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2022 Fiscal Year Annual Research Report

Comprehensive structure determination of carbon nanotubes

Research Project

Project/Area Number 21H01758
Research InstitutionNational Institute for Materials Science

Principal Investigator

原野 幸治  国立研究開発法人物質・材料研究機構, マテリアル基盤研究センター, 主幹研究員 (70451515)

Project Period (FY) 2021-04-01 – 2024-03-31
Keywordsカーボンナノチューブ / 透過電子顕微鏡 / 高速イメージング / 単分子イメージング / 化学反応 / その場観察 / 画像処理
Outline of Annual Research Achievements

(1)単一炭化水素鎖の透過電子顕微鏡(TEM)イメージングによる構造解析
単一有機分子や数分子からなる分子集合体の精密構造解析は,材料としての性質を正しく理解することに繋がる.しかし,単一分子のTEM像におけるコントラストは極めて弱く,さらに動く分子を観察する場合には分子像のぶれにつながり,分子構造が同定可能なほどの明瞭な像を得るのがしばしば困難である.我々は,本課題で開発したカーボンナノチューブに対する高速TEM像撮影および得られた動画像に対する画像処理によるノイズ除去手法を窒化ホウ素ナノチューブ(BNNT)の観察に適用し,試料ぶれを解消し,単層および多層BNNTの高分解能像を取得することに成功した.これにより,BNNTの表面に化学結合したヘキシル基の単一分子鎖を実空間画像として捉えることにも成功し,極めてコントラストの弱い有機置換基の構造決定に適用できることを示した.
(2)高速TEMイメージングによる最短カーボンナノチューブ形成反応の中間体構造決定
[60]フラーレン(C60)のファンデルワールス二量体が二量体化し、短いカーボンナノチューブC120が生成する反応は典型的なカスケード反応であり,炭素材料化学で最も頻繁に研究されている反応の一つである.我々は,毎秒1600フレームの拘束TEM撮影,Chambolle Total Variation法によるノイズ除去処理,自動相互相関画像マッチング解析を用いて、C60の多段階融合反応におけるいくつかの準安定中間体を、その形状とサイズから同定した.反応イベントは確率的に起こり,それに応じて各中間体の寿命も変化するが,カスケード反応の多数の撮影画像の統計解析から,各中間体構造の平均寿命を求めることができた.最も寿命の短い中間体のうち,3つの独立したカスケード反応において3ミリ秒未満しか持続しないものが検出された.

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

昨年度までに開発した構造解析手法をカーボンナノチューブのみならず,窒化ホウ素カーボンナノチューブやその表面置換基の構造決定,さらにはカーボンナノチューブ内でのフラーレン融合反応の中間体の構造決定にまで展開できており,本手法の持つ汎用性の高さを当初想定以上に実証できていると考えている.

Strategy for Future Research Activity

当初研究目標にあるカーボンナノチューブのカイラリティ決定についても進捗が得られており,本手法の確立に向けて注力する.

  • Research Products

    (21 results)

All 2023 2022 Other

All Int'l Joint Research (2 results) Journal Article (5 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Peer Reviewed: 5 results,  Open Access: 1 results) Presentation (13 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Invited: 10 results) Remarks (1 results)

  • [Int'l Joint Research] ETH Zurich(スイス)

    • Country Name
      SWITZERLAND
    • Counterpart Institution
      ETH Zurich
  • [Int'l Joint Research] IBS/Yonsei University(韓国)

    • Country Name
      KOREA (REP. OF KOREA)
    • Counterpart Institution
      IBS/Yonsei University
  • [Journal Article] Defect Photoluminescence from Alkylated Boron Nitride Nanotubes2023

    • Author(s)
      Shiraki Tomohiro、Saito Rioe、Saeki Hayato、Tanaka Naoki、Harano Koji、Fujigaya Tsuyohiko
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 52 Pages: 44~47

    • DOI

      10.1246/cl.220467

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Time-Resolved Imaging of Stochastic Cascade Reactions over a Submillisecond to Second Time Range at the Angstrom Level2022

    • Author(s)
      Shimizu Toshiki、Lungerich Dominik、Harano Koji、Nakamura Eiichi
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 144 Pages: 9797~9805

