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2022 Fiscal Year Annual Research Report

フッ素汚染廃棄物に対する化学的高度洗浄処理技術の開拓

Research Project

Project/Area Number 21H03632
Research InstitutionKanazawa University

Principal Investigator

長谷川 浩  金沢大学, 物質化学系, 教授 (90253335)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 太田 明雄  金沢大学, 物質化学系, 准教授 (10324104)
澤井 光  茨城工業高等専門学校, 国際創造工学科, 助教 (30784962)
眞塩 麻彩実  金沢大学, 物質化学系, 助教 (50789485)
RAHMAN Ismail  福島大学, 環境放射能研究所, 准教授 (60773067)
水谷 聡  大阪公立大学, 大学院工学研究科, 准教授 (80283654)
Project Period (FY) 2021-04-01 – 2024-03-31
Keywords廃棄物 / フッ素 / 環境改善技術 / キレート剤 / 界面活性剤
Outline of Annual Research Achievements

昨年度に引き続いて、フッ素含有廃棄物の実試料に対して有効な化学洗浄剤の開発に取り組んだ。フッ素の抽出洗浄を促進する新規化学薬剤の主剤としてキレート剤をスクリーニングしてフッ素抽出能力が高い薬剤を探索した。また、キレート洗浄の補助薬剤として、各種官能基との反応性の高いチオール基を有するアミノ酸型界面活性剤の合成を行い、還元能力並びにアルデヒド化合物との吸着性能に関する機能性の評価を行った。複数の実廃棄物試料に適用して、フッ素の抽出除去に最適な化学薬剤のベストミックスを明らかにした。
次に、上記の化学薬剤によるフッ素除染メカニズムについて、フッ素の化学形態を解析する先端計測化学の手法を用いて解析した。化学洗浄プロセスの各段階におけるフッ素汚染廃棄物を準備し、従来法との比較のために公定法でフッ素濃度を定量する含有量試験および溶出量試験を行った。加えて、逐次抽出による化学分画法やイオンクロマトグラフ法によるフッ素定量により、廃棄物中のフッ素の状態を化学形態別に解析した。さらに、大型放射光施設SPring8において軟X線を照射光源に用いたμ-XRF/XAFSを実施し、フッ素汚染廃棄物の固体試料でフッ素のマッピング分析を実施し、化学洗浄の効果を精密に評価した。その結果、鉱さい、もえがら、ばいじんのような核となる廃棄物粒子の表面にフッ素を含む化合物が存在する廃棄物では、表面のフッ化カルシウムやフッ素が吸着している表面の金属成分をキレート剤が溶解することでフッ素を間接的に抽出することがわかった。一方、工場汚泥、無水石膏、二水石膏のようにフッ化カルシウムや硫酸カルシウムなどの結晶が集合している廃棄物では、フッ素が表面だけでなく廃棄物全体に分布した。キレート洗浄では、キレート剤が金属化合物の溶解または溶解平衡を促進することで、フッ素が徐々に抽出される除染メカニズムを明らかにした。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

フッ素含有廃棄物に対する新規な環境修復技術の開発に加えて除染メカニズムの解明を達成して、国際的に優れた研究成果を挙げた。成果報告を積極的に行い、環境科学および環境工学分野のトップ10%ジャーナルを含む国際学術誌への複数掲載や国内外の学会における優秀賞受賞等を得ることができた。

Strategy for Future Research Activity

新規技術の開発は計画に従って順調に進展している。最終年度には、現状よりも広範囲のpH領域で機能性を発揮できる化学薬剤の設計に取り組むとともに、本除染技術の社会実装化を念頭において、洗浄液中のフッ素回収プロセスや化学洗浄のスケールアップ実験に共同研究企業と連携して取り組む。

  • Research Products

    (39 results)

All 2023 2022 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (11 results) (of which Int'l Joint Research: 11 results,  Peer Reviewed: 11 results,  Open Access: 1 results) Presentation (25 results) (of which Int'l Joint Research: 10 results,  Invited: 1 results) Patent(Industrial Property Rights) (2 results) (of which Overseas: 2 results)

  • [Int'l Joint Research] チッタゴン大学(バングラデシュ)

    • Country Name
      BANGLADESH
    • Counterpart Institution
      チッタゴン大学
  • [Journal Article] Element pattern in two dominant species of seaweed from Betsukari coastline - Mashike, Hokkaido, Japan2023

    • Author(s)
      O. Akhyar, A.S. Mashio, Y. Kato, S. Hayashi, K.H. Wong, C. Kosugi, H. Hasegawa
    • Journal Title

      Environ. Pollut.

