2021 Fiscal Year Annual Research Report
Creation of Fuel-Cell Electrocatalysts by Irradiation-Induced Atomic Vacancies: Performance Control Based on Clarification of Dynamic Behavior
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21H04669
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| Research Institution | National Institutes for Quantum Science and Technology |
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Principal Investigator |
八巻 徹也 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 高崎量子応用研究所 先端機能材料研究部, 次長 (10354937)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
松村 大樹 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究主幹 (30425566)
池田 隆司 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 関西光科学研究所 放射光科学研究センター, 研究統括 (60370350)
中村 一隆 東京工業大学, 科学技術創成研究院, 准教授 (20302979)
岡崎 宏之 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 高崎量子応用研究所 先端機能材料研究部, 主任研究員 (90637886)
出崎 亮 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 高崎量子応用研究所 先端機能材料研究部, 上席研究員 (10370355)
田口 富嗣 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 高崎量子応用研究所 東海量子ビーム応用研究センター, 上席研究員 (50354832)
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| Project Period (FY) |
2021-04-05 – 2025-03-31
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| Keywords | Pt/C触媒 / Nドープカーボン触媒 / 原子空孔 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、炭素担体上の高活性・高耐久性Ptナノ微粒子触媒(Pt/C触媒)、窒素ドープ炭素系触媒(N-C触媒)で起こる酸素還元反応(ORR)の動的挙動に着目し、最先端のX線吸収微細構造(XAFS)解析、超高速レーザー分光と第一原理計算を融合させることで、触媒材料の炭素原子空孔の役割を解明することを目的とする。今年度は、オペランド測定に供するため、炭素原子空孔を導入したPt/C触媒粉末、N-C触媒粉末の作製に取り組むとともに、Pt/C触媒のXAFS測定や原子空孔を導入した炭素材料のX線ラマン散乱分光(XRS)測定、過渡反射率測定を行った。
グラファイト粉末へのイオンビーム照射を行い、電子顕微鏡観察により粒子表面における結晶構造の照射損傷が確認できたことから、Pt/C触媒粉末の作製プロセスの開発に目処を付けた。N-C触媒の作製では、酸化グラフェンにアンモニア水中での電子線照射によってグラフェンへの窒素導入が可能であることを明らかにした。
Pt/C触媒粉末のオペランドXAFS測定に向け、イオンビーム照射グラッシーカーボン基板に担持させたPtナノ粒子触媒の酸素雰囲気下XAFS測定を行い、炭素担体への原子空孔導入によるPtと酸素との弱結合化を見出した。測定のスループットが大幅に向上したオペランド時分解XAFS測定における比較データを取得できた。また、HOPG基板のXRS測定を行い、原子空孔導入による影響を精密に取得するための試料作製、スペクトル取得条件を見出した。これにより、N-C触媒に対して、軟X線領域にあるCのK吸収端XAFSスペクトルと等価の情報を取得するための準備が進められた。
過渡反射率測定では、フェムト秒レーザーを用いた超高速レーザー分光によってイオンビーム照射HOPG基板の超高速ダイナミクスを観測し、原子空孔導入によってフォノンの寿命及び振動数が変化していることを見出した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
Pt/C触媒粉末作製するための原子空孔導入グラファイト粉末やN-C触媒粉末を作製できてきた。XAFS測定では、今後実施するPt/C触媒粉末のオペランドXAFS測定と比較するための結果を得られた。XRS 測定では、原子空孔導入による炭素の電子状態変化を捉えうる質の高いスペクトルを得られる測定条件を見出せた。フェムト秒レーザーを用いた過渡反射率計測では、欠陥導入によるHOPG基板のフォノン振動の周波数変化を捉えることに成功している。これらは、触媒材料の炭素原子空孔の役割解明に向けて有用な成果であり、研究はおおむね順調に進捗している。
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| Strategy for Future Research Activity |
イオン照射したグラファイト粉末へのPtナノ粒子を物理蒸着によってPt/C触媒粉末を作製し、透過電子顕微鏡観察によってPtナノ粒子のサイズや形状を調べるとともに、電気化学測定により触媒性能を評価し、イオン照射条件とPtの形状や触媒特性の相関を明らかにする。N-C触媒については、電子線照射量と窒素のドープ量・化学状態、空孔密度の関係を明らかにする。
炭素原子空孔の酸素還元反応(ORR)への影響を解明するために、以下の分光測定や理論計算を計画している。①作製したPt/C触媒粉末のオペランドXAFS測定によって、ORR過程のPtの電子状態変化を観測する。②XRS 測定ではイオン照射することで原子空孔導入したHOPG基板やN-C触媒を測定して、原子空孔導入による炭素の電子状態変化を観測する。③超高速レーザー分光によるフォノン物性ではイオン照射量を制御したHOPG基板に対して過渡反射率計測を実施し、フォノンや電子の寿命および振動数の原子空孔量に依存した変化を明らかにして、ダイナミックな過程での構造評価を行う。④今年度に設置したワークステーションを用いてN-C触媒の原子空孔とドープNを含んだ炭素構造の電子状態からORR活性や耐久性を予測するとともに、パルス電場印加によるフォノンの緩和過程を求めていく。
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Research Products
(4 results)
