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2023 Fiscal Year Annual Research Report

Development of Molecular Devices for Solar Fuels Generation based on Carbon Nitride Composites

Research Project

Project/Area Number 21H01952
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

酒井 健  九州大学, 理学研究院, 教授 (30235105)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 山内 幸正  九州大学, 理学研究院, 助教 (50631769)
Project Period (FY) 2021-04-01 – 2024-03-31
Keywords光触媒 / カーボンナイトライド / 酸素発生反応 / ポリオキソメタレート
Outline of Annual Research Achievements

本年度は、高活性な分子性酸素発生触媒(WOC)修飾グラフィティックカーボンナイトライド(g-C3N4)光触媒を開発することを目的とした。具体的には、比較的小さな過電圧で酸素生成触媒反応を駆動する単核コバルト中心を有するコバルトポリオキソメタレート(CoPOM3-)、並びにコバルトテトラフェニルポルフィリン(CoTPP)を物理修飾したg-C3N4光触媒を作製し、犠牲酸化剤(Ag+)の共存下における触媒活性の評価を行った。含侵法によってCoPOM3- ((THA)3CoPOM, THA+ = tetraheptylammonium)、並びにCoTPPを物理修飾したg-C3N4光触媒(g-C3N4/(THA)3CoPOM, g-C3N4/CoTPP)を作製した。次に、可視光照射下における触媒活性の評価を行ったところ、g-C3N4/(THA)3CoPOMはg-C3N4/CoTPPよりも高い触媒活性を示すことが確認された。一方、g-C3N4/(THA)3CoPOMの触媒活性に対する(THA)3CoPOMの修飾量依存性を調査したところ、修飾量の増加に伴って酸素生成の初速度が向上し、修飾量が10μmol/gを超えると初速度はほぼ一定となった。以上の結果より、修飾量が10μmol/gよりも少ない場合は酸素生成触媒反応、あるいはCoPOM3-からg-C3N4への電子移動が律速過程であり、修飾量が10μmol/gよりも多くなるとg-C3N4表面へのホールの移動が律速過程となっていることが明らかとなった。修飾量が1μmol/gの場合にTON (57.8)、およびTOF (15.8 h-1)は最大となり、いずれも既存の分子性WOC修飾C3N4光触媒の中で最も高い値であることが明らかとなった。

Research Progress Status

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (16 results)

All 2024 2023 Other

All Int'l Joint Research (3 results) Journal Article (4 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 1 results) Presentation (8 results) Remarks (1 results)

  • [Int'l Joint Research] Sun Yat-sen University(中国)

    • Country Name
      CHINA
    • Counterpart Institution
      Sun Yat-sen University
  • [Int'l Joint Research] ICMM-CSIC(スペイン)

    • Country Name
      SPAIN
    • Counterpart Institution
      ICMM-CSIC
  • [Int'l Joint Research] University of Ottawa(カナダ)

    • Country Name
      CANADA
    • Counterpart Institution
      University of Ottawa
  • [Journal Article] Efficient Visible-Light-Driven Water Oxidation by a Carbon Nitride Modified with Cobalt Polyoxometalate Molecular Catalyst2024

    • Author(s)
      Tomita Yuki、Taira Natsuki、Sakai Ken、Ozawa Hironobu
    • Journal Title

      ACS Catalysis

      Volume: 14 Pages: 5788~5794

    • DOI

      10.1021/acscatal.4c00627

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Synthesis of the MN Ring of Caribbean Ciguatoxin C-CTX-1 via Desymmetrization by Acetal Formation2024

    • Author(s)
      Kaneko Masahiro、Yamashita Atsuhiro、Yasuno Yoko、Yamauchi Kosei、Sakai Ken、Oishi Tohru
    • Journal Title

      Organic Letters

      Volume: 26 Pages: 855~859

    • DOI

      10.1021/acs.orglett.3c04013

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Precious-Metal-Free CO2 Photoreduction Boosted by Dynamic Coordinative Interaction between Pyridine-Tethered Cu(I) Sensitizers and a Co(II) Catalyst2023

    • Author(s)
      Wang Jia-Wei、Zhang Xian、Velasco Lucia、Karnahl Michael、Li Zizi、Luo Zhi-Mei、Huang Yanjun、Yu Jin、Hu Wenhui、Zhang Xiaoyi、Yamauchi Kosei、Sakai Ken、Moonshiram Dooshaye、Ouyang Gangfeng
    • Journal Title

      JACS Au

      Volume: 3 Pages: 1984~1997

    • DOI

      10.1021/jacsau.3c00218

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Highly Efficient and Stable Molecular-Based TiO2 Photoanodes for Photoelectrochemical Water Splitting Achieved by Pyridyl Anchoring Technique2023

    • Author(s)
      Yan Xin、Sakai Ken、Ozawa Hironobu
    • Journal Title

      ACS Catalysis

      Volume: 13 Pages: 13456~13465

    • DOI

      10.1021/acscatal.3c03136

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 水溶性ロジウム錯体の光化学的CO2還元触媒反応2023

    • Author(s)
      Dongseb LEE, Kosei YAMAUCHI1, Ken SAKAI
    • Organizer
      錯体化学若手研究会「錯体化学若手の会夏の学校2023」
  • [Presentation] 水素生成触媒反応の観察を志向した白金ナノクラスター修飾電極の作製2023

    • Author(s)
      池田達紀, 山内幸正, 小澤弘宜, 酒井 健
    • Organizer
      錯体化学若手研究会「錯体化学若手の会夏の学校2023」
  • [Presentation] 高耐久性を示す白金二核錯体型光水素発生分子デバイスの開発2023

    • Author(s)
      國久保 透真・Jaclyn Brusso・Muralee Murugesu・山内幸正・小澤弘宜・酒井 健
    • Organizer
      錯体化学若手研究会「錯体化学若手の会夏の学校2023」
  • [Presentation] 水溶性ロジウム錯体の光化学的CO2還元反応2023

    • Author(s)
      Dongseb LEE, Kosei YAMAUCHI, Ken SAKAI
    • Organizer
      第34回配位化合物の光化学討論会
  • [Presentation] 高い耐久力を備えた白金二核錯体型光水素発生分子デバイスの開発2023

    • Author(s)
      國久保透真・Jaclyn Brusso・Muralee Murugesu・山内幸正・小澤弘宜・酒井 健
    • Organizer
      第34回配位化合物の光化学討論会
  • [Presentation] 白金ナノクラスター修飾電極の作製及び水素生成触媒反応の観察2023

    • Author(s)
      池田達紀, 山内幸正, 小澤弘宜, 酒井 健
    • Organizer
      錯体化学会第73回討論会
  • [Presentation] A Novel Platinum-Dimer-Based Photo-Hydrogen Evolving Molecular Device Showing Outstanding Long-Term Stability2023

    • Author(s)
      Toma KUNIKUBO, Jaclyn BRUSSO, Muralee MURUGESU, Kosei YAMAUCHI, Hironobu OZAWA, Ken SAKAI
    • Organizer
      錯体化学会第73回討論会
  • [Presentation] Highly Efficient Photocatalytic Water Oxidation by Carbon Nitride Photocatalyst Modified with a Cobalt Polymolybdate Molecular Catalyst2023

    • Author(s)
      Yuki TOMITA, Natsuki TAIRA, Ken SAKAI, Hironobu OZAWA
    • Organizer
      錯体化学会第73回討論会
  • [Remarks] 九州大学大学院理学研究院化学部門 錯体化学研究室

    • URL

      http://www.scc.kyushu-u.ac.jp/Sakutai/jp/index.html

URL: 

Published: 2024-12-25  

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