2023 Fiscal Year Annual Research Report
ホール輸送高分子の水レドックス触媒能の見出しと可視光による水素/酸素発生の化学
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21H02018
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| Research Institution | Waseda University |
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Principal Investigator |
西出 宏之 早稲田大学, 理工学術院, 名誉教授 (90120930)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
須賀 健雄 早稲田大学, 理工学術院, 准教授 (10409659)
篠原 浩美 早稲田大学, 理工学術院総合研究所(理工学研究所), 次席研究員(研究院講師) (70339703)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | 有機機能材料 / レドックス反応 / ホール輸送高分子 / 光触媒 / 水分解 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
光照射下、有機共役高分子/水界面でのホールまたは電子の水または酸素への注入過程の化学的な意味を議論し、高分子材料の湿式・光電気化学的触媒としての高い可能性実証を目的としている。具体的には、ポリチオフェンなどホール輸送性共役高分子の薄層が、固有な光吸収能と電荷輸送能の他に、水分子の酸化および水中酸素分子の還元反応を光照射下で著しく促進させ、酸素発生と過酸化水素生成に作動することをその機作とあわせ、令5年度に明らかにした。
(1) ポリ(3-ヘキシルチオフェン)薄層表面へのアクセプター分子のドープはHOMO準位を下げ、励起電子の水中酸素分子への注入にともなう残存ホールを過電圧少なく、さらには酸素還元電位に至る前に補償し、結果として過酸化水素の生成が著しく促進された。印加電圧無しでも、可視光下に設置したP3HT薄層平板によって過酸化水素水が容易に得られる手順を提示した。(2) P3HT薄層を電子抽出層で被覆した導電プラスチック基板に形成し、陽極としてアルカリ水に浸漬し可視光照射下で電圧印加したところ、水の酸化・酸素ガス発生が効率高く進むことを見出した。可撓性を活かしシリンダー状として光捕集を高めたところ、明確な酸素ガス発生と電流密度0.1 mA/cm2を達成した。水分子への励起P3HTからのホール注入効率は高く、温度に依存しない水酸化速度などから、水酸化・酸素発生の機作を議論できた。(3) P3HT同族体であるポリ(3-ブチル、オクチル‐チオフェン)の薄層とあわせ光吸収、電荷分離、ホール輸送能を系統的に整理するなど、ポリチオフェン薄膜のレドックス機能の普遍化を図った。既報研究も対比しながら、資源・安全性に制約ある金属触媒に対して、大面積フィルム形成や耐久性などと合わせ、ポリチオフェンを例に、ホール輸送性高分子の可視光照射による水レドックス能を理論と実験の両面から俯瞰的に描像できた。
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| Research Progress Status |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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