      Volume: 316 Pages: 120473

    • DOI

      10.1016/j.envpol.2022.120473

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Enhanced remediation of arsenic-contaminated excavated soil using a binary blend of biodegradable surfactant and chelator2022

    • Author(s)
      S. Rahman, I.M.M. Rahman, S. Ni, Y. Harada, S. Kasai, K. Nakakubo, Z.A. Begum, K.H.Wong, A.S. Mashio, A. Ohta, H. Hasegawa,
    • Journal Title

      J. Hazard. Mater.

      Volume: 431 Pages: 128562

    • DOI

      10.1016/j.jhazmat.2022.128562

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Biodegradable chelator-assisted washing and stabilization of arsenic-contaminated excavated soils2022

    • Author(s)
      S. Rahman, N. Jii, S. Ni, Y. Harada, A.S. Mashio, Z.A. Begum, I.M.M. Rahman, H. Hasegawa
    • Journal Title

      Water Air Soil Pollut.

      Volume: 233 Pages: art.no.213

    • DOI

      10.1007/s11270-022-05664-z

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Functionalized polyvinyl alcohol aerogel for efficient and selective removal of arsenite from aqueous matrices2022

    • Author(s)
      F.B. Biswas, S. Das, T. Nishimura, M. Endo, M. Fukuda, F. Morita, A. S. Mashio, T. Taniguchi, K. Maeda, H. Hasegawa
    • Journal Title

      Chem. Eng. J.

      Volume: 450 Pages: 138232

    • DOI

      10.1016/j.cej.2022.138232

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Cross-linked dithiocarbamate-modified cellulose with enhanced thermal stability and dispersibility as a sorbent for arsenite removal2022

    • Author(s)
      K. Nakakubo, M. Endo, Y. Sakai, F.B. Biswas, K.H. Wong, A.S. Mashio, T. Taniguchi, T. Nishimura, K. Maeda, H. Hasegawa
    • Journal Title

      Chemosphere

      Volume: 307 Pages: 135671

    • DOI

      10.1016/j.chemosphere.2022.135671

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Very strong but exchangeable organic ligand of cobalt in the marginal sea2022

    • Author(s)
      K.H. Wong, J. Xu, Y. Kondo, S. Takeda, A.S. Mashio, H. Hasegawa, H. Obata
    • Journal Title

      Limnol. Oceanogr.

      Volume: 67 Pages: 1299-1312

    • DOI

      10.1002/lno.12078

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Subarctic pacific intermediate water: an oceanic highway for the transport of trace metals in the North Pacific2022

    • Author(s)
      K.H. Wong, H. Obata, J. Nishioka, Y. Yamashita, Y. Kondo, T. Kim, A.S. Mashio, H. Hasegawa
    • Journal Title

      Limnology and Oceanography Bulletin

      Volume: 31 Pages: 31-36

    • DOI

      10.1002/lob.10490

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Sub-picomolar determination of dissolved palladium in seawater2022

    • Author(s)
      A.S. Mashio, A. Ichimura, H. Yamagishi, K.H. Wong, H. Obata, H. Hasegawa
    • Journal Title

      Mar. Chem.

      Volume: 243 Pages: 104124

    • DOI

      10.1016/j.marchem.2022.104124

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Synchrotron-XRF mapping analysis of trace elements in in-situ cultured Japanese red coral, Corallium japonicum2022

    • Author(s)
      N. Iwasaki, H. Hasegawa, Y. Tamenori, M. Kikunaga, T. Yoshimura, H. Sawai
    • Journal Title

      PeerJ

      Volume: 10 Pages: 13931

    • DOI

      10.7717/peerj.13931

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Integrated environmental factor-dependent growth and arsenic biotransformation by aquatic microalgae: A review2022

    • Author(s)
      R.I. Papry, S. Miah, H. Hasegawa
    • Journal Title

      Chemosphere

      Volume: 303 Pages: 135164

    • DOI

      10.1016/j.chemosphere.2022.135164

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Selective separation of radionuclides from environmental matrices using proprietary solid-phase extraction systems: A review2022

    • Author(s)
      M.F. Alam, Z.A.Begum, Y. Furusho, H. Hasegawa, I.M.M. Rahman
    • Journal Title

      Microchem. J.

