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2021 Fiscal Year Annual Research Report

Functional Crystalline Assemblies of Cello-Oligosaccharides on Versatile Polymeric Materials

Research Project

Project/Area Number 21H01996
Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

芹澤 武  東京工業大学, 物質理工学院, 教授 (30284904)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 澤田 敏樹  東京工業大学, 物質理工学院, 准教授 (20581078)
Project Period (FY) 2021-04-01 – 2024-03-31
Keywordsセルロース / 酵素合成 / 自己集合 / 汎用性高分子材料 / 結晶性集合体
Outline of Annual Research Achievements

「セロオリゴ糖ならびにその片末端誘導体の酵素合成」を実施した。セロデキストリンホスホリラーゼを用いる酵素触媒重合により、化学修飾されていないセロオリゴ糖の合成のみならず、荷電基、親・疎水性基、反応性基などを還元末端側にもつグルコースを重合開始点(プライマー)とすることで、片末端に機能基をもつ様々なセロオリゴ糖を合成した。末端基の種類により状況は異なるものの、平均重合度が7から13程度の範囲で異なり、また重合度分布も異なるセロオリゴ糖の合成条件を明らかにした。また、多様なプライマーを用いた合成結果を整理することで、セロデキストリンホスホリラーゼが示す、プライマーに対する基質特異性を従来の知見に比べてより明確にした。さらに、合成したセロオリゴ糖あるいはその片末端誘導体を溶液pHの変化によりバルク水溶液中で自己集合させ、集合体の生成速度や形態などの基礎知見を収集した。次に、官能基の種類や親・疎水性などが異なるモデル固体表面上で様々なセロオリゴ糖あるいはその片末端誘導体を溶液pHの変化により自己集合化させることで複合化を検討した。その結果、セロオリゴ糖の濃度、複合化温度、溶液中の有機溶媒含量などが複合化の速度や量、複合化した集合体の形態や結晶構造、複合化の均一性(複合化した集合体の分布)などに影響することを明らかにした。これらにより、固体表面に対するセロオリゴ糖集合体の複合化に関する基礎知見を系統的に獲得し、望みの量、形態、結晶形、特性をもつセロオリゴ糖集合体を効率よく、安定かつ均一に複合化するための制御因子を見出した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

荷電基、親・疎水性基、反応性基などを還元末端側にもつグルコースを重合開始点(プライマー)として、片末端に機能基をもつ様々なセロオリゴ糖の合成に成功するとともに、平均重合度や重合度分布が異なるセロオリゴ糖の合成条件を明らかにできた。また、酵素として利用しているセロデキストリンホスホリラーゼが示す、プライマーに対する基質特異性をより明確にできた。さらに、合成したセロオリゴ糖あるいはその片末端誘導体を水溶液中で自己集合させた際の集合体の生成速度や形態などの基礎特性を明らかにできた。これらに加えて、官能基の種類や親・疎水性などが異なる固体表面に対するセロオリゴ糖集合体の複合化に関する基礎知見を獲得できた。以上より、おおむね順調に進展していると判断した。

Strategy for Future Research Activity

平坦な固体基板表面に対するセロオリゴ糖集合体の複合化について検討したところ、基板表面に対して複合化した集合体は見た目にも不均一であることが多かった。これは、バルク水溶液中で生成したセロオリゴ糖集合体が凝集・沈殿し基板表面に付着していることによるものと考えられる。よって、不均一核生成による析出が主体となるように、比表面積が大きい多孔質材料への複合化を早々に検討することとする。これにより、固体表面への複合化に関する知見が獲得しやすくなるとともに、材料応用を見据えた複合化を当初予定よりも早い段階から検討できる意義がある。

  • Research Products

    (27 results)

All 2022 2021 Other

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 2 results) Presentation (20 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 3 results) Remarks (2 results) Patent(Industrial Property Rights) (2 results)

  • [Journal Article] Control of parallel versus antiparallel molecular arrangements in crystalline assemblies of alkyl β-cellulosides2021

    • Author(s)
      Serizawa Takeshi、Tanaka Shoki、Sawada Toshiki
    • Journal Title

      Journal of Colloid and Interface Science

      Volume: 601 Pages: 505~516

    • DOI

      10.1016/j.jcis.2021.05.117

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Enzyme-catalyzed propagation of cello-oligosaccharide chains from bifunctional oligomeric primers for the preparation of block co-oligomers and their crystalline assemblies2021

    • Author(s)
      Sugiura Kai、Sawada Toshiki、Tanaka Hiroshi、Serizawa Takeshi
    • Journal Title

      Polymer Journal

      Volume: 53 Pages: 1133~1143

    • DOI

      10.1038/s41428-021-00513-y

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Robust Gels Composed of Self-Assembled Cello-oligosaccharide Networks2021

    • Author(s)
      Hata Yuuki、Serizawa Takeshi
    • Journal Title

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      Volume: 94 Pages: 2279~2289

    • DOI

      10.1246/bcsj.20210234

  • [Presentation] オリゴエチレングリコール基をもつセルロース集合体のバイオセンシング応用2022

    • Author(s)
      杉浦 開, 澤田敏樹, 田中浩士, 芹澤 武
    • Organizer
      日本化学会第102春季年会
  • [Presentation] 植物細胞壁の集合構造に着想を得たセルロース系複合ハイドロゲルのボトムアップ構築2022

