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2021 Fiscal Year Annual Research Report

Observation of conduction band structure of organic semiconductor and study of electron-phonon coupling

Research Project

Project/Area Number 21H01902
Research InstitutionChiba University

Principal Investigator

吉田 弘幸  千葉大学, 大学院工学研究院, 教授 (00283664)

Project Period (FY) 2021-04-01 – 2024-03-31
Keywords角度分解低エネルギー逆光電子分光 / 有機半導体 / エネルギーバンド構造 / 伝導帯 / 電子移動度 / ポーラロン / 電子-フォノン相互作用
Outline of Annual Research Achievements

有機半導体の機能は、電子と正孔の伝導により発現する。このうち電子の伝導機構は未解明である。有機半導体の電荷(正孔と電子) の伝導を決定するのは、分子間の電子的相互作用 (波動関数の重なり)、電荷-フォノン (分子内振動、分子間振動) 相互作用である。これまで正孔については、角度分解光電子分光法により観測された価電子帯バンド構造を基に正孔伝導機構が解明されてきた。これに対応する電子伝導の研究は皆無であった。代表者は、角度分解低エネルギー逆光電子分光法 (AR-LEIPS) を開発し世界初の有機半導体の伝導帯バンド構造の観測に成功した。これをさらに発展させて電子伝導機構を明らかにするのが本研究である。
これまでに、代表者らはペンタセンの室温での伝導帯バンドの解析から、ポーラロンが形成されていることを明らかにしてきた。このバンド構造を再現するように、部分ポーラロンモデルという新しいポーラロン描像を提案した。このモデルを裏付けるため、ペンタセンの伝導帯と価電子帯のバンド幅の温度依存測定(100 Kから300 K)を行った。微小な変化を測定する極めて難しい測定であり、しかも熱膨張の影響が懸念されることから、熱膨張率の異なる基板について複数の測定を行い、温度依存性を確認した。この結果、価電子帯バンド幅は温度にほとんど依存しないのに対して、伝導帯バンド幅は低温でわずかに広がることが分かった。このバンド幅の温度依存は、部分ポーラロンモデルにより定量的に再現することができ、本モデルの妥当性を証明することができた。部分ポーラロンモデルに基いて、波束拡散法により正孔と電子の移動度を計算したところ、高い精度で実験データを再現することができた。このことは、電子-フォノン相互作用が電子移動度を低下させる大きな要因であることを示しており、有機半導体の電子伝導機構解明の大きな一歩である。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

バンド幅の精密な温度依存測定から、高移動度有機半導体でのポーラロン生成を確証したのは大きな研究成果である。また、部分ポーラロンモデルを提案し、これが実験結果と定量的に一致することを示して、長年の謎であった電子移動度が低い理由も明らかにすることができた。これらの成果は、予想を超える順調な成果といえる。
角度分解低エネルギー逆光電子分光装置については、マニピュレータにモータを取り付けて試料位置を自動制御できるようになり、測定効率が飛躍的に向上した。その一方で、結晶方位に沿った完全な伝導帯バンド構造測定については、試料の作製がうまくいかず測定できていない。また、高分解能化については、新型コロナ感染症のため新型電子源の製作が遅れている。以上のことを鑑み、概ね順調に進展していると判断した。

Strategy for Future Research Activity

MCP-LEEDなどの表面構造解析装置の導入により、製膜条件を検討し、ペンタセンのエピタキシャル成長膜の作製を実現する。この試料について、角度分解低エネルギー逆光電子分光による結晶方位に沿った完全な伝導帯バンド構造測定を実現する。
2021年度予算により作製した磁気シールド真空槽を活用して、高分解能電子源を完成させる。これにより、高分解能での伝導帯測定を実現する。

  • Research Products

    (17 results)

All 2022 2021

All Journal Article (7 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 4 results) Presentation (10 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 4 results)

  • [Journal Article] Conduction band structure of high-mobility organic semiconductors and partially dressed polaron formation2022

    • Author(s)
      Sato Haruki、Abd. Rahman Syed A.、Yamada Yota、Ishii Hiroyuki、Yoshida Hiroyuki
    • Journal Title

      Nature Materials

      Volume: 21 Pages: 910~916

    • DOI

      10.1038/s41563-022-01308-z

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Ion-modulated radical doping of spiro-OMeTAD for more efficient and stable perovskite solar cells2022

    • Author(s)
      ZhangTiankai,Wang F.,Kim H.-B.,,Choi I.-W.,Wang C.,Cho E.,Konefal R.,Puttisong Y,Terado K.,Kobera L.,Chen M.,Yang M.,Bai S.,Yang B.,Suo J.,Yang S.-C.,Liu X.,Fu F.,Yoshida Hiroyuki,Chen W.M.,Brus J.,Coropceanu V.,Hagfeldt A.,Bredas J.-L.,Fahlman Mats,Kim D.S.、Hu Z.,Gao Feng
    • Journal Title

