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2021 Fiscal Year Annual Research Report

Strucutral visualization of photochemical reaction with time-resolved X-ray solution scattering

Research Project

Project/Area Number 21H04974
Research InstitutionHigh Energy Accelerator Research Organization

Principal Investigator

足立 伸一  大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, その他部局等, 理事 (60260220)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 野澤 俊介  大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 准教授 (20415053)
片山 哲夫  公益財団法人高輝度光科学研究センター, XFEL利用研究推進室, 主幹研究員 (90648073)
Project Period (FY) 2021-05-18 – 2026-03-31
KeywordsX線 / 時間分解 / 物理化学 / ダイナミクス / 放射光 / 溶液散乱
Outline of Annual Research Achievements

我々の研究グループでは、これまでに溶液中における超高速な分子構造変化を時間分解X線散乱の計測手法により明らかにしてきた。本計測手法の現状での最大の課題は、従来法におけるS/N比の限界により、実験試料となる分子内に金(Au)やヨウ素(I)といった元素周期表の第5、第6周期より下に位置する比較的重い元素が含まれていなければ、計測対象にできていないという点にある。本研究課題では、X線散乱計測におけるサンプリング周波数をkHzオーダーからMHzオーダーへと約3桁向上させることにより、計測のS/N比を約30倍改善し、第1から第3周期に含まれる軽元素のみから構成される分子であっても、溶液中の分子構造変化をX線散乱により直接観測することに挑戦する。これにより、本計測手法が適用できる分子種の範囲を画期的に拡大し、超高速分子構造科学における新しい研究分野を創成することを目指している。
時間分解X線溶液散乱測定では、光源に設置されたアンジュレータから放射される白色X線をX線ミラーで集光するとともに多層膜分光器で分光し、エネルギーバンド幅約5%の準単色光にした後に、この準単色X線を溶液試料へと入射する。今年度は、回転楕円面形状のX線ミラーによるより効率的な集光条件の検討を行った。その結果を踏まえて、次年度以降にX線集光光学系の改善を進める予定である。また同時に、MHz繰り返し運転が可能な高強度固体レーザー装置を調達し、次年度から本格的に開始する予定の装置立ち上げの準備を整えた。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本研究課題では、MHz繰り返し時間分解X線溶液散乱測定の実施場所であるKEKのPF-ARのビームラインNW14Aにおいて計測準備を開始した。研究代表者らは、2003年より、このビームラインを利用して、ピコ秒オーダーの時間分解X線溶液散乱計測のためのビームライン整備を進め、ヨウ化物イオンや二量体ヘモグロビンなど、無機化合物から高分子に至る幅広い分子量を持つ分子の溶液構造の時間変化をピコ秒からナノ秒の時間オーダーで計測することに取り組んできた。今後さらなる装置整備を進め、本研究の目的の実現を目指す。
今年度は5年計画の初年度でもあり、今後の計測において本質的に重要な役割を果たす大型装置の調達・導入と、ビームライン光学系のアップグレードのための検討を進めた。ビームライン光学系検討の一環として、回転楕円面形状のX線ミラーによる集光条件の検討を行った。その検討結果等を踏まえて、次年度以降にX線集光光学系の改善を進める予定である。また同時に、MHz繰り返し運転が可能な高強度固体レーザー装置を調達し、次年度から本格的に開始する予定の装置導入を進めた。
これらの取り組みを踏まえて、本研究課題の進捗状況については、当初の計画通り概ね順調に進展していると自己評価している。