      Volume: 181 Pages: 1070637

    • DOI

      10.1016/j.microc.2022.107637

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Presentation] Extractive Remediation of Fluoride-Contaminated Soil Using Biodegradable Chelators and Surfactants2023

    • Author(s)
      Shoji Yoshioka, Hikaru Sawai, Tomoya Mizuishi, Shafiqur Rahman, Ni Shengbin, Kuo H. Wong, Asami S. Mashio, Akio Ohta, Hiroshi Hasegawa
    • Organizer
      The 3R International Scientific Conference on Material Cycles and Waste Management
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Influences of thermal dechlorination treatment on polychlorinated naphthalenes in municipal solid waste incineration fly ash2023

    • Author(s)
      Satoshi Mizutani, Koji Ito, Ryotaro Naoi, Saki Aihara, Yuichiro Kawahara, Yoshinori Yabuki
    • Organizer
      The 3R International Scientific Conference on Material Cycles and Waste Management
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Gold Adsorption from Aqua Regia Using Dithiocarbamate-Modified Cellulose and Comparison with Commercial Resins2023

    • Author(s)
      M. Mehedi Hasan Rocky, Ismail M. M. Rahman, Foni B. Biswas, Keisuke Nakakubo, Moe Marumoto, Yuto Sakai, Masaru Endo, Kuo H. Wong, Asami S. Mashio, Hiroshi Hasegawa
    • Organizer
      The 3R International Scientific Conference on Material Cycles and Waste Management
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Freshwater Phytoplankton: Uptake and Biotransformation of Arsenate Under Salinity Gradients Using Single-Cell ICP-MS and CT-HG-AAS2023

    • Author(s)
      M. Shah Alam, Shogo Fujisawa, Akari Ishikawa, Yinghan Zai, Kuo H. Wong, Asami S. Mashio, Ismail M. M. Rahman, Hiroshi Hasegawa
    • Organizer
      The 3R International Scientific Conference on Material Cycles and Waste Management
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Simple process to recover gold and platinum from wastes using biosorbent2022

    • Author(s)
      Foni Bushon Biswas, Ismail M. M. Rahman, Keisuke Nakakubo, Masaru Endo, Asami S. Mashio, Tsuyoshi Taniguchi, Tatsuya Nishimura, Katsuhiro Maeda, Hiroshi Hasegawa
    • Organizer
      International Conference on Environmental Protection for Sustainable Development (ICEPSD-2022)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Synergic Effect of Antioxidant Activity between Tryptophan-type Surfactant and Vitamins2022

    • Author(s)
      Kensuke Sakita, Akio Ohta, Hitoshi Asakawa, Tsuyoshi Asakawa
    • Organizer
      The 2nd World Congress on Oleo Science
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Developing an amino acid-type surfactant for controllable fragrance release2022

    • Author(s)
      Shoki Yoshida, Akio Ohta, Hitoshi Asakawa, Tsuyoshi Asakawa
    • Organizer
      The 2nd World Congress on Oleo Science
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Synthesis, characterization, biological and radiometric investigations on metal complexes of new N-cyanoethyl azamacrocyclic chelators2022

    • Author(s)
      T.G. Roy, S.K.S. Hazari, I.M.M. Rahman, L. Dey, H. Akhter, E.U. Rahat
    • Organizer
      International Conference on Environmental Protection for Sustainable Development
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Evaluation of proprietary ion-selective solid-phase extraction systems for the separation of radiostrontium from aqueous matrices2022

    • Author(s)
      I.M.M. Rahman, M.F. Alam, Z.A. Begum, K. Nanba
    • Organizer
      International Conference on Liquid Radioactive Waste Treatment: Ukrainian Context
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Chemical analysis of radionuclide in Chornobyl Cooling Pond2022

    • Author(s)
      T. Kanasashi, I.M.M. Rahman, A. Sakaguchi, S. Yamasaki
    • Organizer
      Environmental Radioactivity Risks in Ukraine: Results of Pre-War Research and Contemporary Challenges
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] キレート剤を用いた土壌洗浄におけるフッ素抽出メカニズムの解明2022

    • Author(s)
      吉岡 翔司、澤井 光、水石 友也、笠井 颯仁、倪茎斌、Shafiqur Rahman、黄 国宏、眞塩 麻彩実、長谷川 浩
    • Organizer
      日本分析化学会 第82回分析化学討論会
  • [Presentation] 鉄ナノニードル担持セルロースナノファイバーを用いたAs(V)吸着剤の開発2022

    • Author(s)
      阪井優斗、中窪圭佑、武隈基浩、遠藤克、黄国宏、眞塩麻彩実、長谷川浩
    • Organizer
      日本分析化学会 第82回分析化学討論会
  • [Presentation] キレート配位子を活用したホウ素含有廃棄物の湿式洗浄2022

    • Author(s)
      稲田 有紗, 澤井 光, 佐藤 稔, 吉岡 翔司, 水石 友也, 長谷川 浩
    • Organizer
      日本分析化学会 第82回分析化学討論会
  • [Presentation] キレート剤を用いたフッ素汚染土壌の化学的洗浄2022

