2022 Fiscal Year Annual Research Report
Elucidation of selection rules in nano-optics and development of new energy conversion pathways
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21H04644
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| Research Institution | Institute of Physical and Chemical Research |
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Principal Investigator |
今田 裕 国立研究開発法人理化学研究所, 開拓研究本部, 上級研究員 (80586917)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
安藤 康伸 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 主任研究員 (00715039)
久間 晋 国立研究開発法人理化学研究所, 開拓研究本部, 専任研究員 (50600045)
今井 みやび 国立研究開発法人理化学研究所, 開拓研究本部, 基礎科学特別研究員 (50845815)
岩佐 豪 北海道大学, 理学研究院, 助教 (80596685)
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| Project Period (FY) |
2021-04-05 – 2025-03-31
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| Keywords | 光学選択則 / 近接場光学 / 走査プローブ顕微鏡 / エネルギー変換 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
実験面では、計測システムの改良を継続して行ってきており、徐々に分光計測の高精度化と分光データ取得が進んでいる。近接場光学の実験においては、スピン選択則や項間交差の詳細解明を目指して、りん光材料であるプラチナフタロシアニン分子の単一分子分光計測を実施した。STMのトンネル電流および近接場光という異なる二つの励起源を組み合わせて用いることで、単一分子で項間交差のナノ計測に成功した。また、近接場分光のさらなる高精度化を目指して、STMだけではなく原子間力顕微鏡（AFM）と光を組み合わせた光STM/AFM装置の立ち上げを行った。光STMとしては単一分子のエレクトロルミネッセンス分光ができるまで装置の整備が進み、AFM機能もqPlusセンサーを用いた力計測とAFM像取得ができることを確認した。超流動He液滴実験では、液滴に内包されたフタロシアニン分子の分光計測を進めている。精密な励起スペクトルに加えて、発光分散スペクトル測定の計測系立ち上げを行い、調整・改良を継続して行っている。データ解析においては、任意の数のピークを含むスペクトルデータに対し客観的なピーク本数の推定方法や使い易いインターフェースの検討を進めている。近接場光学の理論に関しては、実験で使用するフタロシアニン系やその他特徴的な対称性を有するモデル分子において、近接場中での分子の遷移モーメントの計算を実施した。近接場分光の実験結果と比較することで近接場内での特徴的相互作用の理解を進めている。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
光STM/AFM実験に関しては、高精度の単一分子近接場フォトルミネッセンス分光が実施できる装置を、これまでの2台から3台に増やすことで、データ取得と探索を大幅にスピードアップすることができている。また当該実験を行うことができる人員に関しても増加傾向にある。近接場中でのスピン選択則や項間交差に関する基礎的な実験が進み、今後スピン禁制則の破れに関する実験を具体的に計画することができる段階まで来たことは大きな進展であった。超流動He液滴実験では、高精度な蛍光スペクトルの取得に向け装置改良を継続している。作製した新規パルス液滴ビーム装置では、パルスバルブのアパーチャサイズと排気システムを調整することで液滴ビームの高強度化で一定の成果を得ている。また超高真空チャンバー内での高効率な集光システムに関しても検討と作製を行っている。データ解析と理論に関しては、徐々に集まってきている実際の実験データの解析を実施することができ、議論と理解が進んでいる。
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| Strategy for Future Research Activity |
光STM/AFM実験では、探針直下に局在する~1 nmの近接場光を用いて、単一分子の精密分光を行う。光STMを用いて、近接場における燐光材料の吸収・発光特性を単一分子レベルで観測することにより、近接場におけるスピン選択測を解明する。昨年は燐光材料であるプラチナフタロシアニンのSTMエレクトロルミネッセンスを観測することに成功した。今年度はこの分子の光励起特性を明らかにする。光STM実験に加えて、光AFMを用いて、絶縁体基板上 での精密分光を実施し、さらに精密な分光データの取得を試みる。超流動ヘリウム液滴実験では、液滴に内包されたフタロシアニン分子の精密蛍光測定を行う。励起スペクトルに加え、発光分散スペクトル測定により、基底および励起状態における伝搬光極限での選択則を精密に検証する。データ解析では、計測実験によって取得されたスペクトルデータに対して独自開発したEM アルゴリズムを適用してピーク位置の高速かつ客観的な推定を行う。またデータ解析を行う上では、未知のデータに対するピーク本数の客観的な推定方法や使いやすいインターフェースの設計も欠かすことができない。これら要素技術開発も同時に推し進める。近接場理論では、双極子近似を超えた領域における、近接場光と分子の相互作用に由来する選択則の解明を行う。近接場と分子の相互作用項を用いた一般化遷移モーメントを計算する手法を開発し、近接場光励起と伝搬光励起の選択則を比較することで、近接場の特異性を明らかにする。
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Research Products
(16 results)
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[Presentation] Orbital-resolved visualization of single-molecule photocurrent channels2022
Author(s)
Miyabi Imai-Imada, Hiroshi Imada, Kuniyuki Miwa, Yusuke Tanaka, Kensuke Kimura, Inhae Zoh, Rafael Jaculbia, Hiroko Yoshino, Atsuya Muranaka, Masanobu Uchiyama, Yousoo Kim
Organizer
The 22nd International Vacuum Congress IVC-22
Int'l Joint Research
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