Strategy for Future Research Activity

今後の研究の推進方策としては、年次計画に従って、ビームライン光学系のアップグレード、MHz繰り返し高強度レーザー装置の導入、高速読み出し式X線CCD検出器の導入等を実施するとともに、軽元素のみから構成される測定試料として、どのような分子が最初にデモンストレーションするのに適切かを考慮しつつ、新しい時間分解X線散乱計測への挑戦を開始する。
ビームライン光学系のアップグレードについては、大強度の白色X線で照射される多層膜分光器を効果的に冷却する機構を新たに導入するとともに、従来のX線集光光学系の改善を進める。MHz繰り返し高強度レーザー装置の導入については、Yb:KGW結晶をレーザー媒質とし、波長1028nmで、最大平均出力80W、最大繰り返し周波数1MHz、最大パルスエネルギー0.2mJ程度の性能が実現できる高出力フェムト秒レーザー(Light Conversion社CARBIDE)を、MHz励起用のレーザー光源としてビームラインへの導入を進める。さらに、高速読み出し式X線CCD検出器の導入については、1秒間に10フレームの読み出しが可能なX線CCD検出器の導入を予定している。これらの装置導入は初年度から第3年度にかけて実施する。
これらの装置導入と並行して、初年度に導入したMHz繰り返し高強度レーザー装置とビームラインNW14Aの放射光を組み合わせることで、テスト的にMHz繰り返し時間分解X線溶液散乱測定を開始できると見込まれる。第2年度からは、まずは金(Au)やヨウ素(I)といった元素周期表の第5、第6周期より下に位置する比較的重い元素を含まないターゲット分子を選んで、MHz繰り返しのテスト実験を開始し、さまざまな課題の洗い出しを図る。

  • Research Products

    (24 results)

All 2022 2021 Other

All Int'l Joint Research (2 results) Journal Article (15 results) (of which Int'l Joint Research: 7 results,  Peer Reviewed: 15 results,  Open Access: 2 results) Presentation (6 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Invited: 4 results) Remarks (1 results)

  • [Int'l Joint Research] KAIST/POSTECH(韓国)

    • Country Name
      KOREA (REP. OF KOREA)
    • Counterpart Institution
      KAIST/POSTECH
  • [Int'l Joint Research] European XFEL(ドイツ)

    • Country Name
      GERMANY
    • Counterpart Institution
      European XFEL
  • [Journal Article] Mechanism of the photoreduction of carbon dioxide catalyzed by the benchmarking rhenium dimethylbipyridine complexes; operando measurements by XAFS and FT-IR2022

    • Author(s)
      Kou Yoki、Nabetani Yu、Nakazato Ryosuke、Pratheesh Nair V.、Sato Tokushi、Nozawa Shunsuke、Adachi Shin-ichi、Tachibana Hiroshi、Inoue Haruo
    • Journal Title

      Journal of Catalysis

      Volume: 405 Pages: 508~519

    • DOI

      10.1016/j.jcat.2021.11.020

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Conceptual design of the Hybrid Ring with superconducting linac2022

    • Author(s)
      Harada Kentaro、Funamori Nobumasa、Yamamoto Naoto、Shimosaki Yoshito、Shimada Miho、Miyajima Tsukasa、Umemori Kensei、Sakai Hiroshi、Nakamura Norio、Sakanaka Shogo、Kobayashi Yukinori、Honda Tohru、Nozawa Shunsuke、Nakao Hironori、Niwa Yasuhiro、Wakabayashi Daisuke、Amemiya Kenta、Igarashi Noriyuki
    • Journal Title

      Journal of Synchrotron Radiation

      Volume: 29 Pages: 118~124

    • DOI

      10.1107/S1600577521012753

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Element-specific investigations of ultrafast dynamics in photoexcited Cu2ZnSnS4 nanoparticles in solution2021

    • Author(s)
      Rein Christian、Uhlig Jens、Carrasco-Busturia David、Khalili Khadijeh、Gertsen Anders S.、Moltke Asbj?rn、Zhang Xiaoyi、Katayama Tetsuo、Lastra Juan Maria Garc?a、Nielsen Martin Meedom、Adachi Shin-Ichi、Haldrup Kristoffer、Andreasen Jens Wenzel
    • Journal Title

      Structural Dynamics

      Volume: 8 Pages: 024501~024501

    • DOI

      10.1063/4.0000055

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Diarylethene-Powered Light-Induced Folding of Supramolecular Polymers2021

    • Author(s)
      Fukushima Takuya、Tamaki Kenta、Isobe Atsushi、Hirose Takashi、Shimizu Nobutaka、Takagi Hideaki、Haruki Rie、Adachi Shin-ichi、Hollamby Martin J.、Yagai Shiki
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 143 Pages: 5845~5854

