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2021 Fiscal Year Annual Research Report

Rational design of DNA molecular machines based on supramolecular coordination chemistry

Research Project

Project/Area Number 21H02055
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

竹澤 悠典  東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 助教 (70508598)

Project Period (FY) 2021-04-01 – 2024-03-31
KeywordsDNA / 超分子化学 / 核酸化学 / 金属錯体 / 分子機械
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、配列設計によりプログラムできるDNAのナノスケール自己組織化と、超分子金属錯体の動的化学の双方に立脚し、金属錯体形成を駆動力として構造・機能のスイッチングが可能なDNA分子機械素子の創製を目的とした。本年度は主に、(1) 金属錯体形成によりペアを作る新規人工核酸塩基の開発、(2) 金属配位性修飾ピリミジン塩基を用いた金属イオン応答性DNA鎖交換反応の開発、および (3) 金属錯体形成により構造変換可能なDNA三叉路分岐モチーフの開発 を行った。
(1) 金属錯体形成によりペアを作る新規人工核酸塩基の開発:新たに2-オキソ-4-イミダゾールカルボン酸(ImOC)を核酸塩基として有する人工ヌクレオシドを合成し、DNA二重鎖中での金属錯体型塩基対の形成の評価を行った。一対のImOC-ImOC塩基対を導入したDNA二重鎖の融解実験や質量分析測定から、二重鎖中でImOC-Cu(II)-ImOCおよびImOC-Hg(II)-ImOC塩基対を形成することを見出した。
(2) 金属配位性修飾ピリミジン塩基を用いた金属イオン応答性DNA鎖交換反応の開発:5-ヒドロキシウラシル(UOH)塩基を導入したDNA鎖を用いて、Gd(III)イオンとの金属錯体形成をトリガーとしたDNA鎖交換反応を開発した。さらに、DNAヘアピン構造やDNA分子ピンセット構造の構造制御への応用を検討した。
(3) 金属錯体形成により構造変換可能なDNA三叉路分岐モチーフの開発:ヌクレオシドの2’位にアミド結合を介してビピリジン配位子やフェナントロリン配位子を導入したDNA鎖を合成し、3:1金属錯体形成に基づくDNA三叉路分岐構造の安定化を行った。また、ビピリジン修飾DNAについては、金属イオン添加・除去による「DNA二重鎖⇔三叉路分岐構造」の可逆な相互変換や、セルフソーティングを実現した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本研究は、金属錯体形成を駆動力として構造・機能のスイッチングが可能なDNA分子機械素子の創製を目的としている。本年度は主に、(1) Cu(II)イオンやHg(II)イオンとの2:1錯体形成により塩基対を形成する2-オキソ-4-イミダゾールカルボン酸型ヌクレオシドの開発、 (2) 5-ヒドロキシウラシル塩基を用いたGd(III)イオン応答性DNA鎖交換反応の開発、および (3) 3:1金属錯体形成により安定化・誘起される金属配位子修飾DNA三叉路分岐構造の開発 を行った。いずれも金属イオンに応答するDNA分子機械の重要な構成要素であり、研究はおおむね順調に進展していると考えられる。

Strategy for Future Research Activity

本年度は主に、(1) 金属錯体形成により塩基対を形成する2-オキソ-4-イミダゾールカルボン酸型ヌクレオシドの開発、(2) 5-ヒドロキシウラシル塩基を用いたGd(III)イオン応答性DNA鎖交換反応の開発、(3) 金属錯体形成により構造変換可能なDNA三叉路分岐モチーフの開発 を遂行した。今後は、DNA分子機械素子の構築に向け、上記の金属配位子修飾DNA鎖を用いて、金属錯体形成によるDNA高次構造変換やDNAzymeなどの機能性核酸の活性制御を検討する計画である。

  • Research Products

    (21 results)

All 2022 2021

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 2 results,  Open Access: 1 results) Presentation (18 results) (of which Int'l Joint Research: 7 results)

  • [Journal Article] Metal-mediated DNA base pairing of easily prepared 2-oxo-imidazole-4-carboxylate nucleotides2022

    • Author(s)
      Lingyun Hu, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • Journal Title

      Chemical Science

      Volume: 13 Pages: 3977~3983

    • DOI

      10.1039/d2sc00926a

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Bipyridine-Modified DNA Three-Way Junctions with Amide Linkers: Metal-Dependent Structure Induction and Self-Sorting2021

    • Author(s)
      Yusuke Takezawa, Shiori Sakakibara, Mitsuhiko Shionoya
    • Journal Title

      Chemistry - A European Journal

      Volume: 27 Pages: 16626~16633

    • DOI

      10.1002/chem.202102977

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 金属イオンに応答するDNAzymeの開発―金属錯体型人工核酸塩基対の導入に基づく合理設計2021

    • Author(s)
      竹澤 悠典
    • Journal Title

      化学と工業

      Volume: 74 Pages: 684-485

  • [Presentation] Activity Switching of DNAzymes Based on the Redox of Copper Ions2022

