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2023 Fiscal Year Annual Research Report

Development of advanced zeolite catalysts based on retrosynthetic analysis

Research Project

Project/Area Number 21H01714
Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

横井 俊之  東京工業大学, 科学技術創成研究院, 准教授 (00401125)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 中坂 佑太  北海道大学, 工学研究院, 准教授 (30629548)
尾澤 伸樹  東北大学, 未来科学技術共同研究センター, 特任准教授 (60437366)
Project Period (FY) 2021-04-01 – 2024-03-31
Keywordsゼオライト
Outline of Annual Research Achievements

2023年度において、まず、粒子形態の影響を明らかにした。AEI型ゼオライトをベースに、通常のブロック体の他に界面活性剤をゼオライトの母ゲルに添加することにより、プレート上の粒子を得ることに成功した。そこにCu種を導入し、メタン部分酸化活性を検討した結果、c軸成長を抑制したプレート上にすることで、高いメタノール収率を達成できた。粒子形態は生成物の拡散挙動に影響を与えることから、研究項目Bと連携しその効果の検証を行った。メタンから生成したメタノールが逐次反応を受けることなく、ゼオライト粒子から拡散できたことが要因であると考えている。またこのほか、Cu種とゼオライトの酸点の位置関係についても検討した。具体的にはCu含有ゼオライト触媒を構成するCuサイト(メタン活性化サイト)と酸サイト(ゼオライト骨格内Al原子)の量ならびに位置関係の影響を系統的に検討した。位置関係については原子スケールからミリメートルスケールまで変化させ実験を行った。その結果、Cuサイトと酸サイトが近傍に分布しているとエチレン、プロピレンといった低級オレフィンの生成に有利であることが分かった。両サイトがある程度の空間的距離を保ち、均一に分布する場合、メタノールが選択的合成に有利に働き、Cuサイトが過剰に存在するとCO2の生成が促進されることが分かった。この結果はメタノールを中間体として用いるメタンから炭化水素への転換反応の実現に大きく貢献するものとなった。
年度後半には本研究の総括として、ゼオライトの物性、金属の導入方法、導入される位置・状態、触媒特性を系統的に整理し、メタン転換反応に関しては本研究の目的である「逆合成解析」的に触媒設計指針を提案するに至った。

Research Progress Status

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (8 results)

All 2023

All Journal Article (4 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 2 results) Presentation (3 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Invited: 2 results) Funded Workshop (1 results)

  • [Journal Article] One-Pot Synthesized Fe-AEI Zeolite Catalysts Contribute to Direct Oxidation of Methane2023

    • Author(s)
      Xiao Peipei、Nakamura Kengo、Lu Yao、Huang Jun、Wang Lizhuo、Osuga Ryota、Nishibori Maiko、Wang Yong、Gies Hermann、Yokoi Toshiyuki
    • Journal Title

      ACS Catalysis

      Volume: 13 Pages: 16168~16178

    • DOI

      10.1021/acscatal.3c04675

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Highly Effective Cu/AEI Zeolite Catalysts Contribute to Continuous Conversion of Methane to Methanol2023

    • Author(s)
      Xiao Peipei、Wang Yong、Nakamura Kengo、Lu Yao、De Baerdemaeker Trees、Parvulescu Andrei-Nicolae、M?ller Ulrich、De Vos Dirk、Meng Xiangju、Xiao Feng-Shou、Zhang Weiping、Marler Bernd、Kolb Ute、Osuga Ryota、Nishibori Maiko、Gies Hermann、Yokoi Toshiyuki
    • Journal Title

      ACS Catalysis

      Volume: 13 Pages: 11057~11068

    • DOI

      10.1021/acscatal.3c02271

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Impacts of framework Al distribution and acidic properties of Cu-exchanged CHA-type zeolite on catalytic conversion of methane into methanol followed by lower hydrocarbons2023

    • Author(s)
      Nakamura Kengo、Xiao Peipei、Osuga Ryota、Wang Yong、Yasuda Shuhei、Matsumoto Takeshi、Kondo Junko N.、Yabushita Mizuho、Muramatsu Atsushi、Gies Hermann、Yokoi Toshiyuki
    • Journal Title

      Catalysis Science & Technology

      Volume: 13 Pages: 2648~2651

    • DOI

      10.1039/D3CY00127J

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Hydrophobicity Manipulation of Titanium Silicalite-1 with Enhanced Catalytic Performance via Liquid-Mediated Defect Healing Treatment2023

    • Author(s)
      Li Boqing、Iyoki Kenta、Techasarintr Piyapatch、Elangovan Shanmugam P.、Simancas Raquel、Okubo Tatsuya、Yokoi Toshiyuki、Wakihara Toru
    • Journal Title

      ACS Catalysis

      Volume: 13 Pages: 15155~15163

    • DOI

      10.1021/acscatal.3c03339

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Design and synthesis of Cr-containing zeolite as dehydrogenation catalyst: impact of acidic properties of zeolite2023

    • Author(s)
      Toshiki Kaseguma, Shuhei Yasuda, Junko N. Kondo, Toshiyuki Yokoi
    • Organizer
      第19回日韓触媒シンポジウム
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Catalytic activation of CH4 with N2O over metal-exchanged zeolites2023

    • Author(s)
      横井俊之
    • Organizer
      TICC2023
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Zeolite catalysis for Carbon Neutrality2023

    • Author(s)
      横井俊之
    • Organizer
      9th Asia-Pacific Congress on Catalysis (APCAT-9)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Funded Workshop] International Symposium on Porous Materials 20232023

URL: 

Published: 2024-12-25  

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