2021 Fiscal Year Annual Research Report
Strucutral visualization of photochemical reaction with time-resolved X-ray solution scattering
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21H04974
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| Research Institution | High Energy Accelerator Research Organization |
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Principal Investigator |
足立 伸一 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, その他部局等, 理事 (60260220)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
野澤 俊介 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 准教授 (20415053)
片山 哲夫 公益財団法人高輝度光科学研究センター, XFEL利用研究推進室, 主幹研究員 (90648073)
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| Project Period (FY) |
2021-05-18 – 2026-03-31
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| Keywords | X線 / 時間分解 / 物理化学 / ダイナミクス / 放射光 / 溶液散乱 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
我々の研究グループでは、これまでに溶液中における超高速な分子構造変化を時間分解X線散乱の計測手法により明らかにしてきた。本計測手法の現状での最大の課題は、従来法におけるS/N比の限界により、実験試料となる分子内に金(Au)やヨウ素(I)といった元素周期表の第5、第6周期より下に位置する比較的重い元素が含まれていなければ、計測対象にできていないという点にある。本研究課題では、X線散乱計測におけるサンプリング周波数をkHzオーダーからMHzオーダーへと約3桁向上させることにより、計測のS/N比を約30倍改善し、第1から第3周期に含まれる軽元素のみから構成される分子であっても、溶液中の分子構造変化をX線散乱により直接観測することに挑戦する。これにより、本計測手法が適用できる分子種の範囲を画期的に拡大し、超高速分子構造科学における新しい研究分野を創成することを目指している。
時間分解X線溶液散乱測定では、光源に設置されたアンジュレータから放射される白色X線をX線ミラーで集光するとともに多層膜分光器で分光し、エネルギーバンド幅約5%の準単色光にした後に、この準単色X線を溶液試料へと入射する。今年度は、回転楕円面形状のX線ミラーによるより効率的な集光条件の検討を行った。その結果を踏まえて、次年度以降にX線集光光学系の改善を進める予定である。また同時に、MHz繰り返し運転が可能な高強度固体レーザー装置を調達し、次年度から本格的に開始する予定の装置立ち上げの準備を整えた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究課題では、MHz繰り返し時間分解X線溶液散乱測定の実施場所であるKEKのPF-ARのビームラインNW14Aにおいて計測準備を開始した。研究代表者らは、2003年より、このビームラインを利用して、ピコ秒オーダーの時間分解X線溶液散乱計測のためのビームライン整備を進め、ヨウ化物イオンや二量体ヘモグロビンなど、無機化合物から高分子に至る幅広い分子量を持つ分子の溶液構造の時間変化をピコ秒からナノ秒の時間オーダーで計測することに取り組んできた。今後さらなる装置整備を進め、本研究の目的の実現を目指す。
今年度は5年計画の初年度でもあり、今後の計測において本質的に重要な役割を果たす大型装置の調達・導入と、ビームライン光学系のアップグレードのための検討を進めた。ビームライン光学系検討の一環として、回転楕円面形状のX線ミラーによる集光条件の検討を行った。その検討結果等を踏まえて、次年度以降にX線集光光学系の改善を進める予定である。また同時に、MHz繰り返し運転が可能な高強度固体レーザー装置を調達し、次年度から本格的に開始する予定の装置導入を進めた。
これらの取り組みを踏まえて、本研究課題の進捗状況については、当初の計画通り概ね順調に進展していると自己評価している。
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| Strategy for Future Research Activity |
今後の研究の推進方策としては、年次計画に従って、ビームライン光学系のアップグレード、MHz繰り返し高強度レーザー装置の導入、高速読み出し式X線CCD検出器の導入等を実施するとともに、軽元素のみから構成される測定試料として、どのような分子が最初にデモンストレーションするのに適切かを考慮しつつ、新しい時間分解X線散乱計測への挑戦を開始する。
ビームライン光学系のアップグレードについては、大強度の白色X線で照射される多層膜分光器を効果的に冷却する機構を新たに導入するとともに、従来のX線集光光学系の改善を進める。MHz繰り返し高強度レーザー装置の導入については、Yb:KGW結晶をレーザー媒質とし、波長1028nmで、最大平均出力80W、最大繰り返し周波数1MHz、最大パルスエネルギー0.2mJ程度の性能が実現できる高出力フェムト秒レーザー(Light Conversion社CARBIDE)を、MHz励起用のレーザー光源としてビームラインへの導入を進める。さらに、高速読み出し式X線CCD検出器の導入については、1秒間に10フレームの読み出しが可能なX線CCD検出器の導入を予定している。これらの装置導入は初年度から第3年度にかけて実施する。
これらの装置導入と並行して、初年度に導入したMHz繰り返し高強度レーザー装置とビームラインNW14Aの放射光を組み合わせることで、テスト的にMHz繰り返し時間分解X線溶液散乱測定を開始できると見込まれる。第2年度からは、まずは金(Au)やヨウ素(I)といった元素周期表の第5、第6周期より下に位置する比較的重い元素を含まないターゲット分子を選んで、MHz繰り返しのテスト実験を開始し、さまざまな課題の洗い出しを図る。
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[Journal Article] Conceptual design of the Hybrid Ring with superconducting linac2022
Author(s)
Harada Kentaro、Funamori Nobumasa、Yamamoto Naoto、Shimosaki Yoshito、Shimada Miho、Miyajima Tsukasa、Umemori Kensei、Sakai Hiroshi、Nakamura Norio、Sakanaka Shogo、Kobayashi Yukinori、Honda Tohru、Nozawa Shunsuke、Nakao Hironori、Niwa Yasuhiro、Wakabayashi Daisuke、Amemiya Kenta、Igarashi Noriyuki
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Journal Title
Journal of Synchrotron Radiation
Volume: 29
Pages: 118～124
DOI
Peer Reviewed / Open Access
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