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2023 Fiscal Year Annual Research Report

次世代燃料電池ITFCを実現する電極反応の全貌解明とその高速化

Research Project

Project/Area Number 21H04607
Research InstitutionTohoku University

Principal Investigator

小俣 孝久  東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (80267640)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 石山 智大  国立研究開発法人産業技術総合研究所, エネルギー・環境領域, 主任研究員 (30760194)
鈴木 一誓  東北大学, 多元物質科学研究所, 講師 (60821717)
Project Period (FY) 2021-04-05 – 2024-03-31
Keywords混合伝導体 / プロトン伝導体 / 燃料電池 / 空気極材料
Outline of Annual Research Achievements

昨年度の研究でスピネル型MgIn2O4とNbドープしたルチル型TiO2が、電子とプロトンの混合伝導体となる可能性を見出した。新たな材料の特徴が、混合伝導体および電極への理解が深めることを期待し、本研究で開発したプロトン伝導性リン酸塩ガラスを電子ブロッキング電極としたプロトン部分伝導度の評価方法を使用し、これらの材料のプロトン部分伝導度、プロトン移動度の評価にフォーカスして研究を実施した。
電子ブロッキング電極であるプロトン伝導性リン酸塩ガラス上にMgIn2O4の薄膜を堆積し、直流および交流インピーダンス法でプロトン伝導性を評価した。電子による電流はブロックされている状態で、いずれの温度範囲でも直流電圧を印加すると、定常的に流れる電流が観測され、MgIn2O4中をプロトンがキャリアである電流が流れることが明らかとなった。交流インピーダンス測定で得られたナイキストプロットの解析から、250℃でのプロトン部分伝導度は1.1×10^-6Scm^-1であることを明らかにした。電子の部分伝導度は10Scm-1であるので、プロトン輸率がの非常に小さい混合伝導体であることを見出した。
NbドープしたTiO2は、焼結体上に厚さ20-30μmのプロトン伝導性リン酸塩ガラスをホットプレスにより接合し、電子ブロッキング電極とした。ナイキストプロットの解析から、250℃でのプロトン部分伝導度は4×10^-3 Scm^-1であることを明らかにした。電子の部分伝導度は2Scm^-1であり、この温度域ではプロトン部分伝導度が驚異的に高い混合伝導体であることを見出した。
プロトンのキャリア密度から求めた250℃でのプロトン移動度はMgIn2O4では3.2×10^-6cm^2V^-1s^-1、NbドープしたTiO2では7.1×10^-5 cm^2V^-1s^-1であり、いずれも大きな値であった。

Research Progress Status

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (19 results)

All 2024 2023

All Journal Article (2 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 2 results) Presentation (17 results) (of which Int'l Joint Research: 9 results,  Invited: 5 results)

  • [Journal Article] Enhancing proton mobility and thermal stability in phosphate glasses with WO<sub>3</sub>: the mixed glass former effect in proton conducting glasses2023

    • Author(s)
      Sharma Aman、Suzuki Issei、Ishiyama Tomohiro、Omata Takahisa
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 25 Pages: 18766~18774

    • DOI

      10.1039/D3CP01453C

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] High proton conductivity and thermal stability at intermediate temperatures of phosphate glasses and their melts containing rare-earth oxides achieved by high thermal stability of proton carriers2023

    • Author(s)
      Tatebayashi Takashi、Ishiyama Tomohiro、Kinoshita Takuya、Fang Tong、Ren Yang、Zagarzusem Khurelbaatar、Fujioka Masaya、Zhao Gaoyang、Liu Meng、Omata Takahisa、Nishii Junji
    • Journal Title

      Solid State Ionics

      Volume: 403 Pages: 116413~116413

    • DOI

      10.1016/j.ssi.2023.116413

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Presentation] Proton conducting phosphate glass: A method to inject highly concentrated proton carriers achieving high proton conductivity at intermediate temperatures2024

    • Author(s)
      T. Omata, T. Ishiyama, J. Nishii
    • Organizer
      18th Asian Conference on Solid State Ionics (19-22 Febryary, 2024), Chennai, India
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Mixed protonic and electronic conduction in MgIn2O4 under hydrogen atmosphere and its proton partial conductivity2024

    • Author(s)
      S. Kudo, T. Omata
    • Organizer
      18th Asian Conference on Solid State Ionics (19-22 Febryary, 2024), Chennai, India
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Phosphate and phosphoric acid glasses: Promising materials for electrolytes in next-gen fuel cells and electrolysis cells operating around 300℃2024