    • DOI

      10.1021/jacs.1c00592

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Determining Excited-State Structures and Photophysical Properties in Phenylphosphine Rhenium(I) Diimine Biscarbonyl Complexes Using Time-Resolved Infrared and X-ray Absorption Spectroscopies2021

    • Author(s)
      Shimoda Yuushi、Miyata Kiyoshi、Funaki Masataka、Ehara Takumi、Morimoto Tatsuki、Nozawa Shunsuke、Adachi Shin-ichi、Ishitani Osamu、Onda Ken
    • Journal Title

      Inorganic Chemistry

      Volume: 60 Pages: 7773~7784

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.1c00146

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Visualization of transformation toughening of zirconia ceramics during dynamic fracture2021

    • Author(s)
      Takagi Sota、Inukai Koji、Kawai Nobuaki、Nozawa Shunsuke、Kyono Atsushi、Fukaya Ryo、Adachi Shin-ichi、Ichiyanagi Kouhei
    • Journal Title

      Applied Physics Letters

      Volume: 118 Pages: 231901~231901

    • DOI

      10.1063/5.0044607

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Structural Dynamics of C2F4I2 in Cyclohexane Studied via Time-Resolved X-ray Liquidography2021

    • Author(s)
      Gu Jain、Lee Seonggon、Eom Seunghwan、Ki Hosung、Choi Eun Hyuk、Lee Yunbeom、Nozawa Shunsuke、Adachi Shin-ichi、Kim Jeongho、Ihee Hyotcherl
    • Journal Title

      International Journal of Molecular Sciences

      Volume: 22 Pages: 9793~9793

    • DOI

      10.3390/ijms22189793

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Resonant X-ray emission spectroscopy from broadband stochastic pulses at an X-ray free electron laser2021

    • Author(s)
      Fuller Franklin D.、Loukianov Anton、Takanashi Tsukasa、You Daehyun、Li Yiwen、Ueda Kiyoshi、Fransson Thomas、Yabashi Makina、Katayama Tetsuo、Weng Tsu-Chien、Alonso-Mori Roberto、Bergmann Uwe、Jan Kern、Yachandra Vittal K.、Wernet Philippe、Yano Junko
    • Journal Title

      Communications Chemistry

      Volume: 4 Pages: 84

    • DOI

      10.1038/s42004-021-00512-3

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Relation between Inner Structural Dynamics and Ion Dynamics of Laser-Heated Nanoparticles2021

    • Author(s)
      Niozu Akinobu、Kameshima Takashi、Joti Yasumasa、Motomura Koji、Togashi Tadashi、Owada Shigeki、Katayama Tetsuo、Tono Kensuke、Yabashi Makina、Young Linda、Matsuda Kazuhiro、Bostedt Christoph、Ueda Kiyoshi、Nagaya Kiyonobu他
    • Journal Title

      Physical Review X

      Volume: 11 Pages: 031046

    • DOI

      10.1103/PhysRevX.11.031046

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Crystallization kinetics of atomic crystals revealed by a single-shot and single-particle X-ray diffraction experiment2021

    • Author(s)
      Niozu Akinobu、Owada Shigeki、Tono Kensuke、Kameshima Takashi、Joti Yasumasa、Katayama Tetsuo、Togashi Tadashi、Yabashi Makina、Matsuda Kazuhiro、Bostedt Christoph、Ueda Kiyoshi、Nagaya Kiyonobu他
    • Journal Title

      Proceedings of the National Academy of Sciences

      Volume: 118 Pages: e2111747118

    • DOI

      10.1073/pnas.2111747118

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Laser-induced transient magnons in Sr3Ir2O7 throughout the Brillouin zone2021

    • Author(s)
      Mazzone Daniel G.、Katayama Tetsuo、Yabashi Makina、Kubota Yuya、Owada Shigeki、Liu Jian、Yang Junji、Konik Robert M.、Robinson Ian K.、Hill John P.、McMorrow Desmond F.、Wall Simon、Liu Xuerong、Dean Mark P. M.他
    • Journal Title

      Proceedings of the National Academy of Sciences

      Volume: 118 Pages: e2103696118

    • DOI

      10.1073/pnas.2103696118

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Mechanism of H <sup>+</sup> dissociation?induced O?O bond formation via intramolecular coupling of vicinal hydroxo ligands on low-valent Ru(III) centers2021