      Science

      Volume: 377 Pages: 495~501

    • DOI

      10.1126/science.abo2757

  • [Journal Article] Sample-shape dependent energy levels in organic semiconductors2022

    • Author(s)
      Abd-Rahman Syed A.、Yamaguchi Takuma、Kera Satoshi、Yoshida Hiroyuki
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 106 Pages: 075303

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.106.075303

  • [Journal Article] Electron affinities of small-molecule organic semiconductors: Comparison among cyclic voltammetry, conventional inverse photoelectron spectroscopy, and low-energy inverse photoelectron spectroscopy2022

    • Author(s)
      Kubo Mihiro、Yoshida Hiroyuki
    • Journal Title

      Organic Electronics

      Volume: 108 Pages: 106551~106551

    • DOI

      10.1016/j.orgel.2022.106551

  • [Journal Article] Reduction of Electric Current Loss by Aggregation-Induced Molecular Alignment of a Non-Fullerene Acceptor in Organic Photovoltaics2021

    • Author(s)
      Nakano Kyohei、Terado Kosuke、Kaji Yumiko、Yoshida Hiroyuki、Tajima Keisuke
    • Journal Title

      ACS Applied Materials & Interfaces

      Volume: 13 Pages: 60299~60305

    • DOI

      10.1021/acsami.1c19275

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Metal screening effect on energy levels at metal/organic interface: Precise determination of screening energy using photoelectron and inverse-photoelectron spectroscopies2021

    • Author(s)
      Aihara Takumi、Abd-Rahman Syed A.、Yoshida Hiroyuki
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 104 Pages: 85305

    • DOI

      10.1103/physrevb.104.085305

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Accessing the Conduction Band Dispersion in CH<sub>3</sub>NH<sub>3</sub>PbI<sub>3</sub> Single Crystals2021

    • Author(s)
      Yang Jinpeng、Sato Haruki、Orio Hibiki、Liu Xianjie、Fahlman Mats、Ueno Nobuo、Yoshida Hiroyuki、Yamada Takashi、Kera Satoshi
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      Volume: 12 Pages: 3773~3778

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.1c00530

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Presentation] 有機半導体のLUMO バンド構造の実測と伝導機構の解明2022

    • Author(s)
      吉田弘幸
    • Organizer
      応物M&BE研究会
  • [Presentation] 角度分解低エネルギー逆光電子分光の開発と有機半導体の伝導帯測定とポーラロン形成2022

    • Author(s)
      吉田弘幸
    • Organizer
      応用物理学会 光機能研究会
  • [Presentation] 有機半導体の伝導帯観測と電子-フォノン相互作用の解明2022

    • Author(s)
      吉田弘幸
    • Organizer
      日本物理学会2023年春季大会
  • [Presentation] Electron injection and collection barriers at organic/metal interface2022

    • Author(s)
      吉田弘幸
    • Organizer
      The 39 International Conference of Photopolymer Science and Technology
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] ペロブスカイト薄膜の表面構造と界面電子準位接続2022

    • Author(s)
      吉田弘幸
    • Organizer
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
    • Invited
  • [Presentation] Cu(110)上のペンタセンエピタキシャル薄膜のLUMOバンド構造測定2022

    • Author(s)
      佐藤晴輝、鈴木哲成、本間大智、吉田弘幸
    • Organizer
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
    • Invited
  • [Presentation] 【注目講演】有機半導体の低振動数分子内振動による電子バンド変調と伝導物性2022

    • Author(s)
      石井 宏幸、吉田 弘幸、小林 伸彦
    • Organizer
      第83回 応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] 角度分解低エネルギー逆光電子分光の開発と有機半導体の伝導帯の観測2022

    • Author(s)
      佐藤晴輝,鈴木哲成,久保美潤,本間大智,甲斐将也,吉田弘幸
    • Organizer
      VACUUM2022真空展
  • [Presentation] Surface/interface structures of perovskite films studied by electron spectroscopies2022

    • Author(s)
      Hiroyuki Yoshida, Abduheber Mirzehmet, Peter Kruger, Muhammad Akmal Kamarudin, Shuzi Hayase
    • Organizer
      PVSEC-33
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 有機半導体の伝導帯バンド構造の実測と伝導機構の解明2022

    • Author(s)
      吉田弘幸
    • Organizer
      第70回 応用物理春季学術講演会
    • Invited

URL: 

Published: 2023-12-25  

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