2022 Fiscal Year Annual Research Report
Enhancement of optical functionalities of magnetic and dielectric materials based on meta-optics
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21H04619
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
田中 勝久 京都大学, 工学研究科, 教授 (80188292)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
藤田 晃司 京都大学, 工学研究科, 教授 (50314240)
村井 俊介 京都大学, 工学研究科, 助教 (20378805)
赤松 寛文 九州大学, 工学研究院, 准教授 (10776537)
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| Project Period (FY) |
2021-04-05 – 2025-03-31
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| Keywords | メタ光学 / 磁性体 / 誘電体 / 光機能 / プラズモニクス / ミートロニクス |
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| Outline of Annual Research Achievements |
局在型表面プラズモン共鳴と表面格子共鳴が期待できる物質としてAl、Ag、ミー共鳴ならびにそれとフォトンとの結合が期待できる物質としてSi、TiO2、ZrO2を対象に、ナノ粒子の形状、大きさ、配列の仕方、周期を変調したナノ周期アレイを作製し、透過スペクトルの入射角依存性の測定、FDTD法を用いた数値シミュレーションにより電気・磁気双極子ならびに多極子のモードを解析した。特にSiの系では、ブラベ格子のみならず、隣接するSiナノ粒子の位置と大きさを変調した非ブラベ格子の作製に成功し、連続体における束縛状態（BIC）モードの存在を実証するとともに、ナノ粒子の配列の対称性に依存してBICモードに寄与する電気・磁気双極子の状態が異なり、モードのエネルギーに違いが生じることを見いだした。また、TiO2ナノ周期アレイをエラストマーに埋め込んだナノアンテナシールを作製し、同じ周期構造を持つ2枚のTiO2ナノアンテナシールを互いに角度を設けて貼り合わせることにより、キラリティを付与することに成功した。このようにメタ表面の特性に関しては新規な知見が得られた。
メタ表面による誘電体の非線形光学効果の増幅に関しては、電場と誘電分極の関係に現れる高次の項に基づく非線形性ではなく特定の元素の多段階励起に基づく波長変換ではあるものの、希土類を添加したフッ化物ナノ粒子とナノ周期アレイの組合せによりアップコンバージョン蛍光の増幅に成功した。たとえばAlナノ周期アレイとEr3+含有蛍光体の組合せでは最大で五段階励起に基づくアップコンバージョン蛍光が観察された。
新規酸化物磁性体と誘電体にかかわる成果として、2021年度も対象としたYFe2O4単結晶について研究を進め、酸素欠陥が巨視的な誘電分極の配列に影響する可能性を見いだした。また、間接型強誘電体であるAgRTiO4（Rは希土類元素）が負の熱膨張を示すことを見いだした。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
メタ表面を構成する物質のうち、Al、Ag、Si、TiO2については2022年度も種々のメタ表面の作製に成功し、メタ光学（プラズモニクスとミートロニクス）に立脚した特性の評価に関しても成果が得られている。特にSiナノ周期アレイについては、ブラベ格子のみならず非ブラベ格子も作製し、構造の非対称性に起因するBICモードの検出に成功した点は特筆に値する。これは電気双極子と磁気双極子の異なる状態間のカップリングによってもたらされるものであり、誘電体（半導体）のナノ構造に特化した電子状態と光の相互作用という点で学術的興味が持たれると同時に、メタ表面の多様性とそれから期待される光機能増幅の広範な可能性の点から実用的にも意義がある。
また、申請の段階で光機能の増幅の一環として非線形光学効果を挙げた。ここでは反転対称性の破れた物質での2次非線形光学効果や普遍的に観察される3次非線形光学効果を想定したが、2022年度の研究では光吸収による電子の多段階励起によって生じる波長変換（アップコンバージョン）においてメタ表面による増幅現象を見いだすことができた。対象としたのは発光中心がEr3+、増感剤がYb3+であるフッ化物ナノ結晶であり、2光子励起による緑色発光ではメタ表面の有無によって目視でも十分判別が可能な発光増強が観察され、アップコンバージョンとしては最大で5光子励起による発光が実現した。これは当初予想しなかった成果である。
新たな酸化物誘電体の合成の観点からは、ルドルスデン－ポッパー相の一つであるAgRTiO4（Rは希土類元素）がa軸に沿って負の熱膨張係数を持つことを明らかにした。この化合物はTiO6八面体の回転モードが起源となって強誘電性が生じる物質であり、体積の温度変化は結晶構造の対称性に関係するため圧電性を考える上で重要である。
以上、当初の目的に鑑み、研究は予定通り順調に進んでいると評価できる。
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| Strategy for Future Research Activity |
着実に成果が出ているメタ表面の開拓については、これまで扱ってきた物質の中でも特に優れた特性を示すAl、Ag、Si、TiO2を中心に、ナノ粒子の形状、大きさ、配列の異なるナノ周期アレイ（ブラベ格子のみならず非ブラベ格子も含む）を作製して光機能を最大限に引き出せるような最適の構造を実現する。プラズモニクスの観点からは、2022年度の研究計画の一つに挙げたAgナノアンテナシールの構造・特性の最適化に関して、少量のAlとの合金化を図ることによって一応の解決を見たため、電磁場解析によって共鳴モードを明確化するとともにTiO2ナノアンテナシールとの積層化によって光機能増幅に結び付けることを試みる。また、優れたメタ光学機能を示すSiナノ粒子アレイを中心に電気双極子と磁気双極子がカップリングすることによって生じるKerker効果を実現して光機能増幅に展開する。加えて、ナノ周期アレイの表面格子共鳴に関して理論的なモデルを構築することにより、光の吸収と放出を高効率化する条件を探る。さらに、メタ表面を構成する物質群を拡張することを考えており、高い屈折率（誘電率）と低い消衰係数を持つ物質（HfO2、ダイヤモンドなど）を対象にナノ周期アレイの作製を試みる。得られたメタ表面については、これまでと同様、走査型電子顕微鏡観察、透過スペクトル測定、FDTDシミュレーションなどによって電場および磁場増強の可視化、双極子ならびに多極子モードの解析を実施する。
メタ表面と磁性体の複合化による磁気光学効果の増幅については、メタ表面と不規則ZnFe2O4およびEu2+含有酸化物ガラスを組合せ、ファラデー効果の測定と解析を行い、メタ表面の効果を考察する。新規酸化物磁性体、誘電体の合成についても研究を進める。とりわけ磁性と誘電性が共存するマルチフェロイクスである希土類フェライト系の化合物について、単結晶を作製し構造解析を実施するとともに磁性と誘電性を評価する。
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