2021 Fiscal Year Annual Research Report
Chemical dynamics of atmospheric peroxyl radicals
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21H04926
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
梶井 克純 京都大学, 地球環境学堂, 教授 (40211156)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
佐藤 圭 国立研究開発法人国立環境研究所, 地域環境保全領域, 室長 (10282815)
河野 七瀬 京都大学, 地球環境学堂, 特別研究員(RPD) (40736766)
坂本 陽介 京都大学, 地球環境学堂, 助教 (50747342)
定永 靖宗 大阪府立大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (70391109)
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| Project Period (FY) |
2021-04-05 – 2024-03-31
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| Keywords | オキシダント / 有機硝酸 / HOxサイクル / 過酸化ラジカル / エアロゾル / 取り込み係数 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
RO2とNO2の反応は化学平衡反応であり強い温度依存性があるので、反応管の温度を0ー40℃程度まで可変できる様に改造を進めた。熱交換器の選定と反応セルの再設計を行い、ソルの製作を実施した。RO2の反応はOH反応に比べて比較的遅い（秒から数十秒）ため、RO2と反応体の反応時間を十分確保するために、反応管の長さと気体の流量を最適化するための実験を進めた。RO2をOHに変換する効率を最適化するため添加するNOとO2の流量を可変できるようマスフローコントローラーを設置した。
過酸化ラジカル反応性測定装置および走査型モビリティ粒子計測器を組み合わせて、プロペン由来過酸化ラジカルのエアロゾルによる取込係数を決定した。プロペン由来過酸化ラジカルは都市大気中に存在するオゾン生成の反応中間体であるにもかかわらずその取込係数はこれまでに測定されておらず、本研究の結果は新規の結果である。エアロゾルとして、塩化ナトリウム粒子を用いた。遷移金属及び抗酸化物質の添加効果も合わせて調べた。
ONT 測定装置について、NO が高濃度でも高確度な ONT の測定を可能にするために、装置の改良を実施した。具体的には、NO が装置に干渉して ONT を過大評価するため、装置内部でオゾンを添加し、NO2 に変換させる改造を行った。改良の結果、数10 ppbv の NO の存在下でも確度良く ONT が測定可能となった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本プロジェクトは3つの研究組織がそれぞれ独立に進めて最終的に統合して有益な結論を得るように計画している。1つ目は過酸化ラジカルとNO2の反応における速度定数の計測が可能となるシステムの構築であり、セルの設計、冷却および加熱システムが完成した。概ね順調に進んでいる。2つ目は種々のエアロゾルによる過酸化ラジカルの取り込み係数の計測である。プロペン由来の過酸化ラジカルを人工的に生成し、NaCl標準粒子への取り込み係数の測定に成功した。計画通りに進行しているが、RO2の粒子への取り込みを実時間で補足した計測は世界初の成果である。3つ目は有機硝酸類のエアロゾルへの取り込みの計測であるが、その障害となっている有機硝酸類測定装置の化学干渉を解消する試みを実施した。窒素酸化物による影響の除去に成功した。いずれのサブテーマも順調に進捗している。
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| Strategy for Future Research Activity |
本プロジェクトは3つの研究組織がそれぞれ独立に進めて最終的に統合して有益な結論を得るように計画している。1つ目は過酸化ラジカルとNO2の反応における速度定数の温度依存性を計測する。飽和及び不飽和のVOC由来のRO2を生成し、NO2との反応による平衡定数の温度依存性を計測する。また、活性化エネルギーについても調べる。RO2NO2の化学輸送のポテンシャルについて評価を行い大気化学的な重要性について検討する。
2つ目は種々のエアロゾルによる過酸化ラジカルの取り込み係数の計測である。種々の過酸化ラジカルを生成し、大気中で重要な１次エアロゾルおよび２次エアロゾルを用いてラジカルの取り込み係数の決定を進める。その際、湿度依存性など取り込み過程に影響を与えるパラメータについても詳細に検討する。
3つ目は有機硝酸類のエアロゾルへの取り込みの計測であるが、高時間分解能を有する連続有機硝酸類濃度測定装置を用い、スモッグチャンバー内の１次および２次エアロゾルにおいけるこれら有機硝酸類の取り込み係数を計測する。
これらの知見を統合しオキシダント生成過程におけるエアロゾルによる取り込みの影響評価を行い実大気での化学過程の精密な再現を試みる。
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Research Products
(1 results)