    • DOI

      10.1021/jacs.2c02297

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Excited state modulation of C70 dimerization in a carbon nanotube under a variable electron acceleration voltage2022

    • Author(s)
      Liu Dongxin、Lungerich Dominik、Nakamuro Takayuki、Harano Koji、Nakamura Eiichi
    • Journal Title

      Micron

      Volume: 160 Pages: 103316~103316

    • DOI

      10.1016/j.micron.2022.103316

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Time-Resolved Atomistic Imaging and Statistical Analysis of Daptomycin Oligomers with and without Calcium Ions2022

    • Author(s)
      Nakamuro Takayuki、Kamei Ko、Sun Keyi、Bode Jeffrey W.、Harano Koji、Nakamura Eiichi
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 144 Pages: 13612~13622

    • DOI

      10.1021/jacs.2c03949

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] 分子映像によって開拓する動的分子科学の新しい世界2022

    • Author(s)
      原野 幸治、中室 貴幸、中村 栄一
    • Journal Title

      顕微鏡

      Volume: 57 Pages: 59~64

    • DOI

      10.11410/kenbikyo.57.2_59

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 低コントラスト材料の原子分解能透過電子顕微鏡観察手法の開発2023

    • Author(s)
      原野幸治、齊藤里桜江、佐伯颯斗、田中直樹、藤ヶ谷剛彦、白木智丈
    • Organizer
      NIMS先端計測シンポジウム2023
  • [Presentation] 高速電子顕微鏡撮影を基盤とした分子科学研究2023

    • Author(s)
      原野幸治
    • Organizer
      日本顕微鏡学会 超高分解能顕微鏡法分科会
    • Invited
  • [Presentation] 単分子の構造,運動および化学反応を透過電子顕微鏡でとらえる2023

    • Author(s)
      原野幸治
    • Organizer
      日本表面真空学会東北・北海道支部学術講演会
    • Invited
  • [Presentation] 透過電子顕微鏡像を表現するための原子番号相関原子半径と分子模型(ZC model)の提案2022

    • Author(s)
      原野幸治.Junfei Xing, 竹内啓志,亀井恒,中室貴幸,中村栄一
    • Organizer
      日本顕微鏡学会第78回学術講演会
  • [Presentation] 電子顕微鏡動画撮影による映像分子科学の探究2022

    • Author(s)
      原野幸治
    • Organizer
      第161回先端計測オープンセミナー
    • Invited
  • [Presentation] 分子の原子分解能映像を撮影する2022

    • Author(s)
      原野幸治
    • Organizer
      第24回Japan Analytical Instruments Active users Network(JAIAN)ミーティング
    • Invited
  • [Presentation] Submillisecond Imaging of Stochastic Molecular Events by Atomic-Resolution Electron Microscopy2022

    • Author(s)
      Koji Harano
    • Organizer
      25th IUPAC International Conference on Physical Organic Chemistry (ICPOC 25)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 分子集合体科学と電子顕微鏡学のインタープレイ2022

    • Author(s)
      原野幸治
    • Organizer
      名古屋大学GTRセミナー
    • Invited
  • [Presentation] Submillisecond Electron Microscopic Video Imaging for Cinematic Molecular Science2022

    • Author(s)
      Koji Harano
    • Organizer
      Microscopy & Microanalysis 2022
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 動き,集まり,反応する分子の映像撮影2022

    • Author(s)
      原野幸治
    • Organizer
      第28回ケムステVシンポ
    • Invited
  • [Presentation] Submillisecond Cinematographic Imaging of Multistep Fusion Reaction of [60]fullerene2022

    • Author(s)
      Koji Harano, Toshiki Shimizu, Dominik Lungerich, Eiichi Nakamura
    • Organizer
      第63回フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
  • [Presentation] Cinematic Molecular Science Explored by High-Speed Electron Microscopic Video Imaging2022

    • Author(s)
      Koji Harano
    • Organizer
      The 2022 MRS Fall Meeting & Exhibit
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Electron Microscopy for Cinematic Molecular Science2022

    • Author(s)
      Koji Harano
    • Organizer
      iCeMS group seminar
    • Invited
  • [Remarks] NIMS研究者総覧(SAMURAI)

    • URL

      https://samurai.nims.go.jp/profiles/harano_koji

URL: 

Published: 2024-12-25  

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