    • Author(s)
      Yusuke Takezawa, Takahiro Nakama, Lingyun Hu, Mitsuhiko Shionoya
    • Organizer
      International Workshop on Molecular Cybernetics: toward Chemical AI
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 塩基除去修復酵素を用いたフェナントロリン配位子修飾DNA三叉路分岐構造の合成2022

    • Author(s)
      櫻井 航平・竹澤 悠典・塩谷 光彦
    • Organizer
      日本化学会 第102春季年会
  • [Presentation] Cu(II)-mediated stabilization of DNA duplexes having different numbers of 1,N6-ethenoadenine lesions as metal binding sites2022

    • Author(s)
      Silpa Chandran Rajasree, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • Organizer
      日本化学会 第102春季年会
  • [Presentation] 金属錯体型人工DNAの構築を目指したDNAポリメラーゼによるエテノアデノシンの連続導入2022

    • Author(s)
      若野 将大・Silpa Chandran Rajasree・竹澤 悠典・塩谷 光彦
    • Organizer
      日本化学会 第102春季年会
  • [Presentation] ヒドロキシウラシルを用いた金属イオン応答性アロステリックDNAzymeの開発2021

    • Author(s)
      竹澤 悠典・黄 薇恩・森 圭太・西山 康太郎・塩谷 光彦
    • Organizer
      第18回ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム
  • [Presentation] 5-ヒドロキシウラシルの金属錯体形成に基づくDNA分子ピンセットの開閉の繰り返し制御2021

    • Author(s)
      森 圭太・竹澤 悠典・塩谷 光彦
    • Organizer
      第18回ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム
  • [Presentation] 金属配位に基づく5-カルボキシウラシルの塩基対スイッチング2021

    • Author(s)
      竹澤 悠典・張 ハンキ・鈴木 暁・森 圭太・胡 凌雲・塩谷 光彦
    • Organizer
      第15回バイオ関連化学シンポジウム
  • [Presentation] Metal-dependent activity regulation of a compact-sized DNAzyme containing an imidazole-4-carboxylate base pair2021

    • Author(s)
      Lingyun Hu, Yusuke Takezawa, Takahiro Nakama, Mitsuhiko Shionoya
    • Organizer
      第15回バイオ関連化学シンポジウム
  • [Presentation] Metal-Mediated Stabilization of DNA Three-Way Branched Structures Modified with Phenanthroline Ligands2021

    • Author(s)
      Yusuke TAKEZAWA, Daisuke KANEMARU, Mitsuhiko SHIONOYA
    • Organizer
      錯体化学会第71回討論会
  • [Presentation] Cu(II)-Dependent Stabilization of DNA Duplexes Bearing Consecutive 1,N6-Ethenoadenosine Lesions2021

    • Author(s)
      Silpa CHANDRAN RAJASREE, Yusuke TAKEZAWA, Mitsuhiko SHIONOYA
    • Organizer
      錯体化学会第71回討論会
  • [Presentation] Development of Metal-responsive DNAzymes using 5-Carboxyuracils as Metal Binding Sites2021

    • Author(s)
      Hanci ZHANG, Yusuke TAKEZAWA, Lingyun HU, Mitsuhiko SHIONOYA
    • Organizer
      錯体化学会第71回討論会
  • [Presentation] 金属イオンの結合により活性を制御できる化学修飾DNAzyme の開発2021

    • Author(s)
      竹澤 悠典・中間 貴寛・胡 凌雲・塩谷 光彦
    • Organizer
      第5回分子ロボティクス年次大会
  • [Presentation] Development of an AND-gate DNAzyme that responds to Cu(II) and Ag(I) ions as inputs2021

    • Author(s)
      Yusuke Takezawa, Takahiro Nakama, Mitsuhiko Shionoya
    • Organizer
      The 48th International Symposium on Nucleic Acids Chemistry
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Reversible Binding of Triplex-forming Oligonucleotides Based on Metal Complexation of 5-Hydroxyuracil Nucleobases2021

    • Author(s)
      Keita Mori, Kotaro Nishiyama, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • Organizer
      The 48th International Symposium on Nucleic Acids Chemistry
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Metal-Dependent Regulation of DNAzyme Activities by using Cu(II)-Mediated Artificial Base Pairing2021

    • Author(s)
      Yusuke Takezawa, Takahiro Nakama, Mitsuhiko Shionoya
    • Organizer
      Pacifichem 2021
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Development of Metal-Responsive DNA Tweezers based on Coordination-Driven Switching of 5-Hydroxyuracil Nucleobases2021

    • Author(s)
      Keita Mori, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • Organizer
      Pacifichem 2021
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Cu(II)-Responsive Allosteric DNAzymes Regulated through Intrastrand Transformation by Metal-Mediated Artificial Base Paring2021

    • Author(s)
      Takahiro Nakama, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • Organizer
      Pacifichem 2021
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Cu(II)-Specific Regulation of DNAzyme Function by Metal-Mediated Base Paring of Nucleotides with a Carboxyimidazole Base2021

    • Author(s)
      Lingyun Hu, Takahiro Nakama, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • Organizer
      Pacifichem 2021
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2023-12-25  

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