2022 Fiscal Year Annual Research Report
Study on Factors Affecting Reversibility of Anionic Redox Reaction for Rechargeable Battery Applications
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21H04698
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| Research Institution | Yokohama National University |
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Principal Investigator |
藪内 直明 横浜国立大学, 大学院工学研究院, 教授 (80529488)
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| Project Period (FY) |
2021-04-05 – 2026-03-31
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| Keywords | 蓄電池 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
低炭素社会実現へと向けて、高効率でエネルギーの貯蔵が可能となる蓄電池の高性能化・低コスト化が求められている。本研究課題では、蓄電池材料の設計開発指針の革新と新材料の創製を実現するため、従来材料で利用されているカチオン種による電荷補償ではなく、その代わりとしてアニオン種による電荷補償を利用し、さらに、電極ホスト構造の骨格としても従来の高結晶性層状構造から脱却し、三次元の安定な骨格構造と界面濃度の高い準安定相に立脚した材料設計指針の革新を実現する。本年度は岩塩型のMn系材料に着目し、その粒径を制御することで、高容量材料となることを明らかにしてきた。しかし、カチオンレドックスと比較して、アニオン種の電荷補償は高容量が得られる一方で寿命特性に課題を抱えていた。これまでは、主に粒子サイズと材料組成の最適化を進めてきたが、ブレイクスルー技術としてLiN(SO2F)2系濃厚電解液がアニオンレドックスの可逆性を大きく向上させることを発見した。また、濃厚電解液はポリオレフィンセパレーターへの濡れ性が課題であったが、アラミドコードポリオレフィンの採用により、濡れ性の向上と優れたサイクル特性の両立の実現に成功している。今後、リチウムイオンだけではなく、ナトリウムイオンといった正電荷イオンの高密度電荷蓄積と固体中の高速移動を実現する学術的な方法論の確立にもつながることが期待できる。従来の材料設計指針では到達不可能な高エネルギー密度、高入出力特性を有する次世代の蓄電池材料の創製は、将来的な再生可能エネルギーの活用と低炭素エネルギー社会構築の実現につながる重要な研究成果である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
アニオンレドックスに関する学理構築は順調に進んでいるだけでなく、サイクル特性を大幅に向上させることに成功したことからも大きな進展があったといえる。
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| Strategy for Future Research Activity |
これまでに、材料の化学組成 (カチオン不規則配列岩塩構造を安定化させるニオブやチタンといったd0イオン、可逆容量に影響するリチウム過剰量、電子伝導で重要となるマンガン濃度最適化) と粒子サイズ (マイクロメートルから10 nm 以下のナノサイズ) を詳細に検討することで、室温でも高容量を示すアニオンレドックス系材料の開発に成功している。また、寿命に課題のあったアニオンレドックス材料であるが、LiN(SO2F)2系濃厚電解液と高粘度の濃厚電解液でも含浸するアラミドコートポリオレフィンセパレーターを発見し、高エネルギー密度化と寿命特性の両立へ可能性が立証されつつある。実験の再現性が大幅に向上するため、今後の研究がより進展することも期待できる。今後、これらアニオンレドックス材料のさらなる高性能化へと向けて、材料については欠陥構造の詳細な解析、放射光X線回折法と歪み解析、ラマン分光、走査透過型電子顕微鏡による解析、さらに、これらの欠陥構造に関連して物性評価を進める。また、リチウム系だけではなく、今後、ナトリウム系でもアニオンレドックスが安定な材料の探索も進める。これらの研究成果はアニオンレドックスに立脚した新規材料設計指針の構築により、リチウム・ナトリウムイオンといった異なる特徴を持った各種電荷キャリアの高密度電荷蓄積に加え、固体中の高速輸送を実現する学術的な方法論の確立を目指した研究を進める。
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