    • Author(s)
      吉岡翔司、澤井光、水石友也、笠井颯仁、倪茎斌、Shafiqur Rahman、黄国宏、眞塩麻彩実、長谷川浩
    • Organizer
      日本分析化学会中部支部 第39回分析化学中部夏期セミナー
  • [Presentation] 金沢大学におけるコアファシリティ事業とイノベーション創出への展開2022

    • Author(s)
      長谷川 浩
    • Organizer
      日本分析化学会第71年会
    • Invited
  • [Presentation] 六価クロム汚染土壌に対する生分解性キレート剤を用いた化学洗浄2022

    • Author(s)
      笠井 颯仁、吉岡 翔司、倪茎斌、Shafiqur Rahman、黄 国宏、眞塩 麻彩実、長谷川 浩
    • Organizer
      日本分析化学会第71年会
  • [Presentation] 土壌鉱物表面へのフッ化物イオン吸着に及ぼす水溶性キレート配位子の影響2022

    • Author(s)
      澤井 光, 稲田 有紗, 伊吹 淳子, 佐藤 稔, 吉岡 翔司, 水石 友也, 長谷川 浩
    • Organizer
      日本分析化学会第71年会
  • [Presentation] 六価クロム含有土壌に対する生分解性キレート剤を用いた化学洗浄2022

    • Author(s)
      笠井 颯仁、吉岡 翔司、倪茎斌、Shafiqur Rahman、黄 国宏、眞塩 麻彩実、長谷川 浩
    • Organizer
      環境技術学会
  • [Presentation] アミノポリカルボン酸系キレート剤を用いた土壌中フッ素の抽出除去2022

    • Author(s)
      吉岡 翔司, 澤井 光, 水石 友也, 笠井 颯仁, 倪茎斌,Rahman Shafiqur, 黄国宏, 眞塩 麻彩実, 長谷川 浩
    • Organizer
      2022年度 日本化学会北陸地区講演会と研究発表会
  • [Presentation] 界面活性剤を併用したキレート洗浄による土壌中フッ素抽出メカニズムの解明2022

    • Author(s)
      吉岡翔司, 澤井光, 水石友也, 笠井颯仁、倪茎斌, 黄国宏, 眞塩麻彩実, 長谷川浩
    • Organizer
      第22回高山フォーラム
  • [Presentation] 鉱滓に含まれる銅の選択的抽出に関する基礎検討2022

    • Author(s)
      スナンター ジュイジョンラック, 澤井光, 佐藤稔
    • Organizer
      第8回関東磐越地区化学技術フォーラム
  • [Presentation] 未利用石灰系鉱物を用いた水溶液中ホウ素,フッ素の除去に関する基礎検討2022

    • Author(s)
      澤井光, 佐藤稔, 加島敬太, 羽切正英, 間中淳, 押手茂克
    • Organizer
      第8回関東磐越地区化学技術フォーラム
  • [Presentation] キレート樹脂カラムを用いた焼却灰溶出液中の3価及び6価クロム分別定量の試み2022

    • Author(s)
      口岡ふみか,水谷聡,相原咲季,藤森英治,長谷川浩
    • Organizer
      第33回廃棄物資源循環学会研究発表会,2022
  • [Presentation] 飛灰に過剰に添加されたキレート薬剤のカラム試験での溶出挙動2022

    • Author(s)
      田久保圭祐,水谷聡,大西亮太,年見寛和,貫上佳則
    • Organizer
      第33回廃棄物資源循環学会研究発表会,2022
  • [Presentation] フミン酸溶液を溶媒としたカラム溶出試験による焼却飛灰中のPCNsの溶出挙動2022

    • Author(s)
      河原雄一朗,水谷聡,相原咲季,直井亮太郎,伊藤耕二,矢吹芳教
    • Organizer
      第33回廃棄物資源循環学会研究発表会,2022
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 複合体及びその製造方法2022

    • Inventor(s)
      長谷川 浩, 阪井 優斗, 湯之下 航季, 中窪 圭佑, 他5名
    • Industrial Property Rights Holder
      長谷川 浩, 阪井 優斗, 湯之下 航季, 中窪 圭佑, 他5名
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      PCT/JP2022/019876
    • Overseas
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 複合体及びその製造方法2022

    • Inventor(s)
      長谷川 浩, 阪井 優斗, 湯之下 航季, 中窪 圭佑, 他5名
    • Industrial Property Rights Holder
      長谷川 浩, 阪井 優斗, 湯之下 航季, 中窪 圭佑, 他5名
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      PCT/JP2022/019877
    • Overseas

URL: 

Published: 2023-12-25  

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