2021 Fiscal Year Annual Research Report
Exploring and controlling of extremely slow dynamics in isolated quantum few-body systems
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21H04447
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| Research Institution | Institute of Physical and Chemical Research |
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Principal Investigator |
東 俊行 国立研究開発法人理化学研究所, 開拓研究本部, 主任研究員 (70212529)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
久間 晋 国立研究開発法人理化学研究所, 開拓研究本部, 専任研究員 (50600045)
木村 直樹 国立研究開発法人理化学研究所, 開拓研究本部, 研究員 (80846238)
飯田 進平 東京都立大学, 理学研究科, 助教 (20806963)
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| Project Period (FY) |
2021-04-05 – 2026-03-31
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| Keywords | 量子少数多体系 / 励起ダイナミクス / 一分子 / イオン蓄積リング |
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| Outline of Annual Research Achievements |
真空中に孤立した1分子イオンという少数多体系の内部量子状態に関して、小型分子イオンの数10秒から数10分の長い時間領域において現れる、電子・振動・回転準位における励起・脱励起ダイナミクスを研究する。励起されたこれら分子の内部エネルギー散逸過程は、それぞれの自由度間のカップリングを含めて電子構造や分子構造などの固有の特性を反映する。この過程を理解することは、 基礎的な量子少数多体系ダイナミクスとして興味深いばかりでなく応用面での重要性も高い。
このような数分以上の極めて遅い時間領域の量子ダイナミクスが、従来の理論的枠組みで説明されるのか、さらにその理解を基礎とした能動的制御ができるのかという問いに答えるために、極低温イオン蓄積リングを利用して黒体輻射を抑制した4K温度環境下に分子イオンを保持し、様々なレーザーを組み合わせた時間分解精密分光により準位ごとの変化を観測・制御する。これにより、異なった自由度へのエネルギー移動、レーザー を用いた能動的な冷却、さらに複数の準位モード間の干渉の観測を通して、極めて遅い量子ダイナミクスを探索・制御する新たな研究領域を開拓する。
具体的には、本年度は、等核2原子分子負イオン C2-の振動冷却過程の観測を中心に実験を実施した。蓄積時間を 0.1-80 ms の範囲で変化させて振動回転スペクトルの強度変化を観測した結果、複数のピークについて、その強度が既に観測されている自動電子脱離の時定数 2.9 ms と非常によく一致すること、また、これ以外に100 ms を超える長寿命の状態が存在することが明らかになった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
2021年度は計画通りC2-の振動冷却過程の観測から着手した。C2 は分子としては電子親和力が極めて大きいゆえC2-は基底状態以外に複数の電子励起状態の束縛状態を持つ。本研究では高分解能レーザー分光により C2-の電子構造および緩和過程を実験的に明らかにすることを目指し、振動回転スペクトルとその時間変化に関する研究を行った。セシウムスパッタイオン源によってビーム生成し、極低温イオン蓄積リングに蓄積。一定時間蓄積後に波長可変可視パルスレーザーを導入し、光脱離によって生成された中性分子を検出することで光脱離スペクトルを得た。その結果、既知の遷移では説明できないピークが多数観測された。これら未同定ピークの起源を追究するため、蓄積時間を 0.1-80 msの範囲で変化させてスペクトルの強度変化を観測した結果、複数のピークについて、その強度が 1.5 ms から 3 ms の時定数で減衰することを見出した。これは既に観測されている自動電子脱離の時定数 2.9 ms と非常によく一致しており、観測された未同定の状態が自動電子脱離を引き起こしていると考えられる。また、これ以外に100 ms を超える長寿命の状態が存在することが明らかになった。これは既知の状態以外に束縛励起状態が存在する可能性を示唆している。
CaH+に関しては、イオン源での生成テスト中にECRイオン源の故障や使用部品に関しての想定より早い劣化などの問題が発生し、コロナ禍での部品調達の遅延から、修理・調達に想定外の時間と出費が必要となった。一方、赤外波長可変レーザー(IR-OPO)に関しては新規調達を当初計画していたが、既存の装置を譲り受けポンプ光レーザーのみのを購入とすることで予定の実験をすすめることが可能になった。
以上から、困難にも遭遇したがこれを解決し、全体としては概ね順調に進展していると判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
もう一つのテーマである3原子分子正イオンN2O+の振動モード間相互作用によるフェルミ共鳴ダイナミクス観測を開始する。 電子基底状態はスピン軌道相互作用に起因して2準位に分裂しており、エネルギー的に一方のみ (v1 v2 v3) =(2 0 0)振動準位が (1 2 0) 準位と干渉してフェルミ共鳴する。これを実験的に検証するため、まずは波長可変可視光レーザーを用いて、前期解離過程を利用して中性生成物を観測することで、フェルミ共鳴準位を検出し、そのポピューレション変化を時間分解分光で観測する。異核2原子分子正イオンに関しては、CaH+を含めて十分な収量が期待できる最適でイオン種をじっくり探したい。
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