であったアルカン類（プロパンやイソペンタン）と硫化水素の供給を交互に繰り返す周期パルス測定を通電条件にて実施し、レドックス特性と反応機構を検討する。具体的には，触媒が作動状態に至った後に，硫化水素とプロパンを含む反応ガスをパージし，プロパンのみを供給してその生成物を質量分析計により検出する。続いて，再度反応ガスをパージし，硫化水素を供給して生成物を追跡する。これらの操作を通電条件にて行ない反応機構を解析して，電気励起による加速効果を明らかにする。さらに，本触媒プロセスの展開のために，電力投入の直接励起が可能なメタン化反応場を構造体触媒上に創出し，電力可変によってメタン化特性の制御を検討する。
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