Development of relativistic electron correlation method toward actinide compounds

2023 Fiscal Year Final Research Report

• Project/Area Number: 21H01864
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 一般
• Review Section: Basic Section 31010:Nuclear engineering-related
• Research Institution: Hiroshima University
• Principal Investigator: Abe Minori 広島大学, 先進理工系科学研究科(理), 准教授 (60534485)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 中谷 直輝 東京都立大学, 理学研究科, 教授 (00723529) ; 波田 雅彦 京都府立大学, 生命環境科学研究科, 特任教授 (20228480)
• Project Period (FY): 2021-04-01 – 2024-03-31
• Keywords: アクチノイド化合物 / CASPT2 / 相対論 / 量子化学 / 電子状態

Outline of Final Research Achievements

To accurately determine the electronic states of actinoid compounds, we developed a relativistic electron correlation program based on the exact two-component relativistic Hamiltonian (X2C) and the multireference perturbation theory (CASPT2), using the free software DIRAC as a foundation. The development included parallelization, extension to RASPT2, and the input assistance tool, resulting in a practical program. We prepared to make this program available for free on the web. As a benchmark calculation, we precisely determined the excitation energies of the uranyl molecule and evaluated the performance of the program.

Free Research Field

理論化学

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

アクチノイド化合物の電子状態を理解することは、原子力発電で生じる核廃棄物処理問題に関連して重要であり、安全性の観点からも、理論計算による解明が重要である。しかしアクチノイド化合物の電子状態は相対論と電子相関の影響を強く受けるため、通常の分子の計算と比べて格段に困難である。これを解決するために本プログラムを開発した。本プログラムを用いて様々なアクチノイド原子からなる分子の電子状態の違いを理解することで、アクチノイド分離に用いる配位子の設計に役立てる可能性がある。