    • Author(s)
      T. Omata
    • Organizer
      International Seminar on "Emerging Materials for Energy Application", organized by PG & Research Department of Physics, Mannar Thirumalai Naicker College, Madurai, Tamil Nadu, India on 24th Feb 2024.
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Application of statistical approaches to proton-conducting phosphate glasses: Study of the effect of oxide components on proton mobility and thermal stability2024

    • Author(s)
      T. Omata
    • Organizer
      MRS/ACerS Joint AI and ML Virtual Workshop, (26-27, March, 2024) On-line
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] リン酸塩ガラスの熱安定性とプロトン伝導性に及ぼすWO3添加の効果2024

    • Author(s)
      アマン シャルマ, 鈴木 一誓, 石山 智大, 小俣 孝久
    • Organizer
      日本セラミックス協会2024年年会(2024.3.14-16)熊本大学黒髪キャンパス,熊本市
  • [Presentation] NbドープしたTiO2に水素雰囲気下で溶解したプロトンの伝導性と化学環境2024

    • Author(s)
      白岩拓真,山崎智之,小俣孝久
    • Organizer
      日本セラミックス協会2024年年会(2024.3.14-16)熊本大学黒髪キャンパス,熊本市
  • [Presentation] Phosphate and phosphoric acid glasses: Promising electrolytes for next-generation fuel and electrolysis cells operating at around 300 °C.2023

    • Author(s)
      T. Omata, T. Ishiyama, J. Nishii
    • Organizer
      2023 Annual Meeting of Society of Glass Technology, September 4-6, 2023, Cambridge, UK
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Enhancing proton migration in phosphate glasses by addition of WO32023

    • Author(s)
      T. Omata, A. Sharma, I. Suzuki, T. Ishiyama
    • Organizer
      21st International conference on solid state proton conductors, 17-22 September, Fukuoka, Japan
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Suppression of proton migration by SiO6 in phosphate glasses and its mitigation by AlO6 substitution2023

    • Author(s)
      T. Ishiyama, Y. Yamada, H. Nagashima, I. Suzuki, M. Fujioka, M. Ono, T. Omata, J. Nishii
    • Organizer
      21st International conference on solid state proton conductors, 17-22 September, Fukuoka, Japan
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Controlling proton transport in phosphate glasses2023

    • Author(s)
      T. Omata
    • Organizer
      3rd ELSICS (Energy Landscapes and Structure in Ion Conducting Solids) Workshop and Bunsen-Colloquium, 4-6 October, 2023, Ulm, Germany
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Phosphate and phosphoric acid glasses as electrolytes in electrochemical cells operating around 300 °C2023

    • Author(s)
      T. Omata
    • Organizer
      2023 Tohoku-NTUT Joint Symposium, December 11-12, 2023, Taipei, Taiwan
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 中温域でプロトン・電子混合伝導性を発現する材料HxWO3の混合伝導性2023

    • Author(s)
      松尾蘭太郎, 小俣孝久, 石山智大, 山口拓哉
    • Organizer
      第17回 固体イオニクスセミナー(2023.8.7-9)山形蔵王温泉ルーセントタカミヤ
  • [Presentation] MgIn2O4の水素雰囲気における高温でのプロトン-電子混合伝導性2023

    • Author(s)
      工藤咲季,小俣孝久
    • Organizer
      第17回 固体イオニクスセミナー(2023.8.7-9)山形蔵王温泉ルーセントタカミヤ
  • [Presentation] TiO2の水素雰囲気下中温域におけるプロトン-電子混合伝導性2023

    • Author(s)
      白岩拓真,小俣孝久
    • Organizer
      第17回 固体イオニクスセミナー(2023.8.7-9)山形蔵王温泉ルーセントタカミヤ
  • [Presentation] MgIn2O4の水素雰囲気におけるプロトン-電子混合伝導性2023

    • Author(s)
      工藤咲季,鈴木一誓,山﨑智之,小俣孝久
    • Organizer
      日本セラミックス協会 第36回秋季シンポジウム(2023.9.6-8)京都工芸繊維大学,京都市
  • [Presentation] 水素雰囲気下におけるNbドープしたTiO2のプロトン-電子混合伝導性2023

    • Author(s)
      白岩拓真,山﨑智之,小俣孝久
    • Organizer
      日本セラミックス協会 第36回秋季シンポジウム(2023.9.6-8)京都工芸繊維大学,京都市
  • [Presentation] プロトン伝導性酸化物中のO-H結合の強度を律する機構2023

    • Author(s)
      小俣孝久
    • Organizer
      第49回固体イオニクス討論会(2023.11.15-17)北海道大学,札幌市

URL: 

Published: 2024-12-25  

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