    • Author(s)
      桜井勇太, 澤田敏樹, 芹澤 武
    • Organizer
      日本化学会第102春季年会
  • [Presentation] アルキル基をもつセルロースオリゴマーを利用した機能性濾紙の簡易構築2022

    • Author(s)
      網谷 萌, 澤田俊樹, 芹澤 武
    • Organizer
      日本化学会第102春季年会
  • [Presentation] 二分子膜状セルロース集合体への蛍光分子の内包とセルラーゼ検出への応用2022

    • Author(s)
      城川晃一, 澤田敏樹, 芹澤 武
    • Organizer
      日本化学会第102春季年会
  • [Presentation] セルロースオリゴマーの自己集合を利用した機能性不織布の簡易構築2022

    • Author(s)
      水内裕大, 澤田俊樹, 芹澤 武
    • Organizer
      日本化学会第102春季年会
  • [Presentation] 末端にアルキル基をもつセルロースオリゴマーによるピッカリングエマルション形成2022

    • Author(s)
      鎌田洋貴, 杉浦 開, 澤田敏樹, 芹澤 武
    • Organizer
      日本化学会第102春季年会
  • [Presentation] Molecularly Designable Synthetic Nanocelluloses2022

    • Author(s)
      Takeshi Serizawa
    • Organizer
      Japan-Taiwan Bilateral Polymer Symposium 2022
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] アミノ化セルロース集合体とキレート剤の併用により得られる相乗的な抗菌活性2021

    • Author(s)
      山口彩英子, 澤田敏樹, 田中浩士, 芹澤 武
    • Organizer
      第70回高分子年次会
  • [Presentation] 特異形状セルロース鎖の酵素合成と集合構造2021

    • Author(s)
      杉浦 開, 澤田敏樹, 田中浩士, 芹澤 武
    • Organizer
      第70回高分子年次会
  • [Presentation] 植物細胞壁に着想を得たセルロース系ハイドロゲルのボトムアップ構築と力学物性2021

    • Author(s)
      桜井勇太, 澤田敏樹, 芹澤 武
    • Organizer
      第70回高分子年次会
  • [Presentation] 二分子膜状セルロース集合体の分子内包特性とそれを利用したセルラーゼの簡易検出2021

    • Author(s)
      城川晃一, 澤田敏樹, 芹澤 武
    • Organizer
      第31回バイオ・高分子シンポジウム
  • [Presentation] アミノ化セルロース集合体とキレート剤の併用により得られる相乗的な抗菌活性2021

    • Author(s)
      山口彩英子, 澤田敏樹, 田中浩士, 芹澤 武
    • Organizer
      第50回医用高分子シンポジウム
  • [Presentation] セルロース系ブロックコオリゴマーの酵素合成と特性評価2021

    • Author(s)
      杉浦 開, 澤田敏樹, 田中浩士, 芹澤 武
    • Organizer
      第70回高分子討論会
  • [Presentation] 片末端アルキル化セロオリゴ糖集合体の分子配列制御とタンパク質吸着特性2021

    • Author(s)
      芹澤 武, 田中翔生, 山口彩英子, 網谷 萌, 澤田敏樹, 田中有希子, 田中 賢
    • Organizer
      第70回高分子討論会
  • [Presentation] アミノ化セルロース集合体とキレート剤の併用により発現する相乗的な抗菌活性2021

    • Author(s)
      山口彩英子, 澤田敏樹, 田中浩士, 芹澤 武
    • Organizer
      第72回コロイドおよび界面化学討論会
  • [Presentation] 植物細胞壁の集合構造に着想を得たセルロース系複合ハイドロゲルの酵素合成2021

    • Author(s)
      桜井勇太, 澤田敏樹, 芹澤 武
    • Organizer
      第31回日本MRS年次大会
  • [Presentation] セルロースオリゴマー誘導体の自己組織化を利用した機能紙の構築2021

    • Author(s)
      網谷 萌, 澤田俊樹, 芹澤 武
    • Organizer
      第31回日本MRS年次大会
  • [Presentation] 二分子膜状セルロース集合体に対する蛍光分子の内包とセルラーぜ検出への応用2021

    • Author(s)
      城川晃一, 澤田俊樹, 芹澤 武
    • Organizer
      第31回日本MRS年次大会
  • [Presentation] セルロース系ソフトマテリアルのボトムアップ構築2021

    • Author(s)
      芹澤 武
    • Organizer
      高分子学会21-1超分子研究会
    • Invited
  • [Presentation] Synthetic Nanocelluloses as Innovative Materials2021

    • Author(s)
      Takeshi Serizawa
    • Organizer
      Yonsei Virtual Symposium
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Remarks] 研究室ホームページ

    • URL

      http://www.serizawa-cap.mac.titech.ac.jp/

  • [Remarks] 東京工業大学リサーチリポジトリ

    • URL

      http://t2r2.star.titech.ac.jp/

  • [Patent(Industrial Property Rights)] 抗PEG抗体結合材料および抗PEG抗体の検出方法2022

    • Inventor(s)
      芹澤 武,澤田敏樹,村瀬璃奈,西浦聖人
    • Industrial Property Rights Holder
      東京工業大学,第一工業製薬
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      特願2022-31256
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 抗菌剤および抗菌性組成物2021

    • Inventor(s)
      芹澤 武,澤田敏樹,西浦聖人,村瀬璃奈
    • Industrial Property Rights Holder
      東京工業大学,第一工業製薬
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      特願2021-034689

URL: 

Published: 2023-12-25  

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