    • Author(s)
      Tanahashi Yuki、Takahashi Kosuke、Tsubonouchi Yuta、Nozawa Shunsuke、Adachi Shin-ichi、Hirahara Masanari、Mohamed Eman A.、Zahran Zaki N.、Saito Kenji、Yui Tatsuto、Yagi Masayuki
    • Journal Title

      Proceedings of the National Academy of Sciences

      Volume: 118 Pages: e2113910118

    • DOI

      10.1073/pnas.2113910118

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] PbBi<sub>3</sub>O<sub>4</sub>X<sub>3</sub> (X = Cl, Br) with Single/Double Halogen Layers as a Photocatalyst for Visible-Light-Driven Water Splitting: Impact of a Halogen Layer on the Band Structure and Stability2021

    • Author(s)
      Suzuki Hajime、Higashi Masanobu、Tomita Osamu、Ishii Yusuke、Yamamoto Takafumi、Kato Daichi、Kotani Tetsu、Ozaki Daichi、Nozawa Shunsuke、Nakashima Kouichi、Fujita Koji、Saeki Akinori、Kageyama Hiroshi、Abe Ryu
    • Journal Title

      Chemistry of Materials

      Volume: 33 Pages: 9580~9587

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.1c02876

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Control of the Photocatalytic Activity of Metastable Layered Oxynitride K<sub>2</sub>LaTa<sub>2</sub>O<sub>6</sub>N through Topochemical Transformation of Tuned Oxide Precursors2021

    • Author(s)
      Mogi Hiroto、Kato Kosaku、Yasuda Shuhei、Kanazawa Tomoki、Miyoshi Akinobu、Nishioka Shunta、Oshima Takayoshi、Tang Ya、Yokoi Toshiyuki、Nozawa Shunsuke、Yamakata Akira、Maeda Kazuhiko
    • Journal Title

      Chemistry of Materials

      Volume: 33 Pages: 6443~6452

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.1c01726

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Vapochromic behaviour of a nickel(<scp>ii</scp>)-quinonoid complex with dimensional changes between 1D and higher2021

    • Author(s)
      Yano Ryota、Yoshida Masaki、Tsunenari Takahiro、Sato-Tomita Ayana、Nozawa Shunsuke、Iida Youhei、Matsunaga Noriaki、Kobayashi Atsushi、Kato Masako
    • Journal Title

      Dalton Transactions

      Volume: 50 Pages: 8696~8703

    • DOI

      10.1039/d1dt00269d

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] X線自由電子レーザーによる超高速構造ダイナミクスの研究2022

    • Author(s)
      片山哲夫
    • Organizer
      NanospecFY2021mini
    • Invited
  • [Presentation] SACLA分光分析による構造ダイナミクス研究2022

    • Author(s)
      片山哲夫
    • Organizer
      第35回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
  • [Presentation] Molecular Structural Dynamics Probed by Femtosecond X-ray Solution Scattering2021

    • Author(s)
      Shin-ichi Adachi
    • Organizer
      Ultrafast Dynamic Imaging of Matter 2021 (UFDIM2022)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Visualizing Chemical Reactions in Solution with Femtosecond X-ray Scattering2021

    • Author(s)
      Shin-ichi Adachi
    • Organizer
      The International Chemical Congress of Pacific Basin Societies 2021 (Pacifichem2021)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Ultrafast structural dynamics of Cu(I) complex probed by XFEL2021

    • Author(s)
      Tetsuo Katayama
    • Organizer
      EuXFEL chemical dynamics workshop
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Probing photoinduced spin/orbital dynamics in LaCoO3 thin films with time-resolved x-ray diffraction2021

    • Author(s)
      R. Fukaya, Y. Yamasak, H. Nakao, S. Nozawa, J. Adachi, J. Fujioka, Y. Tokura and S. Adachi
    • Organizer
      7th International Conference on Photoinduced Phase Transitions
    • Int'l Joint Research
  • [Remarks] Structural Dynamics of Photochemistry

    • URL

      https://research.kek.jp/people/adachis/kaken_T/

URL: 

Published: 2022-12-28  

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