2022 Fiscal Year Annual Research Report
Theoretical study of efficient excitation energy transfer in light-harvesting antenna of higher plants
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21H04676
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| Research Institution | Institute for Molecular Science |
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Principal Investigator |
斉藤 真司 分子科学研究所, 理論・計算分子科学研究領域, 教授 (70262847)
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| Project Period (FY) |
2021-04-05 – 2026-03-31
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| Keywords | 高等植物 / 光捕集アンテナタンパク質 / 励起エネルギー移動 / クロロフィル分子 / 電子状態計算 / 分子動力学シミュレーション |
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| Outline of Annual Research Achievements |
LHCIIは三量体タンパク質であり、その単量体はそれぞれ8個のクロロフィル（Chl）aと6個のChl bを含む。励起エネルギー移動（EET）は、これらのChl分子を介して行われる。したがって、EETのダイナミクスを分子レベルで調べるには、LHCIIの中で異なる環境に存在するクロロフィル（Chl）aやChl bの励起エネルギーとその揺らぎに関する情報が不可欠である。このような複雑な系の中のChl分子の電子状態の解析には、(時間依存)密度汎関数理論（(TD)DFT）計算が用いられる。まず、2021年度に、局所環境の違いによるChl aおよびChl bの励起エネルギーを適切に計算することを目的に、複数の溶媒中のChl aおよびChl bの励起エネルギーを再現するための(TD)DFT計算に用いるパラメータを最適化し直した。EETダイナミクスの分子論的解析には各色素の励起エネルギーの揺らぎも必要であり、そのために、分子動力学（MD）計算を行う必要がある。しかし、通常のMD計算に用いるパラメータにより、Chl aおよびChl bの分子内・分子間相互作用および励起エネルギーを正確に記述することはできない。これまでに、我々は適切な電子状態計算を再現することのできるMD計算に用いるパラメータを求める手法を開発してきた。そこで、2022年度においては、MD計算によりLHCII中の全ての色素分子の構造を非常に多く発生させ、それらの構造における色素分子の基底・励起状態の(TD)DFT計算を再現するパラメータを決定した。これらの解析に加え、LHCII内の色素分子間の電子相互作用の決定も進めている。
これら全てのパラメータが決定すれば、適切な量子化学計算を再現するMD計算を行うことが可能となり、LHCII系のEETダイナミクスの解析に必要となる全ての分子論的情報を得ることが可能となり、最終的に、効率的EETダイナミクスの分子論的機構の解明が可能となる。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究課題で推進する励起エネルギー移動の分子機構の解明には、複雑な構造をもつLHCII中のChl aおよびChl bの励起エネルギーおよびその揺らぎを適切に見積もることが不可欠である。2021年度に、我々は複数の溶液中のChl aおよびChl bの励起エネルギーの実験結果を同時に再現するrange-separated parameterを決定し、Chl aやChl bを取りまく環境の違いによる励起エネルギーの変化を適切に記述することを可能にした。2022年度は、適切な量子化学計算の結果を再現するMD計算のパラメータを開発することができた。さらに、LHCII間の色素分子間の相互作用のパラメータ決定も進めている。これらの全てのパラメータが決定されれば、LHCIIに関するMD計算により適切な量子化学計算を再現する軌跡を求めることができ、EETダイナミクスの解析に必要となる全ての分子論的情報を得ることが可能となる。このように、LHCIIにおける効率的EETダイナミクスの分子機構の解明に向かって、着実に研究が進んでいるため。
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| Strategy for Future Research Activity |
LHCIIにおける効率的EETダイナミクスの分子機構の解明に向け、我々はLHCII中のChl aおよびChl bの励起エネルギーおよびその揺らぎ等の分子パラメータの決定の準備研究を進めてきた。2021年度および2022年度における研究により、EETダイナミクスの解析に不可欠な揺らぎの量を分子論的に求めるための分子動力学（MD）計算を行うためのパラメータの開発が間もなく完了する。これらのパラメータが決定された後、LHCIIに関する長時間のMD計算を行うことにより、適切な量子化学計算を再現する軌跡を求めることが可能となる。そしてMD計算により得られた軌跡に沿って、LHCII中の各色素の励起エネルギーの揺らぎを明らかにすることが可能となる。さらに、これらの情報を用い、LHCII中のエキシトン状態に関するダイナミクスを解析する。これらの解析により、LHCIIにおける効率的EETダイナミクスの分子スケールでの機構の解明を目指す。
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[Journal Article] Regulation mechanisms of the dual ATPase in KaiC2022
Author(s)
Furuike Yoshihiko、Mukaiyama Atsushi、Koda Shin-ichi、Simon Damien、Ouyang Dongyan、Ito-Miwa Kumiko、Saito Shinji、Yamashita Eiki、Nishiwaki-Ohkawa Taeko、Terauchi Kazuki、Kondo Takao、Akiyama Shuji
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Journal Title
Proceedings of the National Academy of Sciences
Volume: 119
Pages: e2119627119
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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