2021 Fiscal Year Annual Research Report
Development of highly efficient catalytic systems based on structural control of manganese oxides by crystallization of precursors
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21H01713
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
鎌田 慶吾 東京工業大学, 科学技術創成研究院, 准教授 (40451801)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | 触媒 / マンガン酸化物 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本申請研究では、独自に開発した層状マンガン酸化物前駆体の低温での結晶化手法（前駆体結晶化法）に着目し、構造（結晶・チャネル・細孔）を制御したマンガン酸化物ナノ粒子触媒を合成する。優れた酸化力、隣接する酸塩基点との共同作用、特殊ナノ空間での反応促進を利用した、従来法で合成したマンガン酸化物では達成し得ない高難度あるいは新しい触媒反応系の開発を目的としている。今年度は、本合成手法でキーとなる前駆体を過マンガン酸塩と２価のマンガン塩との反応により調製し、混合比・原料・反応溶液のpHを変更することで前駆体のマンガン価数、層間カチオン、モルフォロジーの制御を行った。特に、層間カチオンにマグネシウムイオンを導入することに成功し、これまで本手法で適用できなかった大きな3×3チャネル構造をもつOMS-1のナノ粒子合成に成功した。約250 m2/gという高表面積をもち、これは従来手法で合成したものと比較しても、最も高い値であることが明らかとなった。また、同様にマンガンとマグネシウムからなるムルドカイト型酸化物ナノ粒子の合成にも成功し、この物質が温和な条件で様々な芳香族炭化水素の酸化反応を促進するリサイクル可能な固体触媒として機能することを見いだした。また、詳細な反応機構の検討から、逐次的あるいは協奏的なプロトン移動・電子移動プロセスで反応が進行している可能性が示唆された。低温でのムルドカイト酸化物ナノ粒子の優れた活性は、特異なCーH結合活性化機構で進行し酸化反応が促進されたためと考えられる。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
当初の研究計画にある前駆体低温結晶化法という独自の無機合成手法を用いることで、チャネル構造をもつマンガン酸化物ナノ粒子の一段合成を可能にしただけでなく、世界細孔クラスの比表面積をもつことが明らかとした。また、同様にマンガンとマグネシウムからなるムルドカイト酸化物という新しい固体触媒を開発し、高い触媒活性とその発現機構の解明に成功した。以上の理由より、当初の計画以上に進展していると考えている。
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| Strategy for Future Research Activity |
今後は合成出来た材料の触媒応用を検討すると共に、最も酸化触媒活性の高いβ体の更なる高機能化について検討する。
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