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2023 Fiscal Year Annual Research Report

coherent control of molecular vibrations in the ultra-strong coupling regime

Research Project

Project/Area Number 21H01890
Research InstitutionNara Institute of Science and Technology

Principal Investigator

香月 浩之  奈良先端科学技術大学院大学, 先端科学技術研究科, 教授 (10390642)

Project Period (FY) 2021-04-01 – 2024-03-31
Keywords振動ポラリトン / 強結合状態 / 超高速分光
Outline of Annual Research Achievements

誘電体キャビティミラーを用い、ジフェニルリン酸アジドのトルエン溶液を試料として、その振動強結合条件下における中赤外ポンププローブ実験を実施した。これまで、振動ポラリトンの超高速分光は金属錯体化合物でのみ行われており、本実験はより化学反応などで重要となる有機分子をターゲットとする最初の試みである。
キャビティ外の試料と比較して、緩和速度の増大と励起直後の時間帯におけるビート構造が観測された。振動ポラリトンのUPモードの緩和定数の増大は、分子振動がキャビティ光子と結合したことにより説明される。また、LPモードの遷移周波数は、結合していない分子のホットバンド遷移と周波数が重なり、両者の影響を分離することが難しいため詳細な議論ができなかったが、長時間経過後の緩和速度はUPモードとほぼ同じ緩和定数を示しており、UP,LP状態が短時間でキャビティと結合しないDark state(DS)にポピュレーション移動してその後に基底状態に緩和する、二段階緩和モデルと矛盾のない結果が得られた。今後、ラビ分裂が大きくLPとホットバンドを分離できる試料を用いた実験を行う。また、熱によるLPからDSへの励起が起きない極低温環境において振動ポラリトン状態の緩和ダイナミクス計測を行う予定である。
同じ試料を用いて、共同研究先のカリフォルニア大学サンディエゴ校のProf. Weiの研究室に博士学生を派遣し、二次元分光測定も行った。得られた結果は中赤外ポンププローブ実験と同じ傾向を示したが、ミラーの構造が異なったため緩和定数の違いが観測された。結果はポラリトンブリーチ、及びラビ分裂縮約という現象を考慮したモデル計算によって、説明ができることが示された。これとは独立に、重水とイオン液体を混ぜた試料で実験を行い、超強結合領域に相当するラビ分裂554cm-1を観測した。今後、この試料の超高速分光も実施する予定である。

Research Progress Status

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (8 results)

All 2024 2023 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (1 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 1 results,  Open Access: 1 results) Presentation (5 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Invited: 1 results) Remarks (1 results)

  • [Int'l Joint Research] University of California, San Diego(米国)

    • Country Name
      U.S.A.
    • Counterpart Institution
      University of California, San Diego
  • [Journal Article] Ultrafast Spectroscopy under Vibrational Strong Coupling in Diphenylphosphoryl Azide2024

    • Author(s)
      Stemo Garrek、Nishiuchi Joel、Bhakta Harsh、Mao Haochuan、Wiesehan Garret、Xiong Wei、Katsuki Hiroyuki
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry A

      Volume: 128 Pages: 1817~1824

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.3c07847

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Presentation] 振動強結合状態におけるキャビティ内電場密度分布の時間発展解析2024

    • Author(s)
      植木 穂香, Stemo Garrek, 香月 浩之
    • Organizer
      日本物理学会春季大会
  • [Presentation] Excited-State Dynamics Study with Thiophene/Phenylene Co-Oligomer Nanocrystals2024

    • Author(s)
      Andi Marwanti Panre, Hitoshi Mizuno, Tomomi Jinjyo, Hiroyuki Katsuki
    • Organizer
      第71回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] Ultrafast dynamics in an azide under vibrational strong coupling2023

    • Author(s)
      Garrek Stemo, Joel Nishiuchi, Harsh Bhakta, Haochuan Mao, Garret Wiesehan, Wei Xiong, Hiroyuki Katsuki
    • Organizer
      第17回分子科学討論会
  • [Presentation] 振動強結合状態(振動ポラリトン)の物理化学2023

    • Author(s)
      香月 浩之
    • Organizer
      第 660 回高崎研オープンセミナー
    • Invited
  • [Presentation] Ultrafast dynamics of vibrational polaritons in diphenylphosphoryl azide2023

    • Author(s)
      Garrek Stemo, Joel Nishiuchi, Harsh Bhakta, Haochuan Mao, Garret Wiesehan, Wei Xiong, Hiroyuki Katsuki
    • Organizer
      Gordon Research Conference, Quantum Control of Light and Matter
    • Int'l Joint Research
  • [Remarks] 光量子物性研究室

    • URL

      https://qps-lab-naist.labby.jp

URL: 

Published: 2024